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研究亮點：

  近期，西工大鄭亞萍教授團隊報道了具有刺激響應功能的多孔液體（Porous liquids, PLs），并提出了智能多孔液體（Smart Porous liquids, SPLs）的概念。據(jù)悉，這是首次報道的具有刺激響應性的PLs，通過剪切-熱的外部刺激實現(xiàn)了PLs的可逆“固-液”轉(zhuǎn)變響應行為，并深入探究了其刺激響應性在CO₂和C₂H₂捕集的應用。更重要的是，這為后續(xù)構筑具有其它刺激響應性（如熱、機械、pH、光、電和磁等）的PLs提供了思路。本文于近日發(fā)表于RSC旗下國際知名期刊《Journal of Materials Chemistry A》。

為了解決上述問題，構筑具有外部刺激響應性的多孔液體PLs，即實現(xiàn)材料的可制造特性和液體材料適應性的結合被認為是上述問題的有效解決方案之一。本文首次提出了具有刺激響應性的多孔液體的概念，即通過引入具有外部刺激響應（熱、機械、pH、光、電和磁等）的可逆相變位阻溶劑，將固態(tài)和液態(tài)的兩種明顯悖論的屬性賦予給PLs，以實現(xiàn)根據(jù)材料的應用場合與需求“任意”切換材料的“固-液”屬性。通過離子液晶1-丁基-（3-丙基三甲基銨）咪唑雙（三氟甲基磺酰基）酰胺（[C₄ImC₃N₁₁₁][NTf₂]₂）與MOFs的自組裝制備新型刺激響應性SRPILs。采用SAXS、WAXS、SEM與POM等表征手段評價其溫度、剪切刺激“固-液”可逆相變行為，并揭示MOFs/ILCs的質(zhì)量比對SRPILs中間相液晶織構、相變溫度和CO₂、C₂H₄吸附與分離性能的可控調(diào)節(jié)機理，如圖Scheme 1所示。 

Scheme 1. (a) Schematic illustration of the reversible order–disorder phase transitions of the SRPILs by shearing and heating stimuli. (b) Self-assembled nanostructures of PILCs with increasing mass ratio of MOFs/ILCs. (c) Tyndall effect of the SRPILs left standing for 360 days. (d) Photographs of the reversible liquid-solid phase transition of the SRPILs triggered by shearing and heating. (e) Interactions between ILCs and ZIF8.

圖1（e）展示了在剪切和加熱的刺激下，ZIF-8-PILs-10的可逆固-液轉(zhuǎn)變響應行為。圖2為在剪切刺激下，ZIF-67-PILCs-10與UiO-66-PILCs-10由液相轉(zhuǎn)變?yōu)楣滔嗟恼掌ㄟ^研磨后又可以轉(zhuǎn)變成粉末狀態(tài)。SRPILs的“固-液”相變特性為解決PILs的難操作如運輸與泄露等難題提供了有效的解決方案。 

圖3. SRPILs的氣體吸附、分離和穩(wěn)定性特性，（a）[C₄ImC₃N₁₁₁][NTf₂]₂的分子構象圖，77 K下，ZIF-8、ZIF-67、ZIF-8@ZIF-67和UIO-66-NH₂的N₂吸附-脫附等溫線（b）及其基于DTF模型計算的相應孔徑分布（c），在25 ℃下，[C₄ImC₃N₁₁₁][NTf₂]₂和ZIF-8-PILC-5、ZIF-8-PILC-10的CO₂（d）和（e）C₂H₄吸附等溫線，（f）在25 ℃和1 bar下，混合氣CO₂/C₂H₄（50:50，v/v）的ZIF-8-PILs-5和ZIF-8-PILCs-5的實驗突破曲線，ZIF-PILs-5（g）和ZIF-8-PILCs-5（h）在25 ℃干燥條件下的三個循環(huán)實驗突破曲線，（i）4次可逆相變循環(huán)后ZIF-PILs-10的PXRD曲線

小結：

  本文首次報道的具有刺激響應性的PLs，通過剪切-熱的外部刺激實現(xiàn)了PLs的可逆“固-液”轉(zhuǎn)變響應行為，并提出了智能多孔液體（Smart Porous liquids, SPLs）的概念。采用SAXS、WAXS、SEM與POM等相結合評價了其溫度、剪切刺激“固-液”可逆相變行為，SRPILs在剪切-熱刺激響應下，實現(xiàn)了固相PILCs與流動相PILs間的快速可逆相變。通過氣體吸附量測試、氣體突破實驗和理論模擬，證實了其CO₂/C₂H₄混合物的有效分離特性；此外，其在CO₂/C₂H₄分離中也表現(xiàn)出優(yōu)異的再生、循環(huán)利用和長期穩(wěn)定性。更重要地是，這為后續(xù)構筑具有其它刺激響應性（如熱、機械、pH、光、電和磁等）的PLs提供了思路。

  在本文研究基礎上，目前該研究團隊正在開展含金屬有機框架材料（MOFs）、共價有機框架材料（COFs）、金屬有機籠（MOP）等先進多孔材料的新型多孔液體的制備與應用研究。

  論文信息及鏈接：

  X. Li, D. Wang, Z. He, F. Su, J. Zhang, Y. Wang, Y. Xin, H. Wang, D. Yao*, M. Li*, Y. Zheng*. Dual stimuli-responsive porous ionic liquids with the reversible phase transition behaviors based on ionic liquid crystals for CO₂ and C₂H₄ adsorption, Journal of Materials Chemistry A, 2022, 10, 13333-13344. DOI: 10.1039/d2ta01341j

  https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ta/d2ta01341j

科研團隊簡介：

  近年來，西北工業(yè)大學鄭亞萍教授團隊（下文簡稱團隊）長期從事多孔液體、無溶劑納米流體的設計與開發(fā)，及其在氣體捕集與分離、聚合物基復合材料等領域的應用研究。團隊現(xiàn)有教授1人，副教授1人，研究生20余人和本科生10余人。近幾年，團隊尤其在多孔液體領域取得了一系列進展，成功構筑了基于中空碳球、中空SiO₂、MIL-53、UiO-66、ZIF-8、ZIF-67等一系列多孔液體，并將其應用在氣體捕集方面，為我國實現(xiàn)碳中和的目標進程中碳捕集與封存技術（CCS）所需的氣體捕集材料設計提供有力的理論基礎。長期以來，團隊依托學校三航、材料、兵器等優(yōu)勢工科，積極與國內(nèi)外多個科研院所（中國航天研究院、新加坡國立大學、美國橡樹嶺國家實驗室等）開展廣泛合作，探索多孔液體與無溶劑納米流體的應用研究。截止目前，已主持完成國家自然科學基金、陜西省自然科學基金、航空科學基金和航天科學基金等國家級、省部級縱向和橫項課題20余項，發(fā)表論文170余篇；授權和受理國家發(fā)明專利10余項；參編高等學校教材4部。

近年來團隊發(fā)表的多孔液體相關的部分代表性論文：

J. Mater. Chem. A 2022, 10, 13333.

Adv. Funct. Mater. 2021, 32: 2104162.

Small 2021, 17, 2006687.

J. Mater. Chem. A 2021, 9, 15441

Chem. Eng. J. 2021, 409, 128082.

Chem. Eng. J. 2021, 417, 129239.

ACS Appl. Mater. Inter. 2021, 13, 2600.

Chem. Eng. J. 2020, 416, 127625. (Highly Cited Papers)

化學進展, 2021, 33(10): 1874-1886. DOI:10.7536/PC20002 (Review, SCI)

化學學報, 2022, 80(06): 848-860. DOI: 10.6023/A22010053 (Review, SCI)

Chem. Commun. 2019, 55, 13179.

Nanoscale 2019, 11, 1515.

Compos. Sci. Technol. 2019, 181, 107711.

Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 2017, 129, 15154.