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  高強(qiáng)度、高延展性的室溫自修復(fù)材料在國防軍工、電子皮膚、人工肌肉等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景�，F(xiàn)有研究大多通過動(dòng)態(tài)鍵可逆交聯(lián)實(shí)現(xiàn)材料自修復(fù)，提高功能器件的可靠性和耐久性。但非共價(jià)鍵結(jié)合力弱，導(dǎo)致自修復(fù)材料強(qiáng)度較低，極大限制了其應(yīng)用領(lǐng)域，如何制備兼具優(yōu)異機(jī)械強(qiáng)度和高修復(fù)效率的柔性材料仍然是材料科學(xué)領(lǐng)域的重大挑戰(zhàn)。

圖1 軟骨啟發(fā)的非共價(jià)鍵組裝強(qiáng)韌化自修復(fù)材料設(shè)計(jì)策略

  近日，四川大學(xué)張新星教授團(tuán)隊(duì)基于非共價(jià)鍵驅(qū)動(dòng)二維WS₂納米片在水性聚氨酯（PU）中組裝，構(gòu)筑仿軟骨膠原纖維的交織網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，利用高密度氫鍵在界面處的聚集效應(yīng)制備高強(qiáng)自修復(fù)材料（圖1）。研究者通過二維單分子層和天然多酚芳香結(jié)構(gòu)間的疏水相互作用，將WS₂剝離成單層或少層納米片，利用WS2納米片上絡(luò)合的單寧酸多羥基結(jié)構(gòu)與PU基體間的強(qiáng)氫鍵相互作用，構(gòu)筑納米組裝網(wǎng)絡(luò)及高密度界面氫鍵，制備了拉伸強(qiáng)度達(dá)52.3 MPa，斷裂韌性282.7 MJ·m^–3，斷裂伸長(zhǎng)率1020.8%，修復(fù)效率80-100%的室溫自修復(fù)材料（圖2），遠(yuǎn)高于現(xiàn)有自修復(fù)材料。采用變溫紅外光譜、界面結(jié)合能模擬、原位拉伸/小角x射線散射等表征計(jì)算了氫鍵網(wǎng)絡(luò)的斷裂重構(gòu)及其界面增強(qiáng)機(jī)理。

圖2 WS₂組裝納米網(wǎng)絡(luò)(a)，界面結(jié)合能計(jì)算(b)，及性能對(duì)比 (c)

  通過這種仿軟骨編織結(jié)構(gòu)及界面超分子網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)策略，有望制備力學(xué)性能媲美工程塑料，同時(shí)兼具優(yōu)異自修復(fù)性能的高性能新材料，為航空航天、可穿戴電子等領(lǐng)域柔性器件的安全可靠運(yùn)行提供關(guān)鍵材料。

  上述工作以“Ultrarobust, tough and highly stretchable self-healing materials based on cartilage-inspired noncovalent assembly nanostructure”為題近期發(fā)表在Nature Communications (2021, 12, 1291)上。論文第一作者為四川大學(xué)高分子研究所博士生王宇嫣，通訊作者為高分子材料工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（四川大學(xué)）張新星教授。本研究工作得到國家自然科學(xué)基金（51873123, 51673121）和國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2020YFC1909500）的資助。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-21577-7