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  聚氨酯因其可調(diào)控的機械性能、優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性、耐候性及多功能性，在過去數(shù)年中受到廣泛研究關(guān)注。通過引入動態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，聚氨酯可實現(xiàn)能量耗散，并對外部刺激產(chǎn)生動態(tài)響應(yīng)，從而衍生出自修復(fù)、形狀記憶和可重構(gòu)拓撲等智能行為。此外，結(jié)合3D打印等新興增材制造技術(shù)，聚氨酯的結(jié)構(gòu)設(shè)計更加靈活可定制，這極大地拓展了其在柔性傳感器、軟機器人和生物電子等先進領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。然而，目前動態(tài)金屬配位鍵的構(gòu)筑方法（如將聚合物浸泡于金屬離子鹽溶液、聚合物前體與金屬離子直接共混或原位聚合等）仍存在諸多局限性，包括制備過程復(fù)雜、耗時較長、配位過程不可控以及配位網(wǎng)絡(luò)不均勻等問題。這些問題限制了強韌、多功能且可打印的聚氨酯材料的開發(fā)。

  西北大學(xué)研究團隊提出了一種基于可見光介導(dǎo)原位金屬配位（VSMC）的簡便通用策略，用于制備高性能動態(tài)交聯(lián)水性聚氨酯（DCWPU）。該光化學(xué)反應(yīng)策略通過可見光誘導(dǎo)乙二胺四乙酸鹽（EDTA鹽）的光降解，實現(xiàn)金屬離子的快速可控釋放，同時正交引發(fā)自由基聚合反應(yīng)。這種同步過程構(gòu)建的均勻金屬配位網(wǎng)絡(luò)，使DCWPU的拉伸應(yīng)變、應(yīng)力及韌性顯著提升。此外，金屬配位網(wǎng)絡(luò)的熱可逆性進一步賦予材料多重智能特性，包括形狀記憶、形狀可重構(gòu)和自修復(fù)行為。VSMC策略的高效性顯著縮短了材料制備時間——其凝膠化時間可低至5秒以下，這一特性極大提升了DCWPU的3D打印適用性�；谏鲜鰞�(yōu)勢，研究團隊成功將DCWPU與增材制造技術(shù)結(jié)合，展示了其在定制化智能軟設(shè)備與器件中的應(yīng)用潛力。相關(guān)工作以“Designing Strong yet Tough, Multifunctional and Printable Dynamic Crosslinking Waterborne Polyurethane for Customizable Smart Soft Devices”發(fā)表在《Advanced Functional Materials》。

VSMC策略設(shè)計高性能DCWPU

  VSMC策略的關(guān)鍵設(shè)計過程涉及利用三聯(lián)吡啶釕配合物（Ru(II)）光化學(xué)觸發(fā)兩個正交的光反應(yīng)：EDTA-Zn的降解和經(jīng)典的自由基聚合。其中，EDTA-Zn的光降解能夠快速且可控的釋放Zn²⁺，使之與水性聚氨酯分子上的羧基原位形成配位。與此同時，自由基聚合能夠同步生成聚合物骨架，從而實現(xiàn)含有金屬配位網(wǎng)絡(luò)的DCWPU的一步高效制備。

圖1. VSMC策略設(shè)計高性能DCWPU。

DCWPU的機械性能

  在得到DCWPU后，研究者對其進行了機械性能測試。結(jié)果表明，金屬配位網(wǎng)絡(luò)的引入能夠顯著增強DCWPU的機械性能，其抗穿刺能力大約是不含金屬配位網(wǎng)絡(luò)的對照組的兩倍；同時顯示出優(yōu)越的抗蠕變能力，其松弛時間為1050秒，顯著長于對照組的200秒；DCWPU還顯示出顯著增強的抗疲勞能力，在超過3000次循環(huán)拉伸測試后保持完好，相比之下對照組僅在1000次循環(huán)后就被破壞了。

圖2. DCWPU的性能研究。

DCWPU的機械性能的增強機制分析

  除此之外，通過與其他常用的配位方式對比得出，VSMC策略制備的DCWPU機械性能更為優(yōu)異。進一步采用溶脹實驗、掃描電子顯微鏡和元素分布測試等表征手段對其增韌機制進了探究。結(jié)果表明，VSMC策略實現(xiàn)的Zn²⁺可控釋放，能夠原位構(gòu)建更高效、均勻和緊湊的金屬配位網(wǎng)絡(luò)，這是DCWPU機械性能提升的重要因素。

圖3. DCWPU機械性能增強機制分析。

動態(tài)金屬配位網(wǎng)絡(luò)和多功能性

  在此之后，研究者對動態(tài)網(wǎng)絡(luò)的機理和材料的多功能性做出了探索與討論，發(fā)現(xiàn)通過VSMC策略獲得的均勻金屬配位網(wǎng)絡(luò)還能夠在溫度變化下進行高效地解離和重新組合，賦予了DCWPU優(yōu)異的形狀記憶性能、自修復(fù)性能和形狀重構(gòu)特性，極大地提高了DCWPU在應(yīng)用時的形狀適應(yīng)性和使用壽命。

圖4. 動態(tài)金屬配位網(wǎng)絡(luò)與多功能性。

DCWPU的3D打印和應(yīng)用

  最后，研究者還發(fā)現(xiàn)通過高效的VSMC策略制備的DCWPU僅需要2秒即可實現(xiàn)凝膠化，并且凝膠過程還表現(xiàn)出了高度的可控性。這使得該策略與增材制造技術(shù)的高度兼容�；谝陨蟽�(yōu)點，研究者制備了多個定制化的DCWPU結(jié)構(gòu)，利用材料的強而韌的特點、多功能性和可打印性展示了其在定制化智能軟執(zhí)行器、柔性可穿戴傳感器件的設(shè)計和應(yīng)用。

圖5. DCWPU在可定制智能軟設(shè)備中的應(yīng)用。

  研究者介紹了一種高效的VSMC策略，用于制造高性能的DCWPU。這種VSMC策略方法能原位形成均勻的金屬配位網(wǎng)絡(luò)，由此制備的DCWPU具有強而韌的機械性能，并具備包括自修復(fù)、形狀重構(gòu)和形狀記憶性能等多重功能特性。此外，VSMC策略賦予了DCWPU快速且可控的凝膠化能力，使其能夠與先進的3D打印技術(shù)相結(jié)合，實現(xiàn)智能軟體設(shè)備的定制化設(shè)計和制備。這一工作顯著提高了DCWPU的結(jié)構(gòu)設(shè)計靈活性和功能性，為其在軟體機器人、可穿戴設(shè)備和生物電子等領(lǐng)域的先進和定制化應(yīng)用提供了重要參考。

  西北大學(xué)碩士研究生盧星元為文章的第一作者，魏洪秋副教授和于游教授為共同通訊作者。此研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（12102342, 22175141）、中國科協(xié)青年人才托舉工程(2022QNRC001)、陜西省自然基金(2023-JC-JQ-14, 2022JQ-146)、陜西省杰出青年基金(202203021211093)的資助。

  論文信息：

  Xingyuan Lu, Hongqiu Wei*, Ping Zhang, An Wei, Siying Zhao, Qian Wang, Jupen Liu, You Yu*. Designing Strong yet Tough, Multifunctional and Printable Dynamic Cross-Linking Waterborne Polyurethane for Customizable Smart Soft Devices. Adv. Funct. Mater. 2025, 2502720.

  https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202502720

作者簡介：

  魏洪秋：西北大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院特評副教授、碩士生導(dǎo)師。中國科協(xié)青年人才托舉工程及西安市科協(xié)青年人才托舉計劃入選者，SAMPE中國大陸總會智能復(fù)合材料專業(yè)委員會委員。博士畢業(yè)于哈爾濱工業(yè)大學(xué)，師從冷勁松院士。主要從事光化學(xué)輔助多功能形狀記憶聚合物材料設(shè)計及4D打印、構(gòu)效關(guān)系和功能應(yīng)用研究。相關(guān)研究成果累計發(fā)表論文35篇，其中以第一或通訊作者在Nat. Commun.、ACS Nano、Adv. Funct. Mater.、Chem.Eng.J.、Compos. Part B-Eng.、等期刊發(fā)表研究型論文15篇。先后主持國家自然科學(xué)基金青年項目、中國博士后面上項目、陜西省自然科學(xué)基金青年項目等國家級和省部級項目。獲得授權(quán)中國發(fā)明專利多項。