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  開發(fā)高效CO₂捕集技術(shù)是實現(xiàn)溫室氣體減排和能源氣體凈化的重要途徑。膜技術(shù)以其操作溫和、能耗低、適應(yīng)性強等優(yōu)勢已成為最具發(fā)展前景的 CO₂ 捕集技術(shù)之一。微孔有機高分子膜材料結(jié)合了傳統(tǒng)有機高分子和無機分子篩膜材料的優(yōu)點，具有發(fā)達孔道以及豐富的化學(xué)親和位點，有望成為CO₂分離的新一代材料。近年來，為實現(xiàn)CO₂的高效分離，大量研究工作集中于對微孔有機高分子膜內(nèi)孔道的物理化學(xué)微環(huán)境的調(diào)控。

  針對上述研究背景，團隊提出一種原位編織(in-situ knitting)策略，在聚苯醚/苯甲醇(PPO/BnOH)的復(fù)合膜內(nèi)構(gòu)筑“尺寸可控，活性適中”的微孔網(wǎng)絡(luò)。通過Friedel-Crafts反應(yīng)，使用二甲氧基甲烷交聯(lián)劑，將聚苯醚鏈上與苯甲醇分子內(nèi)的相鄰的芳香基團交聯(lián)。高密度的交聯(lián)鍵橋有效抑制了相鄰的高分子鏈段的致密堆積，形成高度貫通的微孔網(wǎng)絡(luò)，其BET比表面積可達538 m²/g。同時，苯甲醇單體被編織到孔道骨架內(nèi)部，極性羥基基團被嵌入孔道壁面，提高孔道對CO₂親和性并引入分子間氫鍵調(diào)控孔道尺寸。通過調(diào)控苯甲醇單體含量與交聯(lián)密度，膜內(nèi)孔道的物理化學(xué)微環(huán)境得以協(xié)同強化。在優(yōu)化條件下，所制備的K-PPO/BnOH微孔高分子膜的CO₂/CH₄與CO₂/N₂分離性能遠超傳統(tǒng)高分子膜的2008年upper-bound上限，表現(xiàn)出較高的CO₂ 滲透通量（4651 barrer）及CO₂/CH₄選擇性（27）。此外，高密度的交聯(lián)結(jié)構(gòu)還提高了膜的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，呈現(xiàn)出良好的抗塑化和抗老化性能。這種原位編織微孔網(wǎng)絡(luò)的設(shè)計及應(yīng)用為微孔有機高分子膜的研究探索了新路徑。

圖1. a) 原位編織K-PPO/BnOH微孔高分子膜示意圖；b) PPO/BnOH膜TEM圖；c) K-PPO/BnOH膜TEM圖

圖2. 交聯(lián)密度與BnOH含量對膜內(nèi)孔道調(diào)控作用示意圖。a) 交聯(lián)鍵含量對膜的N₂吸附影響；b) BnOH含量對膜的CO₂吸附影響，插圖:N₂吸附；c) 由N₂吸附與CO₂吸附計算得到的膜孔徑分布。

圖3. a) 交聯(lián)密度與苯甲醇含量對膜CO₂/CH₄和CO₂/N₂分離性能的影響；b) 膜的擴散系數(shù)與擴散選擇性；c) 膜的溶解系數(shù)與溶解選擇性；d) 在 Robeson 上限圖中膜的 CO₂/CH₄ 分離性能；e) 混合進料氣壓力對膜CO₂/CH₄分離性能的影響；f) 老化時間對膜滲透性能的影響。

  該研究成果近日發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A, 2020, DOI: 10.1039/D0TA08453K上（In situ knitted microporous polymer membranes for efficient CO₂ capture）。論文第一作者為天津大學(xué)化工學(xué)院博士生吳英震。通訊作者為天津大學(xué)吳洪教授和姜忠義教授。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1039/D0TA08453K