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  多孔液體（Porous liquids, PLs）是一種具有永久性孔隙結(jié)構(gòu)且呈現(xiàn)宏觀液體狀態(tài)的新型多孔材料。2007 年英國(guó)貝爾法斯特女王大學(xué)James教授團(tuán)隊(duì)首次提出“多孔液體”的概念（Figure 1），時(shí)隔八年后第一例由多孔有機(jī)籠（Porous Organic Cage, POC）和冠醚結(jié)合的多孔液體才被合成出來。毫無疑問，多孔液體綜合了多孔固體材料的有序孔道結(jié)構(gòu)和液體的連續(xù)性、穩(wěn)定的傳質(zhì)性等優(yōu)點(diǎn)，在氣體捕集、均相催化等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。因此，多孔液體的概念一經(jīng)提出便引起了學(xué)者們的廣泛關(guān)注。

Figure 1. Schematic illustration of conventional liquid and PLs. Reproduced with permission. (Adv. Mater., 2021, 2005745) Copyright 2021, Wiley-VCH

  多孔液體的合成一直處于不斷的探索中，尤其在 2015 年之后，基于不同多孔客體和位阻溶劑的新型多孔液體相繼被合成出來（Figure 2）：例如，2015年英國(guó)利物浦大學(xué)的Cooper課題組報(bào)道了基于多孔有機(jī)籠（Porous Organic Cage, POC）的多孔液體；同年，美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Dai Sheng教授課題組報(bào)道了第一例基于中空二氧化硅（Hollow Silica, HS）的多孔液體；2017年，西北工業(yè)大學(xué)鄭亞萍教授與Dai Sheng教授課題組合作，報(bào)道了第一例基于中空碳球（Hollow Carbon Shpere, HCS）的多孔液體；2019年，上海科技大學(xué)李濤教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了第一例基于中孔金屬有機(jī)骨架材料MOF MIL-101(Cr)的多孔液體；同年，西工大鄭亞萍教授團(tuán)隊(duì)與Dai Sheng教授合作，報(bào)道了第一例基于氫化沸石（H-Zeolites）的多孔液體；2020年，浙江大學(xué)彭新生教授報(bào)道了第一例基于金屬有機(jī)籠（Metal Organic polyhedra, MOP）的多孔液體；同年，科羅拉多礦業(yè)大學(xué)Braunecker團(tuán)隊(duì)合成了第一例基于共價(jià)有機(jī)骨架材料（Covalent Organic Frameworks, COFs）的多孔液體。

Figure 2. Chronology of advances in the discovery of novel porous liquids

  而且，近幾年多孔液體應(yīng)用也從最初報(bào)道的單一應(yīng)用—?dú)怏w捕集領(lǐng)域逐漸擴(kuò)展到多個(gè)領(lǐng)域，尤其在近三年出現(xiàn)了膜分離、催化轉(zhuǎn)化、手性分離、燃料脫硫等諸多新應(yīng)用；此外，基于分子動(dòng)力學(xué)（Molecular Dynamics, MD）或者蒙特卡洛（Monte Carlo, MC）等純多孔液體理論模擬的研究也逐漸增多，推動(dòng)了從微觀層面理解多孔液體結(jié)構(gòu)，多孔液體結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系等。綜上，多孔液體研究從最初的概念提出階段、合成方法的大量探索、應(yīng)用方面擴(kuò)展、理論模擬的分析等方面均取得了較大的進(jìn)展。盡管在論文數(shù)量上來看處于起步階段（Figure 3），但是這種新型的“具有宏觀流動(dòng)性的多孔材料”正作為一顆冉冉升起的材料新星被越來越多的研究者關(guān)注。

Figure 3. The number of publications on"porous liquids" with varying years. The data was collected according to the keyword "porous liquids" since 2007. (Source: Web of Science, Search day: 08/28/2021)

  近年來，西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院鄭亞萍教授團(tuán)隊(duì)在多孔液體與無溶劑納米流體領(lǐng)域開展了一系列研究工作：采用原位耦合方法合成多孔碳流體（Small, 2021, 17, 2006687.），通過離子鍵接枝策略制備MOF多孔液體用于氣體捕集（Chem. Eng. J., 2021, 416, 127625.），采用靜電輔助策略構(gòu)筑了Ti₃C₂T_x MXene納米離子液體材料，將其用于聚合物基復(fù)合材料的納米填料增強(qiáng)力學(xué)性能等（J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 15441.），通過頸狀層-冠狀層共價(jià)接枝策略構(gòu)筑MXene無溶劑納米流體（Chem. Eng. J., 2021, 409, 128082.），通過雙陽(yáng)離子策略構(gòu)筑超低粘度ZIF-8多孔液體用于氣體吸附與VOCs吸附（Chem. Eng. J., 2021, 417, 129239.），通過多氨基ZIFs與支化聚乙烯亞胺高分子鏈相互作用構(gòu)筑超低低粘度MOF多孔液體（Chem. Eng. J., 2021, 429, 132296.），采用共價(jià)修飾方法構(gòu)筑UiO-66多孔液體用于CO₂捕集（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 2600.），基于靜電排斥作用構(gòu)筑ZIFs基多孔液體（Sep. Purif. Technol., 2021, 276, 119305.），基于靜電改性的聚離子液體構(gòu)筑中空碳多孔液體（Sep. Purif. Technol., 2021, 277, 119410.），通過氫鍵穩(wěn)定作用構(gòu)筑氫化沸石多孔液體（Nanoscale, 2019, 11, 1515.），采用靜電輔助液化中空碳構(gòu)筑了多孔碳流體（Angew. Chem.2017, 129,15154.）等

  有鑒于此，在前期大量的研究基礎(chǔ)上，結(jié)合已有多孔液體的研究工作，近期西工大鄭亞萍教授和姚東東副教授團(tuán)隊(duì)在Advanced Functional Materials期刊上發(fā)表長(zhǎng)篇綜述論文（Figure 4）：

  （1）概述了多孔液體的分類、組成成分的特點(diǎn)和發(fā)展歷程；

  （2）詳細(xì)概述了三種多孔液體的合成策略（Figure 5,6），從全新角度總結(jié)了以往報(bào)道的多孔液體合成方法的異同點(diǎn)，從多孔客體與位阻溶劑之間的作用力出發(fā)，詳細(xì)討論了如何通過非共價(jià)作用力構(gòu)筑多孔液體；

  （3）對(duì)多孔液體純理論模擬研究進(jìn)行了總結(jié)分析，通過分子動(dòng)力學(xué)或蒙特卡洛模擬手段分析多孔液體的穩(wěn)定性、分散性方面給出了詳細(xì)討論；

  （4）指出了多孔液體在測(cè)試表征方面存在的難題及解決方法，尤其對(duì)永久性孔隙和流動(dòng)性方面表征進(jìn)行了詳細(xì)概述，并給出了如何利用常規(guī)手段進(jìn)行孔隙的表征；

  （5）綜述了近些年發(fā)現(xiàn)的多孔液體新應(yīng)用（Figure 7），如膜分離、催化轉(zhuǎn)化、手性分離、燃料脫硫等，并對(duì)多孔液體在光熱轉(zhuǎn)換、作為新型電解質(zhì)和聚合物基復(fù)合材料的填料等領(lǐng)域的可能潛在應(yīng)用進(jìn)行了展望；

  （6）從9個(gè)方面分析并總結(jié)了多孔液體存在的挑戰(zhàn)與發(fā)展方向。（a）從多孔客體的設(shè)計(jì)、調(diào)控角度出發(fā)，討論了如何提高多孔液體中多孔客體的含量，如何實(shí)現(xiàn)將多孔固體材料的可控調(diào)控轉(zhuǎn)移至多孔液體的精確調(diào)控，討論了如何將無溶劑納米流體的制備思路應(yīng)用到新型多孔液體的合成方面；（b）從位阻溶劑的設(shè)計(jì)角度出發(fā)，如何調(diào)控多孔液體的粘度，給出了與實(shí)際生產(chǎn)中流動(dòng)介質(zhì)的需求相適應(yīng)的多孔液體設(shè)計(jì)方向；（c）從測(cè)試表征角度出發(fā)，給出了多孔液體測(cè)試表征的建議；（d）分析了多孔液體設(shè)計(jì)需要重點(diǎn)考慮的粘度、分散穩(wěn)定性、熔融溫度等重要物理參數(shù)的設(shè)計(jì)要求及建議；（e）給出了多孔液體在純理論模擬方面的建議，如利用粗粒化模型對(duì)多孔液體進(jìn)行模型構(gòu)建，分析多孔客體與位阻溶劑的相互作用，從已有的界面作用模擬研究擴(kuò)展到更加接近實(shí)際的組分之間作用力分析；（f）給出了在合成方面通過優(yōu)化合成工藝實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)、高效的合成；（g）給出了多孔液體微觀機(jī)理探究建議，如對(duì)于氣體捕集與分離應(yīng)用來說，如何通過優(yōu)化傳熱、傳質(zhì)增強(qiáng)氣體的吸附量及選擇性分離，給出了多孔液體的表征應(yīng)從以往的簡(jiǎn)單的氣體吸附量的測(cè)試向氣體穿透測(cè)試等方面擴(kuò)展的建議；（h）考慮循環(huán)穩(wěn)定性與再生性的問題，如針對(duì)氣體捕集應(yīng)用，給出了如何通過變溫、變壓等物理作用進(jìn)行多孔液體的有效再生；（i）給出了進(jìn)一步擴(kuò)展多孔液體應(yīng)用的建議，將多孔液體的應(yīng)用從氣體捕集與分離向光熱轉(zhuǎn)換，新型電解質(zhì)等其它潛在應(yīng)用領(lǐng)域擴(kuò)展。

Figure 4. Overview covered in this review. From inside to outside:(1) the combination of solid and liquid, (2) components of PLs, (3) various classes of pore generators, and sterically hindered solvents, (4) synthesis strategies of PLs, (5) various emerging applications and potential applications. The abbreviation of PSM refers to post-synthetic modification

Figure 5.The synthesis strategies summarized from the previously reported porous liquids

Figure 6.The summary of non-covalent molecular interaction

Figure 7. The summary of emerging and potential applications of porous liquids

  本工作近期以“Shining light on porous liquids: from fundamentals to syntheses, applications and future challenges”為題在線發(fā)表于Wiley旗下材料領(lǐng)域權(quán)威期刊《Advanced Functional Materials》（2020 IF=18.808），西北工業(yè)大學(xué)為本文的第一完成單位，第一作者為西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士生王德超，現(xiàn)為新加坡國(guó)立大學(xué)訪學(xué)博士生（國(guó)家建設(shè)高水平大學(xué)公派博士生項(xiàng)目資助），通訊作者為西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院鄭亞萍教授，共同通訊作者為西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院姚東東副教授，此外，西安科技大學(xué)楊志遠(yuǎn)教授在本文的理論模擬部分及展望部分給予了討論。本研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基金、國(guó)家留學(xué)基金委（CSC）公派博士生項(xiàng)目、西北工大博士論文創(chuàng)新基金等基金的資助。

  在本文研究基礎(chǔ)上，目前該研究團(tuán)隊(duì)正在開展基于金屬有機(jī)骨架材料（MOFs）、共價(jià)有機(jī)骨架材料（COFs）、金屬有機(jī)籠（MOP）等先進(jìn)多孔材料的新型多孔液體的設(shè)計(jì)與制備，及其在氣體捕集與分離、聚合物基復(fù)合材料、均相催化、光熱轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域的應(yīng)用研究。

  論文信息及鏈接：D. C. Wang, Y. Y. Xin,  D. D. Yao*,  X. Q. Li, H. L. Ning, Y. D. Wang, X. Q. Ju, Z. J. He, Z. Y.Yang, W. D. Fan, P. P. Li, Y. P. Zheng*, Shining light on porous liquids: from fundamentals to syntheses, applications and future challenges, Advanced Functional Materials, 2021, 2104162. 

  https://doi.org/10.1002/adfm.202104162

科研團(tuán)隊(duì)簡(jiǎn)介：

  近年來，西北工業(yè)大學(xué)鄭亞萍教授團(tuán)隊(duì)（下文簡(jiǎn)稱團(tuán)隊(duì)）長(zhǎng)期從事多孔液體、無溶劑納米流體的設(shè)計(jì)與開發(fā)，及其在氣體捕集與分離、聚合物基復(fù)合材料等領(lǐng)域的應(yīng)用研究。團(tuán)隊(duì)現(xiàn)有教授1人，副教授1人，研究生20余人和本科生10余人。團(tuán)隊(duì)近幾年在多孔液體領(lǐng)域取得了一系列進(jìn)展，成功構(gòu)筑了基于中空碳球、中空SiO2、MIL-53、UiO-66、ZIF-8、ZIF-67、金屬有機(jī)籠等一系列多孔液體，并將其應(yīng)用于碳捕集、聚合物基復(fù)合材料納米填料、膜分離、催化轉(zhuǎn)化、光熱轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域。

  長(zhǎng)期以來，團(tuán)隊(duì)依托學(xué)校優(yōu)勢(shì)工科，積極與國(guó)內(nèi)外多個(gè)科研院所（中國(guó)航天研究院、中科院核物理研究所、美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室、新加坡國(guó)立大學(xué)等）開展廣泛合作，探索多孔液體與無溶劑納米流體的應(yīng)用研究。截止目前，已主持完成國(guó)家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基金、航空科學(xué)基金等國(guó)家級(jí)、省部級(jí)縱向課題和橫向課題20余項(xiàng)。在AFM、ACS Nano、Angew. Chem.、Small、JMCA、CEJ、Nano-Micro Lett等權(quán)威期刊發(fā)表論文180余篇；授權(quán)國(guó)家發(fā)明專利12件；參編高等學(xué)校教材4部。