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  作為柔性電子器件的基礎材料，柔性導電薄膜在光電器件、電子/離子皮膚、可穿戴傳感器等領域受到了廣泛關注。經(jīng)過30年的不懈努力，研究者們在設計制備具有可彎曲性、可拉伸性的柔性導電薄膜方面取得了巨大成功，極大促進了柔性光電子領域的發(fā)展。隨著科技的發(fā)展，人們在小型化和便攜性等方面對新一代智能柔性電子器件提出了更高要求。因此，設計開發(fā)能夠自由折疊-伸展的新型柔性導電薄膜材料，具有重要的科學意義和迫切的應用需求。

  近日，煙臺大學劉洪亮教授團隊將導電離子液體1-乙基-3-甲基咪唑雙三氟甲磺酰亞胺鹽（[EMIm][NTf₂]）浸潤具有平行聚乳酸（PLA）微結構框架的多孔聚（偏二氟乙烯-co-六氟丙烯）（PVDF-HFP）納米纖維網(wǎng)絡，制備了一種能夠可逆的在面內(nèi)折疊-伸展的柔性導電薄膜。一方面，納米纖維網(wǎng)絡和液體分子之間的離子-偶極相互作用賦予聚合物膜超浸潤性，進一步為復合薄膜可逆的面內(nèi)折疊-展開提供了毛細驅(qū)動力。另一方面，通過合理的微米尺度框架設計，可以增強薄膜的面內(nèi)折疊-展開程度。本工作為滿足新一代智能柔性電子器件的小型化和便攜性，提供了關鍵基礎材料。

圖1.可逆面內(nèi)折疊-展開的柔性導電薄膜的設計。(a)通過靜電紡絲制備多孔PVDF-HFP納米纖維網(wǎng)絡。(b)通過3D打印在多孔PVDF-HFP納米纖維膜上引入微米PLA框架。(c)多尺度聚合物網(wǎng)絡超親[EMIm][NTf₂]，形成均一穩(wěn)定的液膜，顯示出可逆的面內(nèi)折疊-伸展性能。

  由于毛細效應，PVDF-HFP網(wǎng)絡能夠維持一層穩(wěn)定的離子液體液膜，使制備的復合薄膜在宏觀上均勻且透明。在薄膜折疊過程中，形成的褶皺和堆疊區(qū)域吸收了一部分體積，而液膜在液體表面張力的作用下保持穩(wěn)定；當外部的壓縮力被釋放后，褶皺和堆疊區(qū)域恢復到其初始狀態(tài)，這種折疊-展開過程是完全可逆的。復合薄膜的折疊行為受液膜厚度和復合薄膜微米框架的影響。該團隊控制液膜厚度為60 μm（遠大于彈性毛細長度），從而在界面處形成硬毛細管壁，使折疊過程有利于能量降低。另一方面，在PVDF-HFP網(wǎng)絡中引入平行或三角形PLA微米框架，能夠使復合薄膜克服動力學的阻礙，實現(xiàn)面內(nèi)的充分折疊。

圖2.面內(nèi)可逆的折疊-展開性能。(a-d)在可逆折疊-展開過程中，復合薄膜的宏觀和微觀形態(tài)變化。(e)液膜厚度對復合薄膜折疊性能的影響。

圖3.設計微米框架增強薄膜的形變程度。(a)在折疊過程中，隨著薄膜收縮程度的增大，自由邊弧度變大。當圓心角大于180^o時自由邊將沿固定邊滑動，使薄膜變窄。(b)當自由邊的總長度（2L）大于固定邊的總長度（2W）（2L > 2W）時，薄膜只能實現(xiàn)不充分的折疊，最終變成一條線。通過引入平行(c)或三角形(d)微米框架滿足2L < 2W，可實現(xiàn)薄膜的充分折疊。

  該團隊進一步利用PVDF-HFP膜對高導電的[EMIm][NTf₂]/PEDOS:PSS復合液體的超浸潤性質(zhì)，制備了高導電性的可逆面內(nèi)折疊-展開的復合薄膜。該薄膜在面內(nèi)折疊-展開過程中，方塊電阻始終穩(wěn)定在40 ~ 50 Ω sq^-1之間。本工作發(fā)展了一種制備具有面內(nèi)可逆折疊-展開性能的柔性導電薄膜的新方法。根據(jù)這一設計思路，有機結合不同的納米結構網(wǎng)絡和不同性能的液體，可以實現(xiàn)許多其它功能性甚至響應性材料的設計。

圖4.制備能夠面內(nèi)折疊-展開的高導電薄膜。(a)[EMIm][NTf₂]/PEDOT:PSS復合液滴浸潤多孔PVDF-HFP膜，得到高導電柔性薄膜。(b, c)在折疊-展開過程中，薄膜保持穩(wěn)定的高導電性。

  相關工作以“Flexible Conducting Composite Film with Reversible In-Plane Folding–Unfolding Property”為題發(fā)表在Advanced Science上，論文的第一作者為聯(lián)培生孫培入碩士，共同第一作者為吉林大學博士研究生馬初驁，通訊作者為煙臺大學劉洪亮教授，共同通訊作者為重慶科技學院陳勇副教授。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202102314