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  多孔液體（Porous liquids, PLs）是一種具有永久性孔隙結(jié)構(gòu)且呈現(xiàn)宏觀液體狀態(tài)的新型多孔材料，其綜合了多孔固體材料的有序孔道結(jié)構(gòu)和液體的連續(xù)性、傳質(zhì)性等優(yōu)點，在氣體捕集與分離、催化、光熱轉(zhuǎn)換等方面表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。目前，多孔液體的研究仍處于起步階段，還存在很多難題亟待解決，如多孔客體的結(jié)構(gòu)塌陷、分子間自填充、多孔客體的團聚、粘度過大、熔點過高等，這嚴重阻礙了多孔液體的工程應(yīng)用。

  為解決以上難題，西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院鄭亞萍教授團隊在前期多孔液體與無溶劑納米流體研究工作的基礎(chǔ)上，研發(fā)了一種采用雙陽離子離子液體（dicationic ionic liquids, DILs）作為位阻溶劑構(gòu)筑新型ZIFs基低粘度和低熔點特性的III型多孔液體材料。該類ZIFs基多孔液體材料巧妙結(jié)合了固體吸附劑ZIFs的多孔性和離子液體流動性等優(yōu)點，其粘度（543.4 mPa·S ，25℃）比以往報道的III型多孔液體降低了20多倍，且熔點低至-64℃，為設(shè)計超低粘度與熔點的新型多孔液體開辟了一條新的途徑，也為工業(yè)氣體吸附與分離提供了新的研究思路。

Scheme 1. Illustration of synthesis strategy for ZIFs-based porous liquids.

  離子液體（ionic liquids, ILs）因其具有低粘度、低熔點、“0”蒸氣壓、優(yōu)異的化學(xué)和熱穩(wěn)定性、低比熱容、無毒、極高的氣體擴散系數(shù)和無腐蝕性等特點，被譽為“綠色溶劑”。相較于傳統(tǒng)單陽離子液體（monocationic ionic liquids, MILs），DILs在分子尺寸、粘度和熔點等方面具有更高的可設(shè)計性，這無疑為設(shè)計低粘度、低熔點的多孔液體提供了一種新的思路。但目前使用DILs作為位阻溶劑構(gòu)筑多孔液體的研究卻鮮有報道。

  該研究巧妙設(shè)計合成了一種對稱型 [C₆BIm₂][NTf₂]₂位阻溶劑（結(jié)構(gòu)如Figure 1），其在較大的分子尺寸下，仍表現(xiàn)出優(yōu)異的液體流動性。將ZIFs多孔納米顆粒直接分散于[C₆BIm₂][NTf₂]₂位阻溶劑中，通過非共價鍵作用將ZIFs納米粒子穩(wěn)定分散于位阻溶劑中，獲得ZIFs基多孔液體。

Figure 1. The molecular formula of [C₆BIm₂][NTf₂]₂ and view of optimized molecular conformation of [C₆BIm₂][NTf₂]₂ calculated via the Hartree-fork (Optimization) method (C: gray, N: blue, O: red, S: yellow, F: cyan).

  利用上述方法，鄭亞萍課題組制備得到了一系列低粘度ZIFs基多孔液體材料。通過低壓CO₂、甲苯、N₂吸附等溫線證明了ZIFs材料的吸附特性在多孔液體中得以完美保留。同時，結(jié)合分子模擬進一步證明了ZIFs基多孔液體中永久性孔隙結(jié)構(gòu)的保持。得益于DILs溶劑的優(yōu)良特性，首次實現(xiàn)了Ⅲ型多孔液體吸附劑材料粘度低至543.4 mPa·S（25℃），且在-64 ℃下仍具有流動性，拓展了其在極寒的環(huán)境下的應(yīng)用前景（Figure 2）。更重要的是，離子液體豐富的陰陽離子可設(shè)計性，可將其擴展到MOFs、COFs、metal-organic polyhedral (MOP)等先進多孔材料為客體的多孔液體的設(shè)計中，這無疑為制備具有低粘度、低熔點的PLs開辟了一條新的道路，進一步推動了PLs在氣體捕集和分離、催化等領(lǐng)域的發(fā)展。

Figure. 2 (a) the plots of the viscosity versus temperature for PLs from this work and previous literatures, namely, light purple oval for type Ⅰ, light yellow oval for type Ⅱ and light blue oval for type Ⅲ date results from other works, and light green oval for results from this work, (b) DSC curves of [C₆BIm₂][NTf₂]₂ and ZIF-67-PLs with different loading of ZIF-67 (2 wt%, 5 wt%, 10 wt%) measured under N2 atmosphere.

  本工作近期以“Zeolitic imidazolate frameworks-based porous liquids with low viscosity for CO₂ and toluene uptakes”為題在線發(fā)表于國際權(quán)威期刊《Chemical Engineering Journal》 (工程技術(shù)一區(qū)Top期刊，2020 即時 IF=12.9)，論文第一作者為2019級博士研究生李曉倩，西北工業(yè)大學(xué)為論文的第一完成單位；西北工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院鄭亞萍教授、姚東東副教授為本文通訊作者，西安交通大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院李明濤教授為共同通訊作者。本研究得到了國家自然科學(xué)基金（NO.21905228, 21978231）與航空科學(xué)基金（NO.2018ZF53065）的支持。

  在本文研究基礎(chǔ)上，目前該研究團隊正在進行以共價有機框架材料（COFs）、金屬有機籠（MOPs）等先進多孔材料為客體、新型離子液體為位阻溶劑的新型多孔液體的研究，同時開展二維MXene基無溶劑納米流體的設(shè)計與合成，并探索其在氣體捕集、催化、光熱轉(zhuǎn)換、聚合物基復(fù)合材料等方面的應(yīng)用。目前，多項性能測試已取得了階段性成果。

論文信息及鏈接：X.Q. Li, D.C. Wang, Z.J. He, F.F. Su, N. Zhang, Y.Y. Xin, H.N. Wang, X.L. Tian, Y.P. Zheng*, D.D. Yao*, M. T. Li*, Zeolitic imidazolate frameworks-based porous liquids with low viscosity for CO2 and toluene uptakes, Chemical Engineering Journal (2021)。

https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.129239

通訊作者簡介：

  近年來，西北工業(yè)大學(xué)鄭亞萍教授課題組長期從事多孔液體與無溶劑納米流體的制備及其在氣體捕集、聚合物基復(fù)合材料領(lǐng)域的應(yīng)用研究。鄭亞萍團隊現(xiàn)有姚東東副教授，博士9人，碩士11人。長期以來，團隊面向國家重大需求，依托學(xué)校三航、材料、兵器等優(yōu)勢工科，積極與多所企事業(yè)單位、科研院所展開廣泛合作，探索無溶劑納米流體與多孔液體的應(yīng)用研究，部分研究成果達到國內(nèi)領(lǐng)先、國際先進水平；截止目前，已主持完成國家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基金、航空科學(xué)基金和航天科學(xué)基金等國家級、省級橫縱向課題20余項，發(fā)表高水平論文100余篇；授權(quán)和受理國家發(fā)明專利6項；參編高等學(xué)校教材2部。

近年來發(fā)表的多孔液體與無溶劑納米流體部分論文：

Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 2017, 129, 15154–15158.;

Small, 2021,

https://doi.org/10.1002/smll.202006687;

Chem. Eng. J. 2021, 409, 128082.;

Chem. Eng. J. 2020, 127625.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127625;

ACS Appl. Mater. Inter. 2021, 13, 2600–12609.;

Chem. Commun. 2019, 55, 13179-13182.;

Nanoscale 2019, 11, 1515–1519.;

Compos. Sci. Technol. 2019, 181, 107711.;

J. Mater. Chem.A, 2016, 4,14392–14399.;

Carbon 2016, 96, 40–48.; Carbon 2015, 95, 408–418.; Carbon 2016, 110, 87–96.