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寧波大學陳重一教授 ACS Macro Lett.：基于螺旋結(jié)構(gòu)聚氨基酸的強力生物粘合劑
2025-03-07  來源：高分子科技

  生物粘合劑在現(xiàn)代醫(yī)學中具有重要意義，因為它們能夠?qū)崿F(xiàn)高效和可靠的組織粘接而不損害周圍組織。然而，生物粘合劑的應用仍然面臨著一些挑戰(zhàn)。首先，生物粘合劑的力學性能往往受到限制，難以滿足高強度固定的要求。第二，生物粘合劑的生物相容性不足可引發(fā)免疫反應或組織刺激，有可能影響愈合結(jié)果。此外，生物可降解的生物粘合劑在組織愈合后可逐漸被機體吸收或降解，減少二次手術的需要，降低患者感染和免疫排斥的風險。因此，迫切需要開發(fā)具有高粘接強度、生物相容性和生物降解性的生物粘合劑。在自然界中，藤壺分泌的黏附蛋白使其牢固的粘附在各種基底表面。黏附蛋白的主要含量包括陽離子殘基，如賴氨酸和精氨酸，陰離子殘基，如Glu和Asp，以及芳香族殘基，如Phe和Tyr。通過NCA開環(huán)聚合獲得的聚氨基酸材料是天然蛋白質(zhì)的模擬物，具有良好的生物相容性和生物降解性。


  在本研究中，作者受海洋粘附蛋白的啟發(fā)，提出了一種聚氨基酸粘合劑的設計策略，即將疏水殘基引入由谷氨酸（E）和賴氨酸（K）組成的陽離子?陰離子共聚氨基酸體系中，以實現(xiàn)強大的粘接。考慮到較低的生物毒性，保持谷氨酸和賴氨酸的等摩爾比，以保持電中性。三種常見的疏水側(cè)鏈氨基酸，苯丙氨酸（F）、亮氨酸（L）和纈氨酸（V），被選為疏水成分，并被納入聚氨基酸結(jié)構(gòu)中。通過精確控制疏水含量和二級結(jié)構(gòu)，平衡了內(nèi)聚力和粘接力，從而實現(xiàn)了該聚氨基酸粘合劑的強粘接性能，粘接強度超過了1.0 MPa，是先前報道（ACS Macro Lett. 2024, 13, 361?367）的10倍以上。寧波大學陳重一教授課題組碩士研究生石江巖為該論文第一作者，陳重一教授為通訊作者。相關工作以“Strong Bioadhesives from Helical Polypeptides”為題，發(fā)表在ACS Macro Letters上。


圖1 EK、EKF16、EKV16和EKL12的合成及性能測試。


  作者首先合成了合成并純化了γ-芐基-谷氨酸、Nε-芐基碳基-賴氨酸、L-苯丙氨酸、L-纈氨酸和L-亮氨酸NCA。然后，通過NCA開環(huán)聚合和選擇性去保護制備不同的共聚氨基酸，分別命名為EK、EKF16、EKV16和EKL12。在加入去離子水后，EK是完全溶于水的，沒有明顯粘接性能。而EKF16、EKV16和EKL12迅速轉(zhuǎn)化成粘性凝膠，在玻璃板基底上表現(xiàn)出很強的粘接性能，EKL12超過了1 MPa。有趣的是，EK、EKF16、EKV16和EKL12的粘接性能隨著α-Helix結(jié)構(gòu)的增加而增強。


圖2 EKF聚氨基酸粘合劑的性能測試


  為了進一步探討疏水殘基對聚氨基酸粘接性能的影響，作者選擇苯丙氨酸作為疏水殘基，合成了不同疏水殘基含量的多肽樣品（EKFX），發(fā)現(xiàn)在EKF8時具有最佳的粘接性能（0.56 MPa）。內(nèi)聚力和粘接力是評價粘合劑性能的重要指標，通過流變學實驗和接觸角實驗，說明聚氨基酸的粘接力和內(nèi)聚力的協(xié)同效應在實現(xiàn)強粘接性能（EKF8）方面起著至關重要的作用。此外，CD光譜也證明了適當?shù)?/span>α-螺旋含量（如EKF8）有利于內(nèi)聚力和粘接力。


圖3（a）聚氨基酸粘合劑粘附于不同材料上的照片。（b）對組織切口的閉合能力。（c）固化1分鐘，粘合在玻璃上的聚氨基酸粘合劑可以支撐1.5公斤的重量。（d）不同基底上的粘接強度。（e）照片顯示該聚氨基酸粘合劑具有良好的密封性能。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmacrolett.5c00021

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（責任編輯：xu）
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