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  聚（3,4-亞乙基二氧噻吩）：聚（苯乙烯磺酸）（PEDOT:PSS）是極具前景的導電聚合物，可用于制作柔性可穿戴熱電器件。與傳統(tǒng)無機熱電材料相比，PEDOT:PSS具有無毒、廉價、優(yōu)越的環(huán)境穩(wěn)定性等優(yōu)點，然而，這種材料的熱電性能并不夠突出，限制了它在熱電器件領域的推廣應用，因此，尋找有效的可提升該材料熱電性能的方法是必要的�；瘜W后處理方法是一種簡單有效的可提升PEDOT:PSS薄膜的方法，通常分為兩個步奏，分別先后提高聚合物的電導率和塞貝克系數(shù)，實現(xiàn)薄膜性能的優(yōu)化。目前，該方法已經被驗證對百納米厚度（50-200nm）級別的旋涂薄膜有效，然而這種厚度的薄膜容易損壞，并不適用于制作熱電器件；與之相反，采用打印設備制作的微米（1-10μm）級別的薄膜具有良好的機械性能，非常適合用于制作柔性可穿戴熱電器件，遺憾的是目前微米級別的薄膜熱電性能遠低于百納米級別的薄膜。

  因此，為了提高這種薄膜的熱電性能，陳志剛教授和鄒進教授團隊提出三步化學后處理法，分別采用甲酰胺，濃硫酸和硼氫化鈉溶液對滴涂PEDOT:PSS薄膜進行處理，通過選擇性去除薄膜中多余的PSS摻雜物和調控薄膜載流子濃度，優(yōu)化薄膜的熱電性能，實現(xiàn)峰值功率因子高達141 μWm^-1K^-2，并制作了簡易的柔性可穿戴熱電器件，以人體為熱源，最大輸出功率密度約1 μWcm^-2。

圖1 25 ℃條件下，各類處理條件下PEDOT:PSS薄膜的塞貝克系數(shù)、電導率以及功率因子

  該團隊首先使用甲酰胺溶液對PEDOT:PSS薄膜進行處理，實驗結果表明，PEDOT:PSS薄膜的電導率從2 Scm^-1左右顯著提升到最高1732 Scm^-1，而塞貝克系數(shù)幾乎沒有變化。為了進一步提高薄膜電導率，團隊將甲酰胺處理后的薄膜浸入濃硫酸中處理。由于濃硫酸極強的氧化性，薄膜的載流子遷移率和載流子濃度都將得到提升，因此薄膜的電導率進一步提高到2974 Scm^-1，同時塞貝克系數(shù)無明顯變化。最后，為了優(yōu)化薄膜功率因子，團隊將經甲酰胺和濃硫酸處理后的薄膜浸入還原劑硼氫化鈉溶液中處理，通過調節(jié)還原劑的溶質濃度，薄膜電導率降至1786 Scm^-1，同時塞貝克系數(shù)提高到28.1 μVK^-1，得到峰值功率因子為141 μWm^-1K^-2。

圖2. a) PEDOT:PSS的微觀結構示意圖；b). PEDOT:PSS經濃硫酸處理后，從benzoid結構到quinoid結構的轉變示意圖；c). PEDOT:PSS薄膜的XPS表征結果；d). PEDOT:PSS薄膜的XRD表征結果；e). PEDOT:PSS薄膜的UV-vis吸收光譜；f). PEDOT:PSS薄膜在不同處理條件下的界面SEM圖，其中I為未處理的PEDOT:PSS薄膜，II為甲酰胺處理后的薄膜，III為甲酰胺和濃硫酸處理后的薄膜，IV為三種溶劑處理后的薄膜

  團隊針對不同處理條件下的薄膜進行表征，其中X射線光電子能譜（XPS）結果證明，甲酰胺溶液和濃硫酸可以選擇性去除PEDOT:PSS薄膜內多余的摻雜物，另一方面，掃描電子顯微鏡（SEM）、掠入射X射線衍射光譜（GIXRD）和原子顯微鏡（AFM）結果均表明，濃硫酸處理使薄膜的微觀形貌得到明顯改善，有明顯的層狀結構出現(xiàn)，因此載流子遷移率和電導率都得到顯著提升。此外，薄膜的紫外-可見（UV-vis）吸收光譜表明，還原劑硼氫化鈉溶液可以有效降低薄膜的氧化度，進而降低其載流子濃度，提高塞貝克系數(shù)，這是薄膜功率因子的優(yōu)化機理。

圖3 a). 未處理的；b). 甲酰胺處理后的；c). 甲酰胺和濃硫酸處理后的；d).三種溶劑處理后的PEDOT:PSS薄膜的AFM圖像

  最后，團隊利用處理后的薄膜制作了簡易的熱電器件，其熱電勢與溫差成正比例關系，驗證了器件的熱電特性，并通過改變外加電阻，以人體為熱源條件下，得到峰值功率密度接近1 μWcm^-2。該工作對導電聚合物PEDOT:PSS的熱電性能研究和熱電器件應用提供了新的思路。

圖4 a). 熱電器件的結構示意圖；b).熱電器件的真實圖像；c). 以加熱器（紅圈）和人體（黑星）為熱源條件下，熱電器件在不同溫差下產生的熱電勢；d). 不同外接電阻條件下熱電器件的輸出電壓

  以上相關結果發(fā)表在Chemistry of Materials 上。論文的第一作者為澳大利亞昆士蘭大學機械與礦業(yè)工程學院博士生許聲多，通訊作者為南昆士蘭大學陳志剛教授和昆士蘭大學鄒進教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.9b01500

陳志剛教授簡介：

  陳志剛教授是澳大利亞南昆士蘭大學能源學科講席教授（Professor in Energy Materials）。長期從事功能材料在能量轉化的基礎和應用研究。師從成會明院士和逯高清院士。2008年博士畢業(yè)后即成功申請到“澳大利亞研究理事會博士后研究員”職位，前往澳大利亞昆士蘭大學機械與礦業(yè)學院工作，先后擔任研究員，高級研究員，榮譽副教授，后轉入澳大利亞南昆士蘭大學擔任功能材料學科帶頭人,副教授(2016),教授（2018-），先后主持共計七百萬澳元的科研項目，其中包括6項澳大利亞研究委員會、1項澳大利亞科學院、2項州政府、10項工業(yè)項目和10項校級的科研項目。在南昆士蘭大學和昆士蘭大學工作期間，共指導17名博士生和3名碩士研究生，其中已畢業(yè)博士生5名和碩士生2名。在Nat. Nanotech. 、 Nat. Commun. 、 Prog. Mater. Sci. 、 Adv. Mater. 、 J. Am. Chem. Soc. 、Angew. Chem. Int. Edit., Nano Lett. 等國際學術期刊上發(fā)表200余篇學術論文。這些論文共被Scopus引用11600余次，H-index達到54。

鄒進教授簡介：

  鄒進教授現(xiàn)任澳大利亞昆士蘭大學的納米科學講席教授（Chair in Nanoscience），曾任澳大利亞電子顯微學會秘書長，及澳大利亞昆士蘭華人工程師與科學家協(xié)會副會長。

  鄒進教授目前的研究方向包括：半導體納米結構（量子點，納米線，納米帶，超簿納米片）的形成機理及其物理性能的研究；先進功能納米材料的形成及其高端應用，尤其在能源，環(huán)保和醫(yī)療中的應用；固體材料的界面研究。鄒進教授在 ISI （Web of Science） 刊物上已發(fā)表學術論文 650 多篇，其多數(shù)論文發(fā)表在國際知名刊物上并被引用 20,000次。鄒進教授目前承擔多項澳大利亞研究理事會的研究課題。