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  假冒偽劣的貨幣，藥物以及貴重物品等對(duì)市場(chǎng)經(jīng)濟(jì)的損害日益嚴(yán)重，給消費(fèi)者和版權(quán)持有者帶來(lái)了不可估量的經(jīng)濟(jì)損失。為此，數(shù)字水印、衍射光柵、光子結(jié)構(gòu)、刺激響應(yīng)材料和發(fā)光材料等多種多樣的防偽材料已被廣泛應(yīng)用于目前的防偽技術(shù)中。然而，傳統(tǒng)防偽材料有一個(gè)問題是它們通常只有一種防偽安全特性，例如只能發(fā)單一波長(zhǎng)的光或產(chǎn)生單一的顏色變化。導(dǎo)致傳統(tǒng)防偽材料的安全級(jí)別低，容易被復(fù)制。雖然可以同時(shí)使用多種防偽材料來(lái)賦予產(chǎn)品多種安全特性；但是這種加工工藝比較復(fù)雜，會(huì)導(dǎo)致較低的生產(chǎn)效率。

  近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳思教授課題組以及德國(guó)馬普高分子所的合作者們利用光響應(yīng)高分子和上轉(zhuǎn)換納米粒子制備了一種具有多種防偽安全特性、不同識(shí)別方法且易于加工的防偽材料。該成果以“Fabrication of anti-counterfeiting nanocomposites with multiple security features via integration of a photoresponsive polymer and upconverting nanoparticles”為題目發(fā)表在Advanced Functional Materials上。吳思教授為該論文的唯一通訊作者。

  在該工作中，作者們開發(fā)了一種新型納米復(fù)合材料，它具有可以用肉眼快速識(shí)別和分析工具準(zhǔn)確識(shí)別的多種防偽安全特性。該納米復(fù)合材料具有良好的加工性能，可以方便地應(yīng)用于鈔票、酒瓶、藥瓶和其他產(chǎn)品 (圖 1a)。這種納米復(fù)合材料由光響應(yīng)偶氮苯聚合物 (PAzo) 和上轉(zhuǎn)換納米粒子 (UCNPs) 組成 (圖1b-f)。由于可逆的光致順反異構(gòu)，偶氮聚合物有著光致變色，光致力學(xué)性能轉(zhuǎn)變和光致取向等光響應(yīng)特性。這些光響應(yīng)特性使得該納米復(fù)合材料被開發(fā)出多種防偽特征，例如光致變色圖案、結(jié)構(gòu)色圖案和偏振相關(guān)圖案。此外，由于UCNPs可以將近紅外 (NIR) 光轉(zhuǎn)變?yōu)榭梢姽猓{米復(fù)合材料也可以用于制備具有高對(duì)比度的上轉(zhuǎn)換發(fā)光圖案。PAzo和UCNPs的協(xié)同作用使這個(gè)納米復(fù)合材料成為一種更加先進(jìn)的防偽材料。

圖1. (a) 由PAzo和UCNPs組成的防偽納米復(fù)合材料應(yīng)用在不同產(chǎn)品的示意圖。(b) PAzo的化學(xué)結(jié)構(gòu)和光致異構(gòu)化。(c) PAzo薄膜的紫外可見吸收光譜。(d) PAzo薄膜在交替的紫外和可見光照射下吸光度的變化。(e) β-相 NaYF₄:TmYb@NaYF₄（核 = NaYF₄：0.5 mol% Tm³⁺：30 mol% Yb³⁺；殼 = NaYF₄）的上轉(zhuǎn)換發(fā)光光譜。插圖：UCNPs 的 TEM 圖像和 979 nm 激光照射下UCNPs分散液的照片。(f) PAzo/UCNPs 納米復(fù)合材料的 SEM 圖像。插圖：納米復(fù)合材料薄膜在 979 nm 激光照射下的照片。Adapted under the terms and conditions of CC-BY (Adv. Funct. Mater. 2021, 2103908).

  作者們首先利用該納米復(fù)合材料光致變色的性質(zhì)制備了不同顏色的圖案，又根據(jù)反式和順式材料力學(xué)性能的差異，利用壓印的方法得到了周期性排列的光子晶體結(jié)構(gòu)。由于布拉格衍射，最終呈現(xiàn)具有結(jié)構(gòu)色的圖案 (圖2)。

圖2. (a) 可擦除和重寫的光致變色圖案。(b) 順式和反式納米復(fù)合材料的照片。(c) 反式納米復(fù)合材料的流變數(shù)據(jù)。(d) 順式納米復(fù)合材料的流變數(shù)據(jù)。(e) 壓印過(guò)程示意圖。(f) 壓印所得的結(jié)構(gòu)色圖案的宏觀和光學(xué)顯微鏡照片。(g) 壓印的周期性結(jié)構(gòu)的共聚焦顯微鏡的照片。Adapted under the terms and conditions of CC-BY (Adv. Funct. Mater. 2021, 2103908).

  根據(jù)偶氮分子的光致取向性質(zhì)，作者們進(jìn)一步制備了宏觀和微觀的偏振相關(guān)圖案 (圖3)。宏觀的偏振相關(guān)圖案在非偏振光下隱藏，在偏振光下顯示。由于電腦顯示屏的光是偏振光，所以宏觀的偏振相關(guān)圖案可以用電腦顯示屏方便的識(shí)別。微觀的偏振相關(guān)圖案需要使用偏光顯微鏡識(shí)別，可以滿足安全級(jí)別更高的防偽需求。

圖3. (a) 偏振相關(guān)圖案的制備流程示意圖。(b)取向后的納米復(fù)合材料的偏振紫外可見吸收光譜。(c) 可擦除和重寫的宏觀偏振相關(guān)圖案的照片。(d) 宏觀偏振相關(guān)圖案在非偏振光下的照片。(e) 宏觀偏振相關(guān)圖案在偏振光下的照片。(f) 微觀偏振相關(guān)圖案的偏光顯微鏡的照片。(g) 和 (h) 偏光顯微鏡下不同背景的二維碼圖案。(i) 含有液晶織構(gòu)的微觀圖案的偏光顯微鏡照片。Adapted under the terms and conditions of CC-BY (Adv. Funct. Mater. 2021, 2103908).

  由于該納米復(fù)合材料里的上轉(zhuǎn)換納米粒子可以將近紅外光轉(zhuǎn)變?yōu)榭梢姽�。作者們利用這一性質(zhì)制備了不同的上轉(zhuǎn)換發(fā)光圖案 (圖4)。納米復(fù)合材料的溶液可以作為發(fā)光墨水印出上轉(zhuǎn)換發(fā)光的防偽圖案。由于順式偶氮聚合物可以吸收上轉(zhuǎn)換的藍(lán)光，所以根據(jù)偶氮聚合物和上轉(zhuǎn)換納米粒子的協(xié)同作用，可以利用近紅外光對(duì)光致變色圖案進(jìn)行識(shí)別。如果在攝像頭前加一個(gè)偏振片，通過(guò)旋轉(zhuǎn)偏振片角度還可以識(shí)別出偏振相關(guān)的上轉(zhuǎn)換發(fā)光圖案。

圖4. (a) 納米復(fù)合材料上轉(zhuǎn)換發(fā)光示意圖。(b) 利用納米復(fù)合材料壓印出的圖案的上轉(zhuǎn)換發(fā)光照片。(c) 光致變色的上轉(zhuǎn)換發(fā)光圖案在近紅外光下的照片。(d) 利用近紅外光識(shí)別偏振相關(guān)圖案的示意圖。(e) 偏振相關(guān)的上轉(zhuǎn)換發(fā)光圖案在近紅外光下的照片。Adapted under the terms and conditions of CC-BY (Adv. Funct. Mater. 2021, 2103908).

  由于該納米復(fù)合材料易于加工的性質(zhì)，可以將其涂在柔性基底從而應(yīng)用在不同物體上。作者們把這種防偽納米復(fù)合材料分別應(yīng)用在了紙幣、藥盒、酒瓶和藥瓶上，并根據(jù)不同的防偽需求制備了多種防偽圖案 (圖5)。

圖5. (a) 將納米復(fù)合材料應(yīng)用在紙幣模型上。(b) 將納米復(fù)合材料應(yīng)用在藥盒上。(c) 將納米復(fù)合材料應(yīng)用在酒瓶上。(d) 將納米復(fù)合材料應(yīng)用在藥瓶上。Adapted under the terms and conditions of CC-BY (Adv. Funct. Mater. 2021, 2103908).

  總而言之，在該研究中作者們開發(fā)了一種新型防偽納米復(fù)合材料。這種防偽納米復(fù)合材料具有多種防偽特征、不同的識(shí)別方法和易于加工的特性。這些特性基于光響應(yīng)偶氮聚合物和上轉(zhuǎn)換納米粒子的性質(zhì)和協(xié)同作用。這種防偽納米復(fù)合材料可以方便地應(yīng)用于鈔票、藥品、酒瓶和其他產(chǎn)品上。根據(jù)不同的防偽需求，得到可以用肉眼快速識(shí)別或者分析工具識(shí)別的多種防偽圖案。該研究結(jié)果對(duì)于高端防偽材料的開發(fā)有著重要意義。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adfm.202103908

  下載：Fabrication of anti-counterfeiting nanocomposites with multiple security features via integration of a photoresponsive polymer and upconverting nanoparticles