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  合成高分子水凝膠的一個突出問題是機械強度差。為了解決這一問題，人們提出了很多制備高強度水凝膠的策略，例如雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠、納米復(fù)合水凝膠、tetra-PEG凝膠、拓撲水凝膠、雙重交聯(lián)水凝膠等。利用這些策略成功制備了許多高韌、高延展水凝膠。然而這些凝膠的可回復(fù)性（resilience）往往較差，經(jīng)過一次受力形變后其力學(xué)性能常難以恢復(fù)，需經(jīng)過較長時間等待甚至特殊處理才能大致恢復(fù)。制備強度高且可回復(fù)性良好的水凝膠成為這一領(lǐng)域的一大挑戰(zhàn)。

  為了提高水凝膠強度通用的策略是引入能量耗散機制�，F(xiàn)有高強度水凝膠常通過共價鍵以及氫鍵、配位鍵、疏水相互作用、可逆共價鍵等可逆動態(tài)相互作用的斷裂進行能量耗散，實現(xiàn)增強的目的。這些相互作用斷裂后不能再生，或不能立即完全恢復(fù)。這是導(dǎo)致現(xiàn)有高強度水凝膠回復(fù)性差的根本原因。

  為了解決這一問題，南開大學(xué)關(guān)英、張擁軍課題組提出了一種新的能量耗散機制。很多多肽如聚谷氨酸等通過分子內(nèi)氫鍵形成α-螺旋構(gòu)象。這些氫鍵在受力拉伸時也能斷裂，使能量耗散，因此可用于凝膠增強。與以前的能量耗散機制不同的是，撤去外力后這些氫鍵將立即重新生成，多肽將重新折疊形成α-螺旋結(jié)構(gòu)。由于多肽折疊具有高度的精確性，重新生成的α-螺旋將與原來的構(gòu)象相同，因此凝膠的各種性能將能快速恢復(fù)。在水凝膠中這些α-螺旋結(jié)構(gòu)如同分子彈簧，在受力時吸收并儲存能量，卸載時又將能量釋放出來。因此凝膠將不僅具有高的強度，而且具有高的可回復(fù)性。其原理如下圖所示：

  利用這一原理他們制備了多肽交聯(lián)的水凝膠。測試表明，由于能量耗散機制的引入，凝膠機械性能大大改善。斷裂伸長率達>1250 %，抗張強度達>0.5 MPa，彈性模量達> 0.12 MPa，韌性達> 2.5 MJ/m³。和BIS交聯(lián)的普通凝膠相比，多肽交聯(lián)的水凝膠的韌性提高23倍。

  更重要的是，連續(xù)加載-卸載實驗表明，該凝膠具有良好的可回復(fù)性（>94%）。連續(xù)加載-卸載100次，結(jié)果高度可重復(fù)：

  高強度水凝膠的一項重要用途是用于應(yīng)力傳感器。由于良好的可回復(fù)性，本工作制備的傳感器不僅靈敏度高，而且數(shù)據(jù)高度可重復(fù)，基線非常穩(wěn)定（見下圖）。相反，由于可回復(fù)性不佳，以前報道的水凝膠傳感器常常觀察到明顯的基線漂移。

  這一成果發(fā)表在Chemical Engineering Journal上。第一作者為博士生劉瑞，通訊作者為關(guān)英副教授和張擁軍教授。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.128839