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雙核釤氫化物催化乙烯聚合反應(yīng)機理的密度泛函研究

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烯烴聚合稀土金屬密度泛函理論反應(yīng)機理雙核金屬配合物

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簡介：

單核有機金屬配合物催化烯烴聚合反應(yīng)機理的理論研究已有大量報道。該類反應(yīng)被普遍認為經(jīng)歷四中心過渡態(tài)機理。雙核或多核配合物因其具有金屬間的協(xié)同作用往往表現(xiàn)出較單核優(yōu)異的性能，因而受到廣泛關(guān)注。然而，對于多核配合物催化烯烴聚合機理的理論研究相對甚少。本文對雙核釤的二氫化合物[Me2Si(C5H3-3-Me3Si)2SmH(THF)2]2催化乙烯聚合的反應(yīng)機理進行了詳細的理論研究。結(jié)果表明，在鏈起始階段，烯烴插入SmH鍵經(jīng)歷的是金屬輔助的四中心過渡態(tài)機理。在鏈傳播階段，由于熱力學(xué)因素，烯烴選擇插入SmC鍵而不是體系中另一側(cè)的SmH鍵，且烯烴插入SmC鍵經(jīng)歷五中心過渡態(tài)機理。研究還表明體系中金屬間的橋聯(lián)H配體在鏈傳播過程中起到重要的電子傳遞作用。這些結(jié)果將有助于人們進一步認識多核催化劑體系催化烯烴聚合的機理。

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liu

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2013-11-15 16:07:12

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