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  最近，國際知名期刊Nature Communications以“Designer spin order in diradical nanographenes”為題發(fā)表了上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院王世勇特別研究員，賈金鋒教授和德國德累斯頓工業(yè)大學(xué)馮新亮教授合作的最新成果。繼成功合成了原子級(jí)精確可控的磁性納米石墨烯結(jié)構(gòu)以后（PhysRevLett.124.147206）, 該課題組深入研究了該體系中π電子的磁交換機(jī)制，并成功在π電子體系中實(shí)現(xiàn)了鐵磁基態(tài)和反鐵磁基態(tài)的可控轉(zhuǎn)變。除此之外，通過調(diào)控π電子的零能波函數(shù)的交疊，實(shí)現(xiàn)了高達(dá)42meV的反鐵磁耦合強(qiáng)度，可以用于設(shè)計(jì)高于室溫的自旋電子器件。相關(guān)研究結(jié)果可以用于制備更為復(fù)雜的碳基磁性結(jié)構(gòu)，進(jìn)而探測(cè)其量子自旋效應(yīng)。

圖1. 打破二分圖對(duì)稱性實(shí)現(xiàn)納米石墨烯二聚體磁基態(tài)的調(diào)控。其中a,d為結(jié)構(gòu)圖；b,c,e,f為Hubbard模型計(jì)算的自旋密度分布圖。

  石墨烯是一種具有AB兩套子格的六角蜂窩狀結(jié)構(gòu)，具有二分圖特性（Bipartite Lattice）。由于每個(gè)格點(diǎn)提供一個(gè)p電子以及一個(gè)p_z軌道，該系統(tǒng)為電子半填充體系。在位庫倫排斥相互作用會(huì)導(dǎo)致相鄰格點(diǎn)具有相反的自旋密度。研究人員發(fā)現(xiàn)在磁性納米石墨烯結(jié)構(gòu)中引入五環(huán)結(jié)構(gòu)會(huì)打破二分圖對(duì)稱性（也就是同一套子格的兩個(gè)格點(diǎn)直接通過C-C單鍵鏈接起來）。非二分圖的引入將使得系統(tǒng)處于能量更高的狀態(tài)，系統(tǒng)會(huì)進(jìn)一步改變?chǔ)须娮幼孕龢O化密度分布以及電子自旋極化方向，從而降低整個(gè)系統(tǒng)的能量。因此利用二分圖的特性，為調(diào)控納米石墨烯的磁基態(tài)提供了新的思路，這為基于碳基材料的磁性調(diào)控提供了一個(gè)全新的自由度。

  研究團(tuán)隊(duì)利用表面化學(xué)合成技術(shù)，結(jié)合掃描隧道顯微鏡（STM）和原子力顯微鏡（nc-AFM），對(duì)不同磁基態(tài)的納米石墨烯結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。利用表面化學(xué)合成技術(shù)，研究人員成功的實(shí)現(xiàn)了具有二分圖納米石墨烯（圖一a）、非二分圖納米石墨烯（圖一d）的單體以及二聚體的合成。通過引入五環(huán)結(jié)構(gòu)，其中紅色碳碳單鍵打破了二分圖對(duì)稱性，從而使得左邊虛線方框的自旋密度發(fā)生翻轉(zhuǎn)。為了降低在位庫倫排斥能，具有二分圖對(duì)稱性的二聚體的磁基態(tài)為鐵磁耦合，而非二分圖的二聚體為反鐵磁基態(tài)。基于平均場(chǎng)的Hubbard模型驗(yàn)證了相關(guān)物理圖像，證實(shí)了磁基態(tài)的轉(zhuǎn)變（圖一c和f）。

  掃描隧道微分譜以及實(shí)空間Mapping驗(yàn)證了理論預(yù)測(cè)(如圖2所示)。對(duì)于鐵磁基態(tài)S=1的納米石墨烯二聚體，由于存在凈磁矩，襯底巡游電子對(duì)該磁矩進(jìn)行屏蔽，表現(xiàn)為在0偏壓附近的近藤峰，由于非彈性量子遂川效應(yīng)，在近藤峰的兩側(cè)出現(xiàn)對(duì)稱的兩個(gè)副峰（自旋翻轉(zhuǎn)效應(yīng)）。而對(duì)于反鐵磁基態(tài)S=0的納米石墨烯二聚體，由于體系內(nèi)不存在凈磁矩，因此譜學(xué)上只出現(xiàn)由于自旋翻轉(zhuǎn)導(dǎo)致的兩個(gè)峰。這一結(jié)果表明通過單化學(xué)鍵的調(diào)控手段，可以有效地調(diào)控磁性納米石墨烯中基態(tài)磁序，并且實(shí)現(xiàn)了耦合強(qiáng)度高達(dá)42meV的反鐵磁納米石墨烯結(jié)構(gòu)。該工作對(duì)深入理解碳基材料的磁耦合機(jī)制以及為將來設(shè)計(jì)基于碳基材料的磁性體系具有重要意義。

圖2. 納米石墨烯二聚體的分子結(jié)構(gòu)、自旋密度分布以及掃描隧道微分譜

  博士生鄭玉強(qiáng)和李燦為該工作的共同第一作者。特別感謝德國亞琛工業(yè)大學(xué)Markus Ternes教授在該工作過程中給予的有益討論。特別感謝劉晨等同學(xué)在實(shí)驗(yàn)過程中給予的幫助。

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-19834-2