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  在過(guò)去的幾十年中，通過(guò)在基于陶瓷的弛豫鐵電材料中構(gòu)建準(zhǔn)同型相界(MPB)行為，成功實(shí)現(xiàn)了壓電系數(shù)的顯著提升，使其在執(zhí)行器、換能器和傳感器應(yīng)用中表現(xiàn)出色。然而，在柔性鐵電聚合物，如聚（偏二氟乙烯-三氟乙烯）(P(VDF-TrFE))中，由于缺乏對(duì)聚合物鏈結(jié)構(gòu)和組成的合理設(shè)計(jì)，僅在正常的鐵電狀態(tài)下實(shí)現(xiàn)了類似MPB的行為，其壓電系數(shù)（d₃₃）最高約為?63.5 pC/N。

  為了在柔性鐵電聚合物P(VDF-TrFE)中實(shí)現(xiàn)高的壓電系數(shù)，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院張志成教授聯(lián)合電子科學(xué)與工程學(xué)院魏曉勇教授設(shè)計(jì)報(bào)道了通過(guò)完全氫化聚（偏二氟乙烯-三氟氯乙烯）(P(VDF-CTFE)), 合成制備了弛豫鐵電聚合物H-P(VDF-TrFE)，兼具優(yōu)異的弛豫特性和高的剩余極化強(qiáng)度，并且當(dāng)TrFE含量為23mol%時(shí)，誘導(dǎo)了H-P(VDF-TrFE)表現(xiàn)出類似于陶瓷的MPB行為，d₃₃高達(dá)-107 pC/N，比商業(yè)PVDF(?20 pC/N)高出五倍以上，為開(kāi)發(fā)具有超高壓電性能的柔性鐵電聚合物提供了新的策略。

  2025年4月21日，該研究成果以“通過(guò)調(diào)節(jié)P(VDF-TrFE)的序列和納米疇結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)超高的壓電系數(shù)”(Ultrahigh Piezoelectric Coefficients Achieved by Tailoring the Sequence and Nano-domain Structure of P(VDF-TrFE)為題發(fā)表在《Advanced Materials》上，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院為第一通訊單位。西安交通大學(xué)博士研究生秦霸（共一第一）和西安石油大學(xué)碩士研究生丁國(guó)通（共一第二）為論文共同第一作者，西安交通大學(xué)張志成教授、魏曉勇教授和譚少博教授為論文的通訊作者。

  研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)與直接共聚法制備的C-P(VDF-TrFE)中VDF和TrFE單元主要以頭-尾(H-T)連接不同，H-P(VDF-TrFE)中的VDF和TrFE單元主要以頭-頭/尾-尾(H-H/T-T)的方式連接，且TrFE單元沿分子鏈隨機(jī)分布。在這種H-H/T-T結(jié)構(gòu)中，與TrFE相鄰的VDF單元更傾向于形成旁氏(g)構(gòu)象，而不是C-P(VDF-TrFE)中的反式(t)構(gòu)象。這種差異導(dǎo)致在低TrFE含量下H-P(VDF-TrFE)表現(xiàn)出強(qiáng)弛豫特性(γ指數(shù)為1.75)，而C-P(VDF-TrFE)在類似TrFE含量下表現(xiàn)出典型的鐵電行為(γ指數(shù)為1.21)。此外，低的TrFE含量還使H-P(VDF-TrFE)保持了相對(duì)較高的Pr(5.2 μC/cm²，）有利于產(chǎn)生更高的d₃₃。更重要的是，當(dāng)TrFE含量為23 mol%時(shí)，可以誘導(dǎo)H-P(VDF-TrFE)從all-trans構(gòu)象轉(zhuǎn)變?yōu)?/span>3/1 helix構(gòu)象，表現(xiàn)出類似陶瓷的MPB行為。這項(xiàng)工作為制備高性能柔性壓電聚合物提供了新的思考。

圖1. C-P(VDF-TrFE)與H-P(VDF-TrFE)的化學(xué)結(jié)構(gòu)與組成。(a) P(VDF-TrFE)、C-P(VDF-TrFE) 和 H-P(VDF-TrFE) 的球棍模型；(b 和 e) 不同組成的 H-P(VDF-TrFE) 的 ¹H 核磁共振譜圖 (b) 和 ¹⁹F 核磁共振譜圖 (e)；(c 和 f) C-P(VDF-TrFE) 和 H-P(VDF-TrFE) 中的 H-H/T-T 比值 (c) 和 TrFE-TrFE 序列比值(f)隨TrFE含量變化的；(d) C-P(VDF-TrFE) 和 H-P(VDF-TrFE) 的 C-C 鍵二面角能壘圖；(g) C-80-20 和 H-80-20 的序列結(jié)構(gòu)及平均鏈段數(shù)。

圖2.聚合物弛豫特性。(a 至 c) C-80-20 (a)、H-77-23 (b) 和 H-75-25 (c) 的 AFM-IR 測(cè)試圖像，上圖為微觀結(jié)構(gòu)圖像，下圖為全反式構(gòu)象的化學(xué)分布圖；(d 至 f) 上述樣品對(duì)應(yīng)微區(qū)中全反式構(gòu)象的紅外吸收強(qiáng)度；(g 至 i) C-80-20 (g)、H-77-23 (h) 和三元共聚物 (i) 的介電溫譜圖（插圖顯示了介電常數(shù)與居里-外斯定律擬合的曲線）。

圖3.構(gòu)象演變和相結(jié)構(gòu)。(a 和 b) H-P(VDF-TrFE) 的 FTIR 中全反式構(gòu)象 (a) 和 3/1 螺旋構(gòu)象 (b) 吸收強(qiáng)度隨 TrFE 含量變化的情況；(c 和 d) 不同 TrFE 含量的 H-P(VDF-TrFE) 的 DSC (c) 和 XRD (d) 數(shù)據(jù)；(e 和 f) H-77-23 (e) 和 H-75-25 (f) 中全反式構(gòu)象的紅外吸收強(qiáng)度隨溫度的變化；(g) H-P(VDF-TrFE) 的相圖，溫度由介電峰溫度（1 kHz 下從溫度譜數(shù)據(jù)確定），其中，“O”、“D” 和 “PD” 分別代表有序相、無(wú)序相和偽無(wú)序相；(h) 不同 TrFE 含量下 C-P(VDF-TrFE) 和 H-P(VDF-TrFE) 中全反式構(gòu)象與 3/1 螺旋構(gòu)象的能量差異的 DFT 計(jì)算結(jié)果。

圖4.H-P(VDF-TrFE)的機(jī)電特性。(a) H-P(VDF-TrFE) 的 P-E 回線。(b) C-P(VDF-TrFE)二聚物，P(VDF-TrFE-CFE)三聚物與本研究工作的H-P(VDF-TrFE)的弛豫特性及極化強(qiáng)度對(duì)比；(c) H-P(VDF-TrFE) 的介電譜；(d 和 e) H-P(VDF-TrFE) 的壓電系數(shù)，通過(guò)雙極電場(chǎng)誘導(dǎo)應(yīng)變的逆向測(cè)量 (d) 和直接測(cè)量 (e，黑色方塊)對(duì)比圖；(f) 本研究的 d₃₃ 與已報(bào)道的鐵電聚合物的d₃₃ 對(duì)比。

  本文得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2023YFB3208400，92066204， 92366302）和國(guó)家自然科學(xué)基金（52073225, 52373021, 22275173）的資助。

  原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202502708

作者介紹：

  張志成，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院教授，國(guó)家級(jí)領(lǐng)軍人才，博士生導(dǎo)師。主要研究領(lǐng)域包括新型氟聚合物的設(shè)計(jì)與可控合成，新型電介質(zhì)的分子設(shè)計(jì)與偶極調(diào)控，電活性高分子及其在高儲(chǔ)能電容器、壓電傳感器等領(lǐng)域的應(yīng)用等。

  課題組鏈接：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/zhichengzhang