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南京郵電大學(xué)黃維院士/陳潤(rùn)鋒教授團(tuán)隊(duì) Adv. Mater.：利用高亮度純室溫磷光實(shí)現(xiàn)圓偏振有機(jī)超余輝
2025-03-06  來(lái)源：高分子科技

  有機(jī)余輝材料具有長(zhǎng)持續(xù)發(fā)光特性，在光子學(xué)和電子學(xué)的發(fā)展中發(fā)揮了重要作用。室溫磷光（RTP）因其從最低三重激發(fā)態(tài)（T1）到基態(tài)（S0）的自旋禁阻輻射過(guò)程，成為實(shí)現(xiàn)有機(jī)余輝的重要方式。然而，這一方法通常色純度較低，這是由于RTP發(fā)射的固態(tài)/三重態(tài)發(fā)光特性以及T1→S0躍遷過(guò)程中較大的結(jié)構(gòu)弛豫。此外，RTP余輝也受限于低效率和低亮度，這主要與調(diào)控普通有機(jī)分子的“暗三重態(tài)”至“亮三重態(tài)”的難度以及長(zhǎng)壽命三重激子極易受到猝滅的影響有關(guān)（圖1a）。


  亮度（brightness）是評(píng)估余輝性能的關(guān)鍵技術(shù)指標(biāo)，它指的是發(fā)光體所發(fā)出的光量，直接影響可見(jiàn)度、圖像質(zhì)量和觀賞體驗(yàn)。相較于通常用于比較或定量描述某一時(shí)刻的發(fā)光強(qiáng)度（intensity）而言，亮度受到多個(gè)因素的影響，例如激發(fā)功率、樣品與探測(cè)器之間的距離，以及發(fā)光的樣品量。這些變量導(dǎo)致亮度測(cè)量結(jié)果存在不一致性，從而造成已報(bào)道亮度值的多樣化以及對(duì)有機(jī)余輝亮度描述的不明確性。理論上，為了最大化三重態(tài)激子的發(fā)射從而實(shí)現(xiàn)高亮度RTP余輝，需滿足以下條件：（1）高濃度發(fā)射體與高摩爾消光系數(shù)——在光吸收過(guò)程中高效的基態(tài)到激發(fā)態(tài)躍遷，以產(chǎn)生足夠的激子用于發(fā)光；（2）高品質(zhì)因子磷光——需要較快的系間竄越速率，以盡可能多地產(chǎn)生三重態(tài)激子，并通過(guò)有效抑制非輻射躍遷及三重態(tài)激子的猝滅，實(shí)現(xiàn)高磷光量子產(chǎn)率和長(zhǎng)磷光壽命；（3）長(zhǎng)的磷光壽命——這一參數(shù)決定了RTP余輝的衰減速率。然而，同時(shí)滿足這些條件無(wú)論在單分子體系還是多組分體系中都極具挑戰(zhàn)性，這應(yīng)是迄今為止高亮度 RTP 余輝材料較為稀缺的主要原因。


  近日，南京郵電大學(xué)黃維院士/陳潤(rùn)鋒教授團(tuán)隊(duì)提出了一種有效策略，使有機(jī)余輝材料在同一體系中同時(shí)實(shí)現(xiàn)高亮度、高效率和高色純度（圖 1）。在這一設(shè)計(jì)中，具有高摩爾消光系數(shù)和軸手性特征的共軛聯(lián)萘結(jié)構(gòu)材料（BINAP）熔融在剛性主體——膽酸（CLA）中。CLA具有多個(gè)羰基和氫鍵位點(diǎn)，可有效促進(jìn)系間竄越并抑制非輻射躍遷。使得該體系產(chǎn)生了超高亮度的圓偏振純磷光（CP-pRTP），余輝亮度高達(dá)50 cd m?2，其發(fā)光甚至可在室內(nèi)日光燈下直接觀察到，超越了大多數(shù)高亮度有機(jī)余輝材料。進(jìn)一步在高亮度主客體余輝復(fù)合材料中引入了具有窄帶特性的多重共振熱激活延遲熒光（MR-TADF）分子作為輔助客體。通過(guò)高效的F?rster resonance energy transfer (FRET)和手性傳遞（圖 1b），實(shí)現(xiàn)了高性能的多色圓偏振超余輝（CP-hyperafterglow）。該材料展現(xiàn)出同時(shí)具備高余輝亮度、窄半峰寬（FWHM）、高光致發(fā)光量子產(chǎn)率（Φ）、長(zhǎng)余輝壽命以及優(yōu)異的手性發(fā)光特性。


圖1：高亮度CP-hyperafterglow的構(gòu)建。


  CP-pRTP材料的制備過(guò)程相當(dāng)簡(jiǎn)便，將BINAP的對(duì)映體（S-BINAP，R-BINAP）摻入CLA中，并經(jīng)過(guò)熱退火處理，就可得到相應(yīng)的復(fù)合材料 S-BINAP/gCLA或R-BINAP/gCLA。這些復(fù)合材料展現(xiàn)出壽命分別達(dá)到555 毫秒和540 毫秒的純磷光發(fā)射，而且其余輝亮度高達(dá) 49.4 cd m?2。得益于BINAP固有的軸向手性，也觀察到了R-BINAP/gCLA和S-BINAP/gCLA的圓偏振發(fā)光特性，發(fā)光不對(duì)稱因子（glum）為 +2.4 × 10?3 和 ?3.8 × 10?3（圖 2）。


圖2：高亮度 CP-pRTP的光物理特性。


  值得注意的是，這些CP-pRTP材料表現(xiàn)出出色的穩(wěn)定性（圖 3），在各種極端環(huán)境下保持明亮的綠色余輝發(fā)射，包括強(qiáng)酸和強(qiáng)堿的水溶液以及有機(jī)溶劑中。在常溫環(huán)境下存放22周依舊保持優(yōu)異的發(fā)光，強(qiáng)度幾乎保持不變。而在連續(xù)30 分鐘的強(qiáng)紫外光照射（22.1 μW cm?2）下，強(qiáng)度僅出現(xiàn)輕微下降。


圖3：高亮度及高穩(wěn)定性的CP-pRTP機(jī)制


  具有窄帶發(fā)射的超余輝材料在高分辨率顯示應(yīng)用中引起了極大關(guān)注，盡管由于有機(jī)余輝固態(tài)和三重態(tài)激發(fā)態(tài)發(fā)射的固有特性，構(gòu)建此類材料仍然非常具有挑戰(zhàn)性。受到復(fù)合材料中高亮度CP-pRTP 的啟發(fā)來(lái)設(shè)計(jì)CP-hyperafterglow，通過(guò)摻入MR-TADF分子作為復(fù)合材料的第三組分，其中BINAP客體的CP-RTP 將通過(guò)三重態(tài)到單重態(tài)的TS-FRET和手性轉(zhuǎn)移（圖 4）傳遞到窄帶發(fā)射的 MR-TADF 分子，從而實(shí)現(xiàn) CP-hyperafterglow。為了實(shí)現(xiàn)TS-FRET，MR-TADF受體的吸收光譜應(yīng)與BINAP的RTP光譜之間有顯著重疊（圖 4b）。因此，選擇了具有窄帶綠色和橙色的BCzBN和BN3作為第三組分，并以3 wt.‰的摻雜比例添加到R-BINAP/gCLA和S-BINAP/gCLA中，以實(shí)現(xiàn)多色CP-超余輝。觀察到穩(wěn)態(tài)和余輝發(fā)射的FWHM 僅為31–39 nm，發(fā)射峰分別位于502 nm和590 nm，并具有高色純度，接近BT2020色域標(biāo)準(zhǔn)，CIE坐標(biāo)為(0.18, 0.61)和(0.60, 0.40)。


圖4：CP-hyperafterglow的構(gòu)建與光物理性能


  考慮到具有高亮度、長(zhǎng)壽命、良好顏色可調(diào)性和易于加工的 CP-pRTP 和CP-超余輝材料，進(jìn)一步研究探索了它們?cè)谙?/span>進(jìn)的加密器件及高分辨率余輝灰度圖像中的應(yīng)用（圖 5）。值得注意的是，高亮度是實(shí)現(xiàn)高分辨率余輝灰度圖像的關(guān)鍵，而長(zhǎng)壽命的余輝能夠有效消除由短壽命熒光和基底反射紫外光帶來(lái)的干擾。此外，通過(guò)折疊和彎曲制備的柔性CP-余輝和CP-超余輝紙張，還可以制造大面積的多彩3D物體。


圖5: 先進(jìn)的 CP-pRTP加密與高分辨率余輝灰度圖像


  綜上所述，超高的余輝亮度（高達(dá)12–50 cd m?2）、接近90%的Φ、僅31–39 nm的FWHM、超長(zhǎng)余輝壽命（120–770 ms），以及約10?3的優(yōu)異|glum| 值被成功集成在一個(gè)材料體系中。這項(xiàng)工作為提高有機(jī)余輝亮度提供了基礎(chǔ)性的指導(dǎo)，并促進(jìn)了具有先進(jìn)光物理特性和廣泛應(yīng)用的高亮度、高色純度、高效率、長(zhǎng)壽命的有機(jī)超余輝材料構(gòu)建。研究?jī)?nèi)容以“Highly Bright Pure Room Temperature Phosphorescence for Circularly Polarized Organic Hyperafterglow”為題發(fā)表在Advanced Materials上。該工作的通訊作者為南京郵電大學(xué)黃維院士和陳潤(rùn)鋒教授，第一作者是南京郵電大學(xué)博士研究生張景瑜。這項(xiàng)研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（22275097、62374093 和 62288102）、南京郵電大學(xué)華禮人才計(jì)劃、國(guó)家有機(jī)電子與信息顯示重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放研究基金、上海交通大學(xué)先進(jìn)光通信系統(tǒng)與網(wǎng)絡(luò)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金（2024GZKF001）、華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金（2024-skllmd-10）的支持。


  全文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202500953

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（責(zé)任編輯：xu）
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