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  熱電模塊能把產(chǎn)生于自然熱源（如太陽能或地?zé)崮埽┑臒崮芎凸I(yè)、生活廢熱直接轉(zhuǎn)換為有價(jià)值的電能，實(shí)現(xiàn)能源的循環(huán)利用，也可用于固態(tài)制冷，在能源危機(jī)和環(huán)境污染日益嚴(yán)重的今天，具有重大的意義。面對傳統(tǒng)無機(jī)熱電材料存在的不足，對環(huán)境友好且價(jià)格低廉的新型柔性熱電材料引起了研究者的巨大關(guān)注。由于在熱電模塊中，p型和n型熱電材料組成的熱電偶是基本工作單元。隨著導(dǎo)電聚合物、金屬配位聚合物、碳納米管宏觀體和碳納米管/有機(jī)復(fù)合物等柔性熱電材料的發(fā)展，柔性p型熱電材料室溫下的熱電功率因子已經(jīng)達(dá)到2000 μW m-1 K-2，性能可與無機(jī)熱電材料媲美，然而高性能、高穩(wěn)定的柔性n型熱電材料依舊缺乏，成為柔性熱電模塊發(fā)展的阻礙。

  中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室（籌）先進(jìn)材料與結(jié)構(gòu)分析實(shí)驗(yàn)室“納米材料與介觀物理”研究小組多年來一直致力于碳納米管的制備、物性與應(yīng)用研究。在以往工作的基礎(chǔ)上，該課題組研究員、中科院院士解思深指導(dǎo)的博士生周文斌與該組研究人員范慶霞、張強(qiáng)、王艷春、周維亞等人，基于直接生長的具有連續(xù)網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的單壁碳納米管薄膜研制出熱電性質(zhì)優(yōu)異的柔性n型薄膜，并設(shè)計(jì)了一種具有獨(dú)特結(jié)構(gòu)優(yōu)勢的緊湊型的柔性熱電模塊（中國發(fā)明專利申請?zhí)枺?01610703927.0），充分整合p、n型碳納米管薄膜的熱電性能達(dá)到最優(yōu)化。其中p型碳納米管薄膜直接采用了該課題組制備出的連續(xù)網(wǎng)絡(luò)碳納米管薄膜，這是一種理想的綠色、柔性熱電材料，擁有優(yōu)異的p型熱電功率因子（室溫下最大值為2482 μW m-1 K-2），是目前文獻(xiàn)報(bào)道的最高值之一，且避免了已有文獻(xiàn)中制備p型碳納米管納米復(fù)合薄膜時(shí)所用的繁瑣工藝，相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在Small, 2016, 12, 3407上。

  進(jìn)一步地，他們通過滴涂聚乙烯亞胺（PEI）的乙醇溶液，使得PEI分子在能夠很好浸潤碳納米管網(wǎng)絡(luò)的乙醇攜帶下均勻地包覆在了碳納米管管束的表面，不僅實(shí)現(xiàn)了高效的電子轉(zhuǎn)移，使得原始p型的碳納米管薄膜在無損的情況下迅速轉(zhuǎn)變?yōu)閚型，同時(shí)PEI的均勻包覆有效形成了防止n型性能退化的保護(hù)層，因此制備的n型碳納米管薄膜最優(yōu)功率因子達(dá)1500 μW m-1 K-2，是目前文獻(xiàn)報(bào)道的最高值；此外，在三個月的測試時(shí)間內(nèi)，未經(jīng)封裝保護(hù)的薄膜在空氣中展現(xiàn)了長期穩(wěn)定性，具有巨大的實(shí)際應(yīng)用潛力。在此基礎(chǔ)上，利用連續(xù)生長的大面積碳納米管薄膜和局域摻雜工藝，設(shè)計(jì)并成功制備了一種結(jié)構(gòu)連續(xù)、尺寸緊湊的柔性熱電模塊。不同于傳統(tǒng)的π型構(gòu)型，這種緊湊式的熱電模塊充分整合p、n型碳納米管薄膜的熱電性能達(dá)到最優(yōu)化，且無需在單個的熱電腿上沉積金或銀的頂電極，也無需在p型和n型熱電腿之間使用金屬連接線，可以避免接觸電阻的影響而且制備步驟簡單，容易大規(guī)模生產(chǎn)。所得到的熱電模塊有著杰出的性能，明顯優(yōu)于之前報(bào)道的柔性熱電器件在相似測試條件下的結(jié)果。該項(xiàng)研究中的碳納米管連續(xù)網(wǎng)絡(luò)基熱電薄膜及緊湊式熱電模塊在便攜式和柔性熱電轉(zhuǎn)換與新穎的傳感領(lǐng)域展現(xiàn)了誘人的應(yīng)用前景，并為工業(yè)化制備柔性熱電模塊提供了啟示，為柔性熱電模塊走向商業(yè)化開啟了大門。

圖1 熱電性質(zhì)和穩(wěn)定性。室溫下的（a）電導(dǎo)率和塞貝克系數(shù)，（b）原始和摻雜后的碳納米管薄膜的熱電功率因子，（c）1 wt.% PEI摻雜的薄膜在空氣中未封裝的長期穩(wěn)定性，（d）目前最新研究的柔性n型熱電材料和本研究成果的熱電功率因子對比。

圖2 形貌表征。原始碳納米管薄膜的（a）SEM照片和（b）AFM照片，0.5 wt.% PEI摻雜的碳納米管薄膜的（c）SEM照片和（d）AFM照片，1 wt.% PEI摻雜的碳納米管薄膜的（e）SEM照片和（f）AFM照片。

圖3 n型薄膜和緊湊型柔性熱電模塊的制備示意圖（左）和實(shí)物照片與器件性能曲線（右）。右圖中（a）由連續(xù)生長的大面積碳納米管薄膜收集得到碳納米管多層薄膜。（b）含有三對連續(xù)p-n偶的碳納米管條帶。（c）制備得到的連續(xù)型熱電模塊。（d）模塊的柔性展示。（e）在不同穩(wěn)態(tài)溫差下產(chǎn)生的電壓。（f）在熱端溫度為330 K，溫差為27.5 K時(shí)模塊的電壓—電流曲線和功率—電流曲線。

圖4 連續(xù)型柔性熱電模塊利用日常生活中隨處可見的熱源進(jìn)行熱電轉(zhuǎn)化的初步演示。

  相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nat. Commun., 2017, 8, 14886）上。物理所博士生周文斌為該文第一作者，解思深和周維亞為共同通訊作者。該工作得到了科技部（2012CB932302）、國家自然科學(xué)基金委（11634014, 51172271, 51372269和51472264）和中科院納米先導(dǎo)專項(xiàng)（XDA09040202）等項(xiàng)目的支持。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/ncomms14886