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  近日，北京航空航天大學(xué)化學(xué)學(xué)院劉宇宙教授課題組首次利用Piers-Rubinsztajn反應(yīng)從簡(jiǎn)單的有機(jī)硅烷單體中合成一系列環(huán)狀聚合物，并通過(guò)多種分析檢測(cè)手段來(lái)進(jìn)行佐證。他們的成果以Cyclic Polysiloxanes with Linked Cyclotetrasiloxane Subunits 為題發(fā)表在德國(guó)化學(xué)會(huì)會(huì)志(Angewandte Chemie)上。

  聚合物的結(jié)構(gòu)與性能間的關(guān)系一直以來(lái)都吸引著國(guó)內(nèi)外研究學(xué)者的興趣。環(huán)狀聚合物是一類無(wú)端基的特殊拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)聚合物，與相應(yīng)的線形聚合物相比，具有諸多明顯不同的物理化學(xué)性能，包括流體力學(xué)半徑，玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，特征粘度，折光系數(shù)，溶液自組裝行為以及熱穩(wěn)定性。環(huán)狀聚合物的全部結(jié)構(gòu)特性均由反應(yīng)時(shí)所采用的條件決定。在制備環(huán)狀聚合物的過(guò)程中化學(xué)反應(yīng)的類型與環(huán)狀聚合物主鏈上帶有的官能團(tuán)的種類直接相關(guān)。在此方面的探索可以為具有特殊結(jié)構(gòu)和性能的新穎的環(huán)狀聚合物的發(fā)現(xiàn)提供更多的可能性。因此，對(duì)形成環(huán)狀聚合物的新反應(yīng)的研究探索是非常有意義的。

  近年來(lái)，隨著高分子合成領(lǐng)域的不斷研究與發(fā)展，將含有張力的環(huán)四硅氧烷結(jié)構(gòu)嵌入高分子化合物中已經(jīng)被證實(shí)是合成多種功能材料諸如薄膜電解質(zhì)、自修復(fù)材料、熱穩(wěn)定材料、高透氧膜、擴(kuò)散劑、液晶等材料的重要手段。該課題組首次利用Piers-Rubinsztajn反應(yīng)從簡(jiǎn)單的有機(jī)硅烷單體中合成一系列環(huán)狀聚合物，并通過(guò)多種分析檢測(cè)手段來(lái)進(jìn)行佐證。與此同時(shí)，首次證實(shí)了使用環(huán)狀聚合物引導(dǎo)無(wú)機(jī)粒子自組裝的可行性，也發(fā)現(xiàn)了第一個(gè)可溶于有機(jī)溶劑的環(huán)狀金納米顆粒組裝體。

  該研究工作的靈感來(lái)自于有機(jī)硅氫化合物與烷氧基硅烷之間發(fā)生Piers-Rubinsztajn偶聯(lián)反應(yīng)時(shí)的高效環(huán)化作用。環(huán)化反應(yīng)的效果很大程度上取決于溶劑的選擇，以環(huán)己烷做溶劑極大的提高了產(chǎn)率。通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)，顆粒間的距離和顆粒自身的大小尺寸相近，這個(gè)距離使環(huán)狀聚合物可以作為一個(gè)平臺(tái)來(lái)研究顆粒間的相互作用，比如等離子體共振偶聯(lián)、熱電子轉(zhuǎn)移以及在催化方面的應(yīng)用。

  總而言之，該課題組證實(shí)了一種新的、有效的環(huán)狀聚環(huán)四硅氧烷聚合物的合成方法，提供了一種使用不含張力的原材料，將含有張力的環(huán)嵌入到環(huán)狀聚合物中的方法。成功地實(shí)現(xiàn)了環(huán)狀金納米粒子聚合體的合成，也首次展示了環(huán)狀聚合物在引導(dǎo)無(wú)機(jī)粒子聚合方面的潛力。論文的第一作者為博士生于建一。

  論文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/wol1/doi/10.1002/anie.201703347/full