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    高聚物的轉(zhuǎn)變和弛豫是軟凝聚態(tài)物理研究的前沿領(lǐng)域，同時(shí)也是架設(shè)于高分子材料結(jié)構(gòu)與性能之間的橋梁。掌握高分子軟物質(zhì)的弛豫特征及其規(guī)律可以幫助我們更深刻理解其微觀結(jié)構(gòu)與宏觀性能間的關(guān)系，有利于人們通過(guò)改變材料的結(jié)構(gòu)（化學(xué)改性）和形態(tài)（物理改性）開發(fā)高性能和功能化的高分子材料。

    非晶態(tài)高聚物在其玻璃態(tài)至橡膠態(tài)轉(zhuǎn)變過(guò)程中共有α弛豫、sub-Rouse模式以及Rouse模式三種鏈段弛豫模式。然而，對(duì)于sub-Rouse模式的弛豫特征及內(nèi)在本質(zhì)卻知之甚少。中科院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體所吳學(xué)邦博士、劉長(zhǎng)松研究員和朱震剛研究員所在課題組利用力學(xué)譜儀研究聚苯乙烯（PS）和聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）的鏈段弛豫行為，發(fā)現(xiàn)與小分子的結(jié)構(gòu)弛豫以及高分子的α弛豫一樣，高聚物Sub-Rouse弛豫的動(dòng)力學(xué)同樣在溫度TB處出現(xiàn)一個(gè)轉(zhuǎn)折性變化，且TB處的弛豫時(shí)間與高聚物的結(jié)構(gòu)無(wú)關(guān)，約為0.1s。運(yùn)用耦合模型同樣發(fā)現(xiàn)在TB處，sub-Rouse模式的耦合參數(shù)n也出現(xiàn)一個(gè)拐點(diǎn)，故該變化是由降溫過(guò)程中TB至Tg間分子間的耦合作用顯著增強(qiáng)引起的。

    在此基礎(chǔ)上，課題組研究了聚氧乙烯/聚醋酸乙烯酯（PEO/PVAc）共混物的鏈段弛豫行為，發(fā)現(xiàn)隨PEO含量的增加，TB值減小，但TB處的弛豫時(shí)間與共混物的組分無(wú)關(guān)，均為0.1s。因此，課題組初步認(rèn)為sub-Rouse模式對(duì)于非晶態(tài)高分子而言是普遍存在的，且它具有與α弛豫類似的本質(zhì)特征，即它也是鏈段間耦合或關(guān)聯(lián)弛豫，但耦合程度要低于α弛豫。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在Macromolecules 2011, 44, 3605和Soft Matter 2011, 7, 579上。

    針對(duì)高分子膠體粒子的凝膠化行為，課題組人員還研究了Pluronic L64（PEO13-PPO30-PEO13）水溶液的粘彈性行為及其凝膠形成過(guò)程中的動(dòng)力學(xué)行為。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)濃度位于“凝膠島”的兩側(cè)處（~39和60 wt%），體系的粘彈性行為相似，即損耗模量（或內(nèi)耗）與頻率呈現(xiàn)標(biāo)度關(guān)系，這對(duì)應(yīng)于體系的逾滲網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。在臨界濃度以上，隨著溫度的升高，發(fā)現(xiàn)體系從起初的粘彈性液態(tài)轉(zhuǎn)變成逾滲網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)進(jìn)而形成凝膠態(tài)。因此，凝膠的形成主要是由體系中膠體粒子形成的逾滲網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)演變而來(lái)。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在Physical Review E 2011, 83, 041801。

    上述研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金的資助。

PMMA熔體的力學(xué)弛豫譜及其弛豫時(shí)間隨溫度變化行為

力學(xué)譜實(shí)驗(yàn)得到的Pluronic L64水溶液的溫度-濃度相圖（藍(lán)色符號(hào)）。其中，L1、L2、Lα和H分別表示各項(xiàng)同性的膠團(tuán)溶液相、反膠團(tuán)相、層狀液晶相以及六角凝膠相。