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陜科大沈夢霞課題組 Small：受生物神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)啟發(fā)的微/納米纖維碳?xì)饽z錨定Fe單原子/Fe原子簇用于高性能鋅-空氣電池催化劑
2025-03-20  來源：高分子科技

  氮配位金屬單原子催化劑（M-N-C SACs），尤其是具有M-N4配位構(gòu)型并負(fù)載于碳基底中的催化劑，已成為提升氧還原反應(yīng)（ORR）動(dòng)力學(xué)性能的研究前沿。然而，由于M-N4的高度平面D4h對(duì)稱構(gòu)型，其對(duì)氧中間體的吸附能力受限，導(dǎo)致ORR過程能壘過高。同時(shí)，碳基底的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)也面臨重大挑戰(zhàn)，具體而言，由于金屬單原子具有較高的表面能和遷移率，以及金屬離子與碳基材之間較弱的結(jié)合力，容易導(dǎo)致金屬原子遷移和聚集。此外，跨多相界面的傳質(zhì)問題也不容忽視。一方面，為了盡量減少催化劑/電極界面上的電子轉(zhuǎn)移阻力，需要在碳基質(zhì)內(nèi)建立高速的電子傳導(dǎo)通道；另一方面，導(dǎo)電碳襯底通常具有密集堆疊結(jié)構(gòu)，對(duì)反應(yīng)物的傳輸造成嚴(yán)重阻礙，甚至堵塞活性位點(diǎn)。因此，設(shè)計(jì)具有足夠錨定位點(diǎn)、分層多孔和相互連通導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的碳質(zhì)載體至關(guān)重要。



  針對(duì)以上問題，陜西科技大學(xué)“生物質(zhì)化學(xué)與材料”院士創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)沈夢霞副教授課題組在SMALL期刊發(fā)表題為“Biological Neural Network-Inspired Micro/Nano-Fibrous Carbon Aerogel for Coupling Fe Atomic Clusters With Fe-N4 Single Atoms to Enhance Oxygen Reduction Reaction”的研究論文，團(tuán)隊(duì)成員孫姣姣為論文第一作者，陜西科技大學(xué)沈夢霞副教授、加拿大新布倫瑞克大學(xué)倪永浩教授和香港科技大學(xué)王蓬勃為論文共同通訊作者。


  該研究受生物神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)啟發(fā)，成功構(gòu)建了原子級(jí)分散的Fe-N4單原子（Fe SAs）和Fe原子簇（Fe ACs）協(xié)同負(fù)載的殼聚糖基微纖維/納米纖維碳?xì)饽z（CMNCA-FeSA+AC）。理論分析揭示了Fe SAs/ACs優(yōu)化其電子結(jié)構(gòu)并有效降低了ORR反應(yīng)能壘，多尺度纖維碳基質(zhì)牢固錨定了Fe SAs/ACs位點(diǎn)，而通過定向冷凍鑄造方法形成的分級(jí)多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)則進(jìn)一步加快了質(zhì)量傳輸和電子傳導(dǎo)；CMNCA-FeSA+AC催化劑卓越的ORR催化性能，他們將其應(yīng)用于多種不同形態(tài)的高性能鋅空電池。


圖1 （a）人類生物神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（BNN）系統(tǒng)和基本功能單元;（b）BNN啟發(fā)的微/納米纖維碳?xì)饽z，用于偶聯(lián) Fe 原子簇和Fe-N4單原子以提高ORR。


  生物體內(nèi)的神經(jīng)信號(hào)網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)，由眾多神經(jīng)元通過突觸互連構(gòu)成錯(cuò)綜復(fù)雜的神經(jīng)通路，能夠在大腦內(nèi)無數(shù)神經(jīng)元之間實(shí)現(xiàn)高效的信息交換和處理。神經(jīng)元主要包含胞體（中心成分，0D）、樹突和軸突（用于接收和發(fā)送信號(hào)的纖維成分，1D），從而確保在低維水平上進(jìn)行快速的信號(hào)處理。此外，隨著無數(shù)神經(jīng)元在層狀（2D）和空間（3D）維度內(nèi)形成復(fù)雜的網(wǎng)絡(luò)，生物體得以實(shí)現(xiàn)智能和高速運(yùn)轉(zhuǎn)。 


  受此啟發(fā)，本研究創(chuàng)新性地構(gòu)建了一種Fe-N4單原子（Fe SAs）和Fe原子簇（Fe ACs）協(xié)同負(fù)載的殼聚糖基微纖維/納米纖維碳?xì)饽z（CMNCA-FeSA+AC）。其仿生拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)如圖1所示，仿生概念表現(xiàn)在以下幾個(gè)方面：（1）類細(xì)胞體功能單元由密集分散的Fe-N4單原子/Fe原子團(tuán)簇構(gòu)成，用于實(shí)現(xiàn)O-O鍵裂解和降低ORR反應(yīng)能壘。（2）殼聚糖與金屬離子（Fe/Cd）螯合并發(fā)生原纖化，微/納米纖維束轉(zhuǎn)化為碳化的微/納米纖維，其功能類似軸突和樹突，多尺度1D碳纖維為電子轉(zhuǎn)移提供了快速通道。（3）通過采用簡便的定向冷凍干燥和碳化策略，碳?xì)饽z呈現(xiàn)出由排列整齊且連續(xù)的層狀塊體構(gòu)建而成的三維蜂窩狀結(jié)構(gòu)。


圖2. (a) CMNCA-FeSA+AC的制備流程。(b,c) CMNA-Fe/Cd神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)的掃描電子顯微鏡（SEM）和透射電子顯微鏡（TEM）圖像。(d,e) CMNA-Fe/Cd 的三維蜂窩狀多孔結(jié)構(gòu)的SEM圖像。(f) CMNA-Fe/Cd和CMNCA-FeSA+AC在綠葉上的數(shù)碼照片。(g) CMNA-Fe/Cd的掃描透射電子顯微鏡（STEM）及其相應(yīng)的元素分布圖像。(h) CMNA-Fe/Cd、CMNA-Fe、CMNA和CS的傅里葉變換紅外光譜（FT-IR）。


圖3. (a) CMNCA-FeSA+AC的SEM圖像和 (b) 球差校正的高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（AC HAADF-STEM）圖像。(c) CMNCA-FeSA+AC、CMNCA-FeSA和CMNCA的X射線衍射（XRD）譜。(d) CMNCA-FeSA+AC和CMNCA-FeNP的氮?dú)馕?/span>-脫附等溫線。(e) CMNCA-FeSA+AC的高分辨率N 1s XPS光譜。CMNCA-FeSA+AC、CMNCA-FeSA、Fe箔、FePc和Fe2O3的(f)歸一化Fe-k邊XANES譜和(g)傅里葉變換（FT）k2加權(quán)EXAFS譜。(f) Fe箔、FePc和CMNCA-FeSA+AC的小波變換（WT）EXAFS 光譜。


圖4. CMNCA-FeSA+AC、CMNCA-FeSA、CMNCA-FeNP、CMNCA和Pt/C對(duì)應(yīng)的(a) LSV曲線，(b) CV曲線和 (c) 塔菲爾曲線。(d) CMNCA-FeSA+AC在不同轉(zhuǎn)速下的LSV曲線。(e) ORR電子轉(zhuǎn)移數(shù)和H2O2產(chǎn)率，(f) 計(jì)時(shí)電流測試（i-t），以及(g)甲醇耐受性測試。(i) CMNCA-FeSA+AC與先前報(bào)道的催化劑的比較。


圖5.(a) CMNCA-FeSA+AC和CMNCA-FeSA的 (a) 計(jì)算模型, (b)相應(yīng)的O2吸附模型，(c) U=0 V和 (d) U=1.23 V時(shí)的ORR吉布斯自由能變化, (e) Fe d軌道的投影態(tài)密度。(f) CMNCA-FeSA+AC和CMNCA-FeSA的*OH的電荷密度差。


圖6.(a) CMNCA-FeSA+AC作為空氣陰極的水系鋅空氣電池（AZAB）示意圖。基于Pt/C-RuO2和CMNCA-FeSA+AC為陰極的鋅-空氣電池的 (b) 開路電壓（OCV）曲線， (c) 放電極化和功率密度曲線，(d) 不同電流密度下的放電曲線，(e) 10 mA cm-2下的比容量測試曲線，以及（f）放電和充電循環(huán)測試；CMNCA-FeSA+AC空氣陰極的 (g) 固態(tài)鋅-空氣電池（SZAB）和 (h) 紐扣型鋅-空氣電池（ZACC）示意圖；Pt/C-RuO2和CMNCA-FeSA+AC為陰極的鋅-空氣電池的 (i，j) 放電極化和功率密度曲線及 (k，l) 放電和充電循環(huán)測試。


  總之，受生物神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)啟發(fā)，本研究設(shè)計(jì)出原子級(jí)分散Fe-N4單原子（Fe SAs）與Fe原子簇（Fe ACs）協(xié)同負(fù)載的殼聚糖微/納米纖維碳?xì)饽z（CMNCA-FeSA+AC）。該體系包含類神經(jīng)元特性的Fe-N4/Fe AC耦合活性位點(diǎn)，以及殼聚糖微/納米纖維交織形成的二維層狀和三維蜂窩狀形態(tài)。DFT計(jì)算揭示了Fe-N4單原子與Fe ACs協(xié)同調(diào)節(jié)ORR中間體的吸附和解吸方面的作用。因此，CMNCA-FeSA+AC不僅表現(xiàn)出卓越的ORR活性和穩(wěn)定性，而且可以組裝成水系和固態(tài)的ZAB以發(fā)揮高功率密度和穩(wěn)定的充放電循環(huán)。這項(xiàng)研究為通過仿生工程設(shè)計(jì)先進(jìn)能源存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換技術(shù)的催化劑提供了新的視角。


  相關(guān)研究成果以“Biological Neural Network-Inspired Micro/Nano-Fibrous Carbon Aerogel for Coupling Fe Atomic Clusters With Fe-N4 Single Atoms to Enhance Oxygen Reduction Reaction”為題發(fā)表在SMALL上。陜西科技大學(xué)沈夢霞副教授、加拿大新布倫瑞克大學(xué)倪永浩教授和香港科技大學(xué)王蓬勃為共同通訊作者，第一作者為陜西科技大學(xué)碩士研究生孫姣姣。感謝國家自然科學(xué)基金（No. 22108164）、陜西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（No. 2024GX-YBXM-339）、中國博士后科學(xué)基金（No.2023MD744225）、陜西省博士后科學(xué)基金（No. BH41）、陜西省高層次人才引進(jìn)計(jì)劃項(xiàng)目等對(duì)本工作的大力支持！


  文章鏈接

  Biological Neural Network-Inspired Micro/Nano-Fibrous Carbon Aerogel for Coupling Fe Atomic Clusters With Fe-N4 Single Atoms to Enhance Oxygen Reduction Reaction 

  https://doi.org/10.1002/smll.202500419


作者簡介：


沈夢霞，副教授，碩士生導(dǎo)師，陜西省高層次人才引進(jìn)計(jì)劃入選者、陜西科技大學(xué)青年拔尖人才、“生物質(zhì)化學(xué)與材料”院士創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)骨干成員。主要研究方向?yàn)樯镔|(zhì)基功能材料及其在新能源器件、電磁屏蔽/電磁波吸收等領(lǐng)域的應(yīng)用。以第一或通訊作者在Energy Storage Mater., Small, Chem. Eng. J., Nano Energy, J. Colloid Interface Sci.等期刊發(fā)表論文30余篇，其中5篇入選ESI高被引論文，申請國家發(fā)明專利10余項(xiàng)。主持國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、教育部留學(xué)基金資助國際高層次人才培養(yǎng)項(xiàng)目、陜西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、陜西省自然科學(xué)基金及企業(yè)技術(shù)服務(wù)項(xiàng)目等各類科技項(xiàng)目10余項(xiàng)。 


團(tuán)隊(duì)近期研究工作匯總：

1.Biological neural network-inspired micro/nano-fibrous carbon aerogel for coupling Fe atomic clusters with Fe-N4 single atoms to enhance oxygen reduction reaction,Small 2025, 2500419. https://doi.org/10.1002/smll.202500419.

2.Cascade protection strategy for anchoring atomic FeN3 sites within defect-rich wood carbon aerogel for high-performance Zn-air batteries and versatile application,Chemical Engineering Journal 2025, 503, 158551.

3.Promoting electromagnetic wave absorption performance by integrating MoS2@Gd2O3/MXene multiple hetero-interfaces in wood-derived carbon aerogels, Small 2024, 20(12), 2306915.

4.Breaking the N-limitation with N-enriched porous submicron carbon spheres anchored Fe single-atom catalyst for superior oxygen reduction reaction and Zn-air batteries, Energy Storage Materials, 2023, 59, 102790.

5.Chemical vapor deposition strategy for inserting atomic FeN4 sites into 3D porous honeycomb carbon aerogels as oxygen reduction reaction catalysts in high-performance Zn-air batteries, Chemical Engineering Journal 2023, 464, 142719.

6.Vapor deposition strategy for implanting isolated Fe sites into papermaking nanofibers-derived N-doped carbon aerogels for liquid Electrolyte-/All-Solid-State Zn-Air batteries,Journal of Colloid and Interface Science 2024, 673, 453.

7.Cellulose nanofibers carbon aerogel based single-cobalt-atom catalyst for high-efficiency oxygen reduction and zinc-air battery. Journal of Colloid and Interface Science 2023,629, 778-785.

8.PMDI cross-linked rare earth/liquid metal reinforced ANF/MXene membranes for multifunctional electromagnetic interference shielding,Composites: Part A: Applied Science and Manufacturing 2024, 182, 108178.

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