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  自然界包含無數(shù)個(gè)組成復(fù)雜、結(jié)構(gòu)精密的各類型“機(jī)器”，從大河山川到一草一木直至細(xì)胞病毒，都離不開各個(gè)元器件的協(xié)調(diào)配合進(jìn)而實(shí)現(xiàn)能量傳輸?shù)忍囟üδ堋Ｔ诼L(zhǎng)的自然進(jìn)化過程中，為適應(yīng)復(fù)雜的生存環(huán)境，生命體逐漸具備感知環(huán)境變化并做出相應(yīng)反應(yīng)的能力。師法自然，科學(xué)技術(shù)的發(fā)展依賴并伴隨著人們對(duì)于自然界探索和認(rèn)知的深入，受到肌動(dòng)蛋白等生物大分子的啟發(fā)，以輪烷和索烴為代表的分子機(jī)器憑借其小尺寸、高效率運(yùn)作、獨(dú)特的自適應(yīng)性、分子柔性、有機(jī)組裝等特性在能量?jī)?chǔ)運(yùn)、材料科學(xué)、生物醫(yī)藥、仿生學(xué)等領(lǐng)域的發(fā)展中占據(jù)著日益重要的位置。分子機(jī)器的出現(xiàn)是化學(xué)史上的一次重大革命：借助超分子作用力對(duì)分子級(jí)別元器件的精準(zhǔn)控制，科學(xué)家們成功制備了分子馬達(dá)、分子電梯、分子車、人造肌肉、迷你芯片、分子機(jī)器人等等由分子尺度的物質(zhì)構(gòu)成且能行使某種加工功能實(shí)現(xiàn)某一特定目標(biāo)行為的人工分子機(jī)器。其中，超分子大環(huán)化合物是構(gòu)筑分子機(jī)器的一類重要組成單元，而新型大環(huán)化合物及其功能組裝體的發(fā)展、構(gòu)筑和應(yīng)用研究為分子器件的未來提供了全新的思路，受到了全球科學(xué)家的廣泛關(guān)注和研究。

  醫(yī)療產(chǎn)業(yè)與人類生產(chǎn)生活息息相關(guān)，特別是靶向藥物遞送體系和個(gè)性診療一體化的發(fā)展，正在為解決人們?nèi)找尕S富且增長(zhǎng)的醫(yī)療要求過程中發(fā)揮著關(guān)鍵作用�；谀K化組裝策略構(gòu)筑的動(dòng)態(tài)可逆超分子納米閥門巧妙地實(shí)現(xiàn)了腫瘤微環(huán)境和多重外界刺激調(diào)控的智能靶向給藥，將定向、定時(shí)、定量的安全精準(zhǔn)的高效給藥治療逐漸變?yōu)榭赡堋?

  近日，吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院、納微構(gòu)筑化學(xué)國(guó)際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室楊英威教授團(tuán)隊(duì)在Cell旗下材料學(xué)旗艦期刊Matter上發(fā)表了題為“Stimuli-Responsive Drug Delivery Systems Based on Supramolecular Nanovalves”的綜述文章，詳細(xì)介紹了基于廣義超分子納米閥門調(diào)控的雜化給藥體系在多模式癌癥治療和抗菌等重要生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域中的研究進(jìn)展和應(yīng)用前景，主要包括：(1) 在以介孔硅（MSNs）和金屬有機(jī)骨架（MOFs）為代表的固態(tài)多孔材料表面安裝有基于準(zhǔn)輪烷基超分子閥門的有機(jī)-無機(jī)雜化藥物控釋系統(tǒng)；(2) 基于兩親性超分子主客體復(fù)合物自組裝形成的新型載藥超分子囊泡；(3) 其他代表性超分子作用力調(diào)控的可控靶向釋藥體系，如超分子聚合物納米粒子等。特定的功能基元可通過非共價(jià)鍵作用力以間接、可逆的分子離子識(shí)別形式結(jié)合成為復(fù)雜有序的超分子組裝體，并且可以在外界環(huán)境條件變化時(shí)（如pH、陰陽離子、溫度、光、磁場(chǎng)、氧化還原、競(jìng)爭(zhēng)刺激等單一或多種條件刺激下）發(fā)生可逆的組裝與解組裝。利用超分子組裝體這種特殊刺激響應(yīng)性，科學(xué)家們有針對(duì)性地構(gòu)筑出智能超分子靶向給藥平臺(tái)，大大降低了藥物的前釋放并增加了藥物治療過程的可控性和安全性，為未來的超分子診療和治療方法學(xué)的發(fā)展開拓了新的可能性。

  作者首先介紹了安裝有準(zhǔn)輪烷基超分子納米閥門的MSNs和MOFs固態(tài)多孔載體類有機(jī)-無機(jī)雜化多功能靶向給藥系統(tǒng)，可實(shí)現(xiàn)在特定病理環(huán)境下的可控釋藥并提高了治療效率。MSNs和MOFs是研究最為廣泛的兩類代表性硬質(zhì)藥物載體，其中，MSNs憑借其自身優(yōu)異的性能（例如：極低的細(xì)胞毒性、規(guī)則可調(diào)的孔道結(jié)構(gòu)、尺寸形貌可控性、良好的穩(wěn)定性和表面易于修飾等）加之良好的抗微生物侵蝕能力以及剛性的骨架結(jié)構(gòu)可以有效地防止包封的藥物分子在酶作用下發(fā)生降解或者在復(fù)雜的生理?xiàng)l件下發(fā)生變性，而成為最早被研究的無機(jī)載體。安裝于其表面孔道周圍的、通過超分子大環(huán)芳烴和客體基元之間特異性主客體作用形成的準(zhǔn)輪烷可作為超分子納米閥門，在模擬的以及真實(shí)的腫瘤微環(huán)境下，對(duì)多種內(nèi)源和外在刺激進(jìn)行響應(yīng)，實(shí)現(xiàn)靶向的藥物控制釋放。該類超分子給藥體系通常表現(xiàn)出極低的藥物前釋放和良好的多重刺激響應(yīng)性，在腫瘤抑制和癌癥治療上展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景。

  MOFs作為一種新型的由金屬離子/離子簇連接有機(jī)配體而成的雜化多孔材料自被合成以來就受到科研工作者的廣泛關(guān)注。截止目前MOFs基材料從載藥體系到多功能多模態(tài)癌癥治療領(lǐng)域中的可行性已經(jīng)被初步證實(shí)，憑借優(yōu)異的孔道結(jié)構(gòu)、高比表面積、功能的多樣性以及逐步改善的生物相容性，各類基于不同MOFs材料的復(fù)合結(jié)構(gòu)如聚合物包覆的MOFs、磁性殼核MOFs、其他殼核結(jié)構(gòu)的MOFs以及其他基于MOFs的多功能診療體系在疾病可控治療中已經(jīng)初步建立并逐步發(fā)展。這類材料為解決癌癥治療中的不可控性開辟了新的途徑，成為極具發(fā)展前景的雜化材料之一。

  隨著研究的深入和超分子組裝體形式的多樣化發(fā)展，基于主客體識(shí)別的兩親性超分子結(jié)構(gòu)在特定條件下自發(fā)組裝形成的超分子囊泡、以及其他各類受超分子作用力調(diào)控形成的組裝體如聚合物納米粒子等廣義超分子納米閥門系統(tǒng)被相繼研究并報(bào)道。這類新興的藥物遞送系統(tǒng)結(jié)合了超分子作用力的可逆性、超分子囊泡獨(dú)特的空腔結(jié)構(gòu)和其他組裝體豐富的藥物分子識(shí)別位點(diǎn)，在藥物裝載量、刺激響應(yīng)性釋放、生物相容性等方面性能優(yōu)良；特別是結(jié)合了病理環(huán)境的復(fù)雜性，在疾病治療中表現(xiàn)出可觀的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。這種豐富多樣化的診療平臺(tái)為藥物運(yùn)輸和癌癥治療等生物技術(shù)的發(fā)展提供了全新的思路和解決策略。

  綜上所述，智能超分子門控的靶向藥物遞送體系突破了傳統(tǒng)化學(xué)藥物治療的局限，在一定程度上減少了傳統(tǒng)化療在癌癥治療上對(duì)健康組織帶來的損傷，有望滿足日益增長(zhǎng)的醫(yī)療需求。盡管如此，在應(yīng)對(duì)復(fù)雜的病理環(huán)境，超分子納米閥門類靶向給藥體系的性能優(yōu)化依然成為臨床治療發(fā)展的重中之重，關(guān)于載藥體系生物穩(wěn)定性、安全性、體內(nèi)分布和代謝途徑等等的系統(tǒng)研究迫在眉睫，而考察和評(píng)價(jià)其在不同層面的作用和治療效果并逐步走向臨床尚需時(shí)日。該綜述論文總結(jié)了近年來以靶向可控藥物遞送為目標(biāo)的超分子門控技術(shù)的最新研究進(jìn)展，以期更多的科研工作者和臨床工作者參與其中，共同為超分子癌癥診療體系在生物醫(yī)藥領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展開辟新的道路。

  這一成果近期發(fā)表在Matter上，文章的第一作者是吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院本碩博連讀研究生李政。

  文章信息：Li, Z.; Song, N.; Yang, Y.-W.* Stimuli-Responsive Drug Delivery Systems Based on Supramolecular Nanovalves. Matter 2019, 1, 345–368. DOI: 10.1016/j.matt.2019.05.019.

  文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.matt.2019.05.019