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  近日，四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院鄧華教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)在凝膠網(wǎng)絡(luò)中富集含氧官能團(tuán)并構(gòu)建定向離子傳輸納米通道的方法來(lái)制備一種新型的離子熱電材料（i-TE），在不犧牲其熱電（TE）性能的情況下實(shí)現(xiàn)i-TE的長(zhǎng)期可重復(fù)使用。具體來(lái)說(shuō)，通過(guò)將高吸水性聚電解質(zhì)聚丙烯酸鈉（PAAs）引入半導(dǎo)體聚（3,4-乙撐二氧噻吩）：聚（苯乙烯磺酸）（PEDOT:PSS）。同時(shí)，使用對(duì)Hofmeister效應(yīng)敏感的PVA分子作為結(jié)構(gòu)單元，通過(guò)冰模板法構(gòu)筑了面外離子傳輸通道，并引入離子源氫氧化鈉（NaOH）來(lái)制備親水性TE凝膠(I-PPAs)。聚電解質(zhì)PAAs作為離子源之一，可以解離大量的鈉離子。面外離子通道的帶負(fù)電荷的骨架上的部分Na⁺通過(guò)靜電相互作用對(duì)OH-施加遷移阻力。Na⁺本身具有更高的遷移能力，這導(dǎo)致剩余的游離Na+表現(xiàn)出更高的熱擴(kuò)散系數(shù)，實(shí)現(xiàn)陽(yáng)離子和陰離子的有效遷移分離，從而獲得17.0±1.0 mV K^-1的熱電功率和62.8±1.62 mS cm^-1的σ_i的TE性能。

圖1. (a)多功能凝膠的制備過(guò)程示意圖。(b)凝膠前體溶液的儲(chǔ)能模量。(c) I -PPAs凝膠的ATR-FTIR光譜。(d) I-PPAs凝膠的XRD圖譜。(e-f) I-PPAs水凝膠和未構(gòu)筑離子通道水凝膠的橫截面圖像。(g-h) II-PPAs水凝膠和未構(gòu)筑離子通道水凝膠的表面圖像。

  當(dāng)凝膠置于空氣中會(huì)發(fā)生脫水，導(dǎo)致性能失效。但重要的是，親水性官能團(tuán)，包括羥基、羧基和磺酸基團(tuán)，具有反復(fù)吸收水分和保留大量電解質(zhì)的能力，這賦予了i-TE水凝膠出色的可重復(fù)使用性。向干燥的凝膠補(bǔ)充鹽溶液它幾乎可以完全恢復(fù)到原始狀態(tài)，并且隨著PAAs含量的增加，TE性能回復(fù)率提高，即使在空氣干燥135天后，樣品可以恢復(fù)到87%的初始TE性能。

圖2. (a)浸泡在電解質(zhì)溶液135天后的熱電性能結(jié)果和(b)水凝膠的橫截面圖像。(c)干燥和形狀恢復(fù)的I-PPAs水凝膠的照片。(d)室溫干燥后再浸泡在電解質(zhì)溶液中的135天后I-PPAs凝膠的橫截面圖像和(e)熱電性能測(cè)試結(jié)果。(f)經(jīng)過(guò)135天的Na元素的相對(duì)含量。(g)水凝膠干燥和浸泡前后的σ_i。(h) I-PPAs凝膠的典型離子充電和電子放電過(guò)程。(i)具有不同負(fù)載電阻的ITEC器件的能量密度和功率密度。

  此外，豐富的含氧官能團(tuán)賦予了凝膠濕氣發(fā)電的性能，室溫60% RH條件下，濕感應(yīng)電壓可達(dá)到87 mV，峰值電流為11μA。凝膠還表現(xiàn)出濕熱協(xié)同的工作能力，為探索這一機(jī)制，分別在濕氣發(fā)電裝置的開(kāi)放側(cè)和封閉側(cè)施加微小的溫差，實(shí)驗(yàn)證實(shí)在封閉側(cè)施加電壓時(shí)，陽(yáng)離子的解離將在靠近熱電極的地方加速。熱擴(kuò)散和水分引起的離子遷移是協(xié)同的，進(jìn)一步強(qiáng)化離子濃度梯度分布從而增大電信號(hào)。最終，在RH=60%和溫差為3.7K的條件下，雙驅(qū)動(dòng)力作用的單個(gè)模塊的輸出達(dá)到215 mV，工作時(shí)間超過(guò)26小時(shí)，相較于傳統(tǒng)i-TE有著顯著的穩(wěn)定性。最后，他們組裝了3*3的自供電TMEG裝置，利用廢熱水蒸氣產(chǎn)生0.58V的電壓，在室溫環(huán)境放置135天后，通過(guò)補(bǔ)充電解質(zhì)溶液，該裝置的輸出電壓仍能達(dá)到0.47V。

圖3. (a)濕氣發(fā)電裝置的實(shí)測(cè)電壓和電流。(b)濕氣發(fā)電裝置中水分誘導(dǎo)電位的示意圖。(c)濕氣發(fā)電裝置在向開(kāi)放側(cè)和封閉側(cè)供應(yīng)不同離子時(shí)的電壓曲線。(d)酸堿反應(yīng)試驗(yàn)結(jié)果。(e)濕熱協(xié)同器件的電壓分布以及(f-g)工作原理示意圖。(h)長(zhǎng)時(shí)間濕熱協(xié)同發(fā)電測(cè)試的電壓曲線。(i)不同驅(qū)動(dòng)力的電壓測(cè)試及理論結(jié)果。(j)集成器件從熱水蒸汽中收集能量的輸出圖像。

  這項(xiàng)研究為i-TE凝膠中“一次性”使用的困境提供了一種有前景的解決方案，并為使用水分和熱量的協(xié)同發(fā)電提供了概念驗(yàn)證。該工作以“Long-term serviceable ionic thermoelectric hydrogel with temperature and moisture dual-driven waste energy harvesting capability”為題發(fā)表在《Small》上（Small 2025, 2501960）。文章第一作者是四川大學(xué)張茂，通訊作者為鄧華教授。該研究得到四川省科技計(jì)劃項(xiàng)目（編號(hào)：2023NSFSC1596）資助。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202501960

  下載：Long-term serviceable ionic thermoelectric hydrogel with temperature and moisture dual-driven waste energy harvesting capability