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  用于人體生命體征實時監(jiān)測的柔性電子設(shè)備因其在早期健康評估、疾病預(yù)防和精準(zhǔn)醫(yī)療方面的潛在應(yīng)用而備受關(guān)注。具有三維（3D）網(wǎng)絡(luò)的導(dǎo)電水凝膠具有優(yōu)異的柔韌性和高度可調(diào)的物化性質(zhì)，使其成為制造柔性傳感器的理想材料。但現(xiàn)有導(dǎo)電水凝膠常面臨力學(xué)強(qiáng)度、抗疲勞性與導(dǎo)電性難以兼顧的挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)生物質(zhì)材料（如木材）雖能增強(qiáng)力學(xué)性能，但其致密結(jié)構(gòu)限制了聚合物的滲透，且各向異性導(dǎo)致壓縮回彈性不足。絲瓜海綿（LS）作為一種天然多孔生物質(zhì)材料，具有獨特的三維層級網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，其高纖維素含量（60%）和豐富的羥基基團(tuán)為聚合物結(jié)合提供活性位點。同時LS骨架固有的微納多孔結(jié)構(gòu)為離子的高效傳輸提供了多尺度通道，這些特性使LS成為制備高性能水凝膠傳感器的理想骨架模板。

圖1 WLSHG水凝膠的設(shè)計策略及應(yīng)用場景

  近日，安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)的陳玉霞教授、馬超副教授團(tuán)隊采用簡單溫和的自由基聚合方法構(gòu)建了一種基于天然絲瓜海綿的高機(jī)械強(qiáng)度、高離子電導(dǎo)率和多功能的水凝膠柔性傳感器 (WLSHG)。通過對LS進(jìn)行脫木素處理，釋放了纖維之間的緊密連接，保留了原有三維骨架的宏觀形態(tài)和柔韌性。隨后，協(xié)同單寧酸（TA）-Fe3?的自催化體系和H₂O/EG溶劑體系，在LS纖維骨架上實現(xiàn)了丙烯酰胺的原位聚合（PAM），形成聚合物包裹LS纖維骨架的獨特復(fù)合結(jié)構(gòu)。得益于LS天然的強(qiáng)韌三維骨架結(jié)構(gòu)以及分子間的多重相互作用，WLSHG水凝膠表現(xiàn)出卓越的機(jī)械強(qiáng)度和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，可承受超過1000次的大形變循環(huán)測試。同時，體系中Fe3?作為導(dǎo)電介質(zhì)，結(jié)合LS骨架固有的微納多孔結(jié)構(gòu)所構(gòu)建的多尺度離子傳輸通道，使水凝膠獲得了優(yōu)異的離子電導(dǎo)率（0.124 S m^-1）和壓力傳感靈敏度（2.03 kPa^-1）�；谶@些特性，進(jìn)一步將WLSHG水凝膠傳感器與物聯(lián)網(wǎng)技術(shù)及機(jī)器學(xué)習(xí)算法相結(jié)合，成功實現(xiàn)了對人體靜態(tài)坐姿和動態(tài)步態(tài)的高精度識別，展現(xiàn)了其在多場景生命體征監(jiān)測中的應(yīng)用潛力。相關(guān)工作以“Multifunctional Luffa Sponge Hydrogel with High Mechanical Strength, Fatigue Resistance, and Ionic Conductivity for Monitoring Human Vital Signs”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。通訊作者為安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)材料與化學(xué)學(xué)院馬超副教授、陳玉霞教授和郭勇教授，共同第一作者為安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)碩士生曹浦森、博士后魏潔和碩士生張婷婷。

圖2 WLSHG水凝膠的表征

  WLSHG水凝膠的制備主要包括三個步驟：LS的預(yù)處理、TA-Fe³⁺絡(luò)合物的合成和水凝膠的形成。采用亞氯酸鈉（NaClO₂）對LS進(jìn)行預(yù)處理，去除木質(zhì)素和部分雜質(zhì)，放松纖維素纖維之間的連接，打開內(nèi)部孔隙結(jié)構(gòu)。進(jìn)一步借助TA-Fe³⁺動態(tài)氧化還原系統(tǒng)，激活過硫酸鹽并促進(jìn)自由基的產(chǎn)生，使丙烯酰胺產(chǎn)生自由基聚合。

圖3 WLSHG水凝膠的機(jī)械性能

  WLSHG水凝膠的壓縮強(qiáng)度高達(dá)0.46 MPa（較純PAM水凝膠提升557%），壓縮模量提升2000%。循環(huán)壓縮測試顯示其具備較高的疲勞穩(wěn)定性（1000次循環(huán)后應(yīng)力保留83%）。這主要是由于LS骨架通過多級孔結(jié)構(gòu)和氫鍵/金屬配位作用分散應(yīng)力，協(xié)同增強(qiáng)水凝膠的力學(xué)性能，并在壓縮過程中通過可逆鍵斷裂與重組實現(xiàn)高抗疲勞性。

圖4 WLSHG水凝膠的傳感性能

  LS骨架纖維上豐富的羥基在水中很容易解離，使其表面帶有天然的負(fù)電荷。這一特性使帶正電的離子相互吸引和定向運動成為可能。此外，LS天然的分層多孔結(jié)構(gòu)構(gòu)建了高效的離子傳輸通道。在壓縮過程中，LS纖維素骨架能更好地抵抗結(jié)構(gòu)變形，從而保持離子遷移通道的穩(wěn)定性。WLSHG水凝膠傳感器器能夠準(zhǔn)確可靠地檢測從小應(yīng)力到大應(yīng)力的壓縮應(yīng)力變化，在10 kPa的外力作用下，WLSHG傳感器的響應(yīng)時間和恢復(fù)時間分別為390 ms和560 ms，表明其快速響應(yīng)能力適合監(jiān)測大振幅人體運動信號。同時，在40%應(yīng)變下，即使經(jīng)過1000次壓縮循環(huán)，WLSHG水凝膠也能保持穩(wěn)定和可重復(fù)的電信號，表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能。

圖5 WLSHG水凝膠傳感器應(yīng)用于動態(tài)步態(tài)識別與機(jī)器學(xué)習(xí)

  基于這些特性，進(jìn)一步將WLSHG水凝膠傳感器與物聯(lián)網(wǎng)技術(shù)及機(jī)器學(xué)習(xí)算法相結(jié)合，成功實現(xiàn)了對人體靜態(tài)坐姿和動態(tài)步態(tài)的高精度識別，展現(xiàn)了其在多場景生命體征監(jiān)測中的應(yīng)用潛力。這一研究為高性能生物質(zhì)基水凝膠傳感器的開發(fā)和在家居領(lǐng)域的實際應(yīng)用提供了一種新穎有效的方法。

  原文鏈接:https://doi.org/10.1002/adfm.202501131