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  柔性熱電技術(shù)利用人體與周圍環(huán)境之間的溫差發(fā)電，為便攜輕便、可穿戴電子器件提供了廣闊的應(yīng)用前景。通常來講，評價(jià)熱電材料的能量轉(zhuǎn)換效率的指標(biāo)為無量綱品質(zhì)因數(shù)（ZT），而良好的導(dǎo)電性、大的澤貝克系數(shù)以及低熱導(dǎo)率是提升ZT值的關(guān)鍵。在過去十年中，柔性熱電材料的研究主要集中在導(dǎo)電聚合物/無機(jī)納米復(fù)合材料上，以期兼具導(dǎo)電聚合物的柔性、低熱導(dǎo)率以及無機(jī)材料的高功率因子。然而，如何將無機(jī)納米結(jié)構(gòu)均勻分散在聚合物基體中利用納米效應(yīng)提升復(fù)合材料的熱電性能是一大難題，而要獲得高熱電性能的復(fù)合材料，應(yīng)盡可能提高無機(jī)熱電納米結(jié)構(gòu)的含量。PEDOT:PSS因電導(dǎo)率高、質(zhì)輕、低毒以及良好的水溶性，是性能最突出、研究最多的導(dǎo)電聚合物之一。在眾多無機(jī)熱電材料中，室溫附近具有極佳熱電性能的當(dāng)屬Bi-Te復(fù)合物。然而，碲的價(jià)格昂貴、稀缺且有毒。除碲化物外的硒化物也具有吸引人的熱電特性，此外，硒比碲更便宜且毒性更低，因此基于硒化合物的熱電薄膜極具應(yīng)用潛力。

  最近，同濟(jì)大學(xué)蔡克峰教授和武漢理工大學(xué)魏平和趙文俞教授合作，首先采用簡單溫和的濕化學(xué)方法合成了PEDOT:PSS包覆的Cu₂Se納米線、然后經(jīng)真空抽濾以及熱壓工藝制備了用于可穿戴熱電器件的PEDOT:PSS/Cu₂Se基柔性復(fù)合膜。研究發(fā)現(xiàn)，薄膜在400 K時(shí)的最佳功率因數(shù)為820 μW m^-1 K^-2，為目前Cu₂Se基柔性熱電薄膜最高值。

圖1 PEDOT:PSS/Cu₂Se基復(fù)合薄膜的變溫?zé)犭娦阅芗皞鬏斝阅埽海╝）電導(dǎo)率、Seebeck系數(shù)以及功率因子隨溫度的變化曲線，（b）載流子濃度和遷移率隨溫度變化曲線

  通過微觀結(jié)構(gòu)表征，他們發(fā)現(xiàn)復(fù)合薄膜是一種多孔結(jié)構(gòu)，PEDOT:PSS包覆在Cu₂Se和Cu_2-xSe晶粒表面及孔洞壁上，在晶粒表面有不規(guī)則分布的Cu納米顆粒。薄膜內(nèi)部大量的晶界、孔洞以及PEDOT:PSS/無機(jī)納米結(jié)構(gòu)界面的能量過濾效應(yīng)可使得薄膜具有較高的澤貝克系數(shù)；而Cu納米顆粒的存在又保證了薄膜較高的電導(dǎo)率。

圖2 PEDOT:PSS/Cu₂Se基復(fù)合薄膜的截面微觀形貌表征：（a）HAADF-STEM圖以及相應(yīng)的元素能譜圖，（b）圖a黃色方框內(nèi)的放大HAADF-STEM圖以及相應(yīng)的元素能譜圖，（c）顯示Cu_2-xSe晶粒被PEDOT:PSS包覆的HRTEM圖，（d）顯示Cu₂Se晶粒中晶界特征HRTEM圖，（e）顯示Cu_2-xSe晶粒中晶界特征HRTEM圖，（f）Cu_2-xSe晶粒的SAED圖

  熱壓處理后的復(fù)合薄膜具有極佳的柔性，將薄膜繞直徑為5 mm 的圓棒彎曲1000 次后，薄膜的功率因子僅下降約15%。利用本工作中的p型柔性復(fù)合熱電薄膜以及他們前期在“Materials Today Physics”上報(bào)道的n型柔性復(fù)合薄膜，組裝了p-n型柔性熱電器件。器件歸一化最大輸出功率密度PD_max/ΔT²為2.3 mW m^-2 K^-2，優(yōu)于目前報(bào)道的大多數(shù)由有機(jī)/無機(jī)復(fù)合薄膜組裝而成的熱電器件。通過演示不同的應(yīng)用場景，表明這種高性能柔性熱電薄膜在可穿戴設(shè)備中有潛在的應(yīng)用。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高性能的熱電復(fù)合材料提供了有效的策略。

圖3 PEDOT:PSS/Cu₂Se基復(fù)合薄膜的柔性測試結(jié)果：（a）電導(dǎo)率和Seebeck系數(shù)隨著彎曲次數(shù)的變化曲線，插圖表示彎曲直徑為5 mm，（b）功率因子隨著彎曲次數(shù)的變化柱狀圖

圖4單臂熱電器件性能測試結(jié)果：（a）不同溫差下的開路電壓，（b）輸出電壓和輸出功率隨電流變化的曲線。p-n型熱電器件性能測試結(jié)果：（c）不同溫差下的開路電壓，（d）輸出電壓和輸出功率隨電流變化的曲線。（e）目前報(bào)道的部分柔性熱電器件歸一化功率密度PD_max/ΔT²對比。p-n型熱電器件演示實(shí)驗(yàn)：（f）由上臂和環(huán)境之間的溫差~ 4.3 K產(chǎn)生4.26mV的電壓，（g）由佩戴的口罩和環(huán)境之間的溫差~ 3.7 K產(chǎn)生2.88mV的電壓

  上述工作以 “Enhanced Performance PEDOT:PSS/Cu2Se-based Composite Film for Wearable Thermoelectric Power Generator”為題發(fā)表于ACS Materials & Interfaces期刊上。論文第一作者為同濟(jì)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士生逯瑤，目前在南方科技大學(xué)何佳清教授課題組從事博士后研究工作，通訊作者為蔡克峰教授，共同通訊作者為武漢理工大學(xué)魏平教授，該工作中的部分熱電性能測試得到了上海硅酸鹽研究所陳立東研究員的大力支持。其他相關(guān)研究成果分別發(fā)表在ACS Materials & Interfaces (ACS Appl. Mater. Inter., 2019,11, 33254)以及Materials Today Physics (Mater. Today Phys., 2020, 14, 100223)上。

  文獻(xiàn)鏈接： 

  https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.0c18577

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b01718

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S254252932030047X