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  近日，清華大學(xué)化工系徐軍副教授應(yīng)邀在《Polymer Crystallization》雜志上發(fā)表了題為“Secondary nucleation in polymer crystallization: A kinetic view”的綜述文章，為T(mén)OC所繪的漫畫(huà)圖片“不甘躺平-結(jié)晶之路”被選為期刊封面。聚合物分子如何找到通往結(jié)晶成核的正確途徑？這是一個(gè)艱難的旅程。如圖1所示，聚合物分子嘗試了各種可能的路徑來(lái)到達(dá)目的地，前仆后繼，但最快同時(shí)也是熱力學(xué)穩(wěn)定（自由能下降）的路徑將最終勝出，捷足先登。

圖1 “不甘躺平-結(jié)晶之路”漫畫(huà)被用作雜志的封面圖片

  晶體表面的次級(jí)成核在聚合物結(jié)晶過(guò)程中起著至關(guān)重要的作用，它決定了晶體生長(zhǎng)前沿的片晶厚度和球晶的徑向生長(zhǎng)速率。在過(guò)去的幾十年里，人們對(duì)次級(jí)成核進(jìn)行了深入的研究，但是對(duì)其分子機(jī)制和動(dòng)力學(xué)的理解還不全面。

  本綜述文章首先簡(jiǎn)要回顧了聚合物結(jié)晶次級(jí)成核的主要研究進(jìn)展，總結(jié)了主要的結(jié)晶理論模型，討論了影響柔性聚合物分子鏈在晶體生長(zhǎng)前沿次級(jí)成核時(shí)的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)因素，并從動(dòng)力學(xué)角度討論了一些遺留問(wèn)題。通過(guò)對(duì)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行分析，揭示了聚合物分子鏈成核與小分子晶體成核的區(qū)別。由于結(jié)晶單元間的共價(jià)鍵連接，如果最小穩(wěn)定核由一根高分子鏈上的單元結(jié)晶而成，那么其成核速率將由最小穩(wěn)定核而不是臨界核決定。

  然后，文章討論了導(dǎo)致形成最終聚合物晶體結(jié)構(gòu)的各種微觀動(dòng)力學(xué)過(guò)程之間的相互競(jìng)爭(zhēng)（圖2），如吸附與脫附、片晶增厚與增寬、鏈內(nèi)成核與鏈間成核、次級(jí)成核與側(cè)向鋪展、次級(jí)成核與主成核、多晶型聚合物晶體的成核等。

圖2  高分子結(jié)晶過(guò)程中幾種動(dòng)力學(xué)過(guò)程的競(jìng)爭(zhēng)

  最后，文章列舉了一些目前仍未解決的問(wèn)題，并對(duì)未來(lái)次級(jí)成核的研究進(jìn)行了展望。發(fā)展聚合物結(jié)晶動(dòng)力學(xué)理論時(shí)需要考慮其中涉及的多種微觀過(guò)程，并與不同長(zhǎng)度、時(shí)間尺度的新實(shí)驗(yàn)證據(jù)相結(jié)合，將有助于加深我們對(duì)聚合物分子結(jié)晶過(guò)程的理解。

  本綜述文章的第一作者為張淑景博士，通訊作者為徐軍副教授，期刊封面的漫畫(huà)圖片由在讀博士生汪志琦繪制。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（No. 21873054，21861132018，U1862205）、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（No. 2017YFB0309301）和清華大學(xué)科研項(xiàng)目（No. 20194180048）的資助。

  論文信息：Shujing Zhang, Zhiqi Wang, Baohua Guo, Jun Xu*. Secondary nucleation in polymer crystallization: A kinetic view. Polymer Crystallization, 2021, 4, e10173.

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/pcr2.10173

  論文下載：Molecular Engineering of Colorless, Extremely Tough, Superiorly Self-Recoverable, and Healable Poly(Urethane-Urea) Elastomer for Impact-Resistant Applications