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  多孔液體（Porous liquids, PLs）是一種具有穩(wěn)定孔隙結(jié)構(gòu)且呈現(xiàn)宏觀流動(dòng)狀態(tài)的新型材料，其綜合了多孔固體材料的有序孔道結(jié)構(gòu)和液體的連續(xù)性、穩(wěn)定的傳質(zhì)性等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)在氣體捕集與分離領(lǐng)域表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。但是在以往研究中通過后合成修飾直接將金屬有機(jī)骨架材料（Metal-Organic Frameworks, MOFs）制備I型多孔液體鮮有報(bào)道；此外，降低合成成本及簡(jiǎn)化合成過程的挑戰(zhàn)依然十分嚴(yán)峻。因此尋找一種普適性策略合成I型多孔液體尤為重要。

  為了解決以上問題，近期，西北工業(yè)大學(xué)鄭亞萍教授團(tuán)隊(duì)提出一種通過頸狀層-冠狀層后合成修飾的普適性策略構(gòu)筑I型MOFs基多孔液體 (UiO-66 PLs)。使用帶負(fù)電的有機(jī)硅烷（SIT）與工業(yè)常用的試劑聚醚胺分別作為頸狀層與冠狀層，通過靜電作用連接的頸狀層與冠狀層賦予了UiO-66優(yōu)異的室溫流動(dòng)性；且使用具有不同分子量、不同分子結(jié)構(gòu)的工業(yè)試劑聚醚胺作為冠狀層驗(yàn)證了這種策略的通用性，并探究了UiO-66 PLs多孔液體在CO₂捕集與分離方面的應(yīng)用。

圖1 通過頸狀層-冠狀層后合成修飾策略構(gòu)筑UiO-66多孔液體示意圖

表1 所使用的其它不同結(jié)構(gòu)的頸狀層-冠狀層低聚物

圖2 多孔液體UiO-66-liquid-M2070的表征：(a, b) TEM圖； (c) TEM-EDS 圖；(d, e) SEM 圖。

圖3 CO₂的吸-脫附測(cè)試：(a) UiO-66-liquid-M1000, (b) UiO-66-liquid-M2070, (c) UiO-66-liquid-Eth 和相應(yīng)的純頸狀層-冠狀層聚合物，測(cè)試條件：0~10000 mbar, 25°C， (實(shí)心與空心曲線分別代表吸附與脫附支)；(d) UiO-66-liquid-M2070的N₂吸附量，測(cè)試條件：0~10000 mbar, 25°C；(e) 相對(duì)于純頸狀層-冠狀層低聚物，不同PLs吸附量增長(zhǎng)百分比；(f) Pebax/UiO-66-liquid-M2070混合基質(zhì)膜的CO₂/N₂分離性能，測(cè)試條件：純氣體，干態(tài)，25°C；(g) UiO-66-liquid-M2070中CO₂的作用位點(diǎn)示意圖。

  對(duì)多孔液體進(jìn)行CO₂與N₂的吸-脫附測(cè)試，結(jié)果表明UiO-66 PLs具有永久性孔隙，且表現(xiàn)出優(yōu)異的CO₂選擇性吸附分離的特征。作為一種概念性驗(yàn)證，作者又將多孔液體UiO-66-liquid-M2070作為聚合物基質(zhì)Pebax-1657的填料制備成混合基質(zhì)膜(MMMs)，探究了CO₂/N₂的膜分離性能。測(cè)試表明：PLs優(yōu)異的流動(dòng)性解決了以往MMMs中納米填料分散性差的難題；UiO-66的多孔空腔促進(jìn)了氣體的滲透；且冠狀層聚醚胺M2070的醚鍵單元通過路易斯酸堿作用增強(qiáng)了CO₂的溶解性，極大的提高了CO₂/N₂的分離系數(shù)，因此，在優(yōu)化的填料含量下，相對(duì)于純的Pebax-1657聚合物膜， CO₂的滲透量與CO₂/N₂分離系數(shù)分別提高了396.5% 和81.3%。更重要的是，本文提出頸狀層-冠狀層后合成修飾構(gòu)筑UiO-66多孔液體的策略可擴(kuò)展到其它先進(jìn)多孔材料（APMs）基(如(Covalent Organic Frameworks, COFs), (Metal Organic Cage, MOC)等) I型多孔液體的合成，并且頸狀層-冠狀層結(jié)構(gòu)的多樣性為后續(xù)多孔液體結(jié)構(gòu)優(yōu)化及氣體捕集性能的改善提供了多種便利選擇，無疑推動(dòng)了多孔液體在氣體捕集和分離、催化等領(lǐng)域的發(fā)展。

  本工作近期以“A universal approach to turn UiO-66 into type 1 porous liquids via post-synthetic modification with corona-canopy species for CO₂ capture”為題在線發(fā)表在國(guó)際知名學(xué)術(shù)期刊 《Chemical Engineering Journal》 (工程技術(shù)一區(qū)Top期刊，2019 IF= 10.652)，論文第一作者為17級(jí)博士研究生王德超，西北工業(yè)大學(xué)為論文的第一完成單位；西北工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院鄭亞萍教授、雷星鋒助理教授，西安科技大學(xué)化工學(xué)院楊志遠(yuǎn)教授為共同通訊作者。在本文研究基礎(chǔ)上，目前該研究團(tuán)隊(duì)正在進(jìn)行以COFs，MOC等先進(jìn)多孔材料為空腔的新型多孔液體、二維MXene基的無溶劑納米流體的設(shè)計(jì)與合成，也取得了階段性成果，多篇工作正在小修返稿中，更過精彩請(qǐng)持續(xù)關(guān)注后續(xù)發(fā)文。本研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金 (No. 21905228、No. 41772166、No. 21706206、No. 51903208)，西北工業(yè)大學(xué)博士論文創(chuàng)新基金(No. CX201963)，航空科學(xué)基金(No. 2018ZF53065)、國(guó)土資源部煤炭資源勘查與綜合利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室重大專項(xiàng)，陜西省重點(diǎn)產(chǎn)業(yè)創(chuàng)新鏈項(xiàng)目(2017ZDCXL-GY-10-01-02)等基金的資助。

  論文信息及鏈接：

  Dechao Wang, Yangyang Xin, Xiaoqian Li, Feng Wang, Yudeng Wang, Weirui Zhang, Yaping Zheng*, Donddong Yao, Zhiyuan Yang*, Xingfei Lei*, Chem. Eng. J. 2020, 127625.

  https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127625

課題組簡(jiǎn)介：

  近年來，西北工業(yè)大學(xué)鄭亞萍教授課題組長(zhǎng)期從事多孔液體與無溶劑納米流體的構(gòu)筑，及其在氣體捕集、聚合物基復(fù)合材料領(lǐng)域的應(yīng)用研究，團(tuán)隊(duì)現(xiàn)有姚東東副教授，博碩士等20余人。長(zhǎng)期以來，團(tuán)隊(duì)面向國(guó)家重大需求，依托學(xué)校三航、材料、兵器等優(yōu)勢(shì)工科，積極與多所企事業(yè)單位、科研院所展開廣泛合作，探索多孔液體與無溶劑納米流體的應(yīng)用研究，部分研究成果達(dá)到國(guó)內(nèi)領(lǐng)先、國(guó)際先進(jìn)水平；截止目前，已主持完成國(guó)家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基金、航空科學(xué)基金和航天科學(xué)基金等國(guó)家級(jí)、省級(jí)橫縱向課題20余項(xiàng)，發(fā)表高水平論文100余篇；授權(quán)和受理國(guó)家發(fā)明專利6項(xiàng)；參編高等學(xué)校教材2部。

  近5年發(fā)表的部分論文：Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 2017, 129, 15154–15158.; Nanoscale 2019, 11, 1515–1519.; J. Mater. Chem. A, 2016, 4, 14392–14399.; Carbon 2016, 96, 40–48.; Carbon 2015, 95, 408–418.; Carbon 2016, 110, 87–96.; Compos. Sci. Technol. 2019, 181, 107711.; Composites: Part A 2016, 81, 172–181.