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天津大學(xué)楊靜教授與寧波材料所《Nano Lett.》：闡明電荷對納米石墨烯抗凍效果的影響機(jī)制，并研發(fā)新型防冰涂料
2025-01-14  來源：高分子科技

  在戶外低溫環(huán)境下，海洋船舶、飛機(jī)、輸電線纜、管路等設(shè)施表面易發(fā)生覆冰現(xiàn)象，造成重大的經(jīng)濟(jì)損失和安全隱患。近年來，防冰涂料作為一種新興的被動防冰策略，依靠低成本、高效率的抑制表面結(jié)冰和促進(jìn)表面脫冰能力，受到廣泛關(guān)注。


  抗凍蛋白（AFPs）作為一種天然抗凍材料為防冰材料的設(shè)計(jì)提供了靈感，通過其特有的冰結(jié)合位點(diǎn)（IBS）和非冰結(jié)合位點(diǎn)（NIBS）實(shí)現(xiàn)高效抗凍防冰。據(jù)報(bào)道，氧化石墨烯納米片被證明可以與冰晶發(fā)生晶格匹配，模擬AFPs的IBS結(jié)構(gòu)進(jìn)而吸附在冰晶表面抑制冰晶生長。然而，對于AFPs的NIBS上電荷結(jié)構(gòu)對抗冰性能的研究方面卻鮮有探究。


  近日，天津大學(xué)化工學(xué)院楊靜教授團(tuán)隊(duì)與中國科學(xué)院寧波材料所海洋關(guān)鍵材料全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室合作在納米領(lǐng)域的國際知名期刊 《Nano Letters 》（IF=9.6）上發(fā)表了題為“Antifreeze Protein-Inspired Zwitterionic Graphene Oxide Nanosheets for a Photothermal Anti-icing Coating”的研究論文。首次系統(tǒng)地揭示電荷修飾氧化石墨烯對防冰效果的構(gòu)效關(guān)系，并研發(fā)了一種新型戶外節(jié)能防冰涂料。天津大學(xué)化工學(xué)院與中國科學(xué)院寧波材料所聯(lián)合培養(yǎng)的碩士研究生于俊羽與寧波材料所助理研究員田澍為論文的共同第一作者，天津大學(xué)化工學(xué)院楊靜教授為通訊作者，天津大學(xué)化工學(xué)院為第一單位，合作單位為中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所海洋關(guān)鍵材料全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室。該研究得到了國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金、海洋關(guān)鍵材料全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金的支持。


圖1抗凍蛋白啟發(fā)的不同電荷改性氧化石墨烯及微結(jié)構(gòu)光熱防冰涂料設(shè)計(jì)思路


  該工作分別合成了三種不同帶電性改性的氧化石墨烯納米片層，分別是氨基改性呈正電性的GO-NH2、羧基改性呈負(fù)電性的GO-GOOH以及兩性離子基團(tuán)SB改性呈電中性的GO-SB分子，研究帶不同電荷對石墨烯片層防冰性能的影響。進(jìn)一步通過乳液模板法將改性石墨烯加入到有機(jī)硅樹脂PDMS中制備微結(jié)構(gòu)的節(jié)能防冰涂層，用于高效防冰/除冰。


  該工作首先研究了帶不同電荷的分子AM-NH2(+)、AA-COOH(-)和SBMA(+-)的防冰性能，通過分子動力學(xué)模擬計(jì)算發(fā)現(xiàn)，抑制結(jié)冰能力由強(qiáng)到弱依次為：兩性離子基團(tuán)、氨基、羧基。并通過冰晶生長速率測試對模擬結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證（圖2）。


圖2 不同電荷小分子的防冰性能


  進(jìn)一步，通過第一性原理模擬對改性前后氧化石墨烯分別對冰分子和水分子的吸附能進(jìn)行計(jì)算，發(fā)現(xiàn)GO-SB對冰分子和水分子均具有最高的吸附能，這說明GO-SB更能模擬AFPs的IBS和NIBS，因此更容易吸附在冰晶表面調(diào)控冰晶生長。并發(fā)現(xiàn)GO-NH2對冰分子和水分子的吸附能稍強(qiáng)于GO-COOH。說明正電改性氧化石墨烯更容易發(fā)生吸附親和效應(yīng)。隨后測試了四種材料的抗凍防冰性能。結(jié)果表明，GO-SB在抑制冰成核、冰晶生長和重結(jié)晶方面，均具有最佳性能（圖3）。


圖3 不同電荷改性氧化石墨烯防冰性能


  將材料摻入PDMS網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中制備防冰涂料。通過防冰測試表征發(fā)現(xiàn)，得益于仿抗凍蛋白材料GO-SB與PDMS低表面能特性，摻入GO-SB的涂料在-15℃下相比于裸鋼結(jié)冰時(shí)間延長14倍; 冰粘附強(qiáng)度最低為18.9 kPa，相比于裸鋼降低了22.8倍。并且降低涂層表面水滴冰點(diǎn)至-26.6℃。（圖4）


圖4 不同電荷改性氧化石墨烯涂料防冰、除冰性能


  另外，由于氧化石墨烯的光吸收能力允許其有效地將光能轉(zhuǎn)化為熱能。因此該涂層可以在戶外進(jìn)行光熱節(jié)能除冰。同時(shí)該團(tuán)隊(duì)通過調(diào)整制作工藝，應(yīng)用乳液模板法在涂層表面和內(nèi)部制造微孔結(jié)構(gòu)來使光發(fā)生多次反射，進(jìn)一步提升了涂層得到光熱除冰能力。該涂層具有良好的環(huán)境適應(yīng)性，可以應(yīng)對多種極端環(huán)境，展現(xiàn)出大規(guī)模裝涂的潛力，為應(yīng)用于戶外低溫環(huán)境下自主防-除冰涂料的研發(fā)提供了新思路（圖5）。


圖5 不同電荷改性氧化石墨烯涂料光熱性能與極端環(huán)境適用性


通訊作者簡介

  楊靜，天津大學(xué)化工學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師，國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金獲得者、某領(lǐng)域國家級青年人才。主持國家級重點(diǎn)創(chuàng)新項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金、天津市自然科學(xué)基金等項(xiàng)目。主要研究方向?yàn)榉缕つw材料、柔性傳感器、傳感系統(tǒng)、合成生物學(xué)等。已在Nature Communications, J Am Chem Soc，ACS Nano, Nano Letters, Advanced Functional Materials, Chemical Reviews, AIChE Journal等刊物發(fā)表第一/通訊作者SCI論文40余篇。


  論文信息：

  Antifreeze Protein-Inspired Zwitterionic Graphene Oxide Nanosheets for a Photothermal Anti-icing Coating

  Junyu Yu#, Shu Tian#, Guangming Lu, Sijia Xu, Kai Yang, Lei Ye, Qingsi Li, Lei Zhang, Jing Yang*, Nano Letters, DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c04478

  全文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c04478 

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