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  聚合物囊泡為模擬細胞系統(tǒng)的結構和功能提供了一個很好的模型，在仿生學、生物傳感和藥物傳遞等方面具有巨大的應用潛力。與傳統(tǒng)脂質(zhì)體相比，聚合物囊泡的穩(wěn)定性強，化學可調(diào)節(jié)性高，但其膜通透性低，顯著阻礙了物質(zhì)通過囊泡膜的運輸和交換。為了解決這個問題，研究人員通過嵌入生物大分子或引入刺激響應組分來調(diào)控膜的通透性。然而，這些方法大多數(shù)會導致囊泡崩解，或需要復雜的化學反應來維持囊泡結構。在自然界中，細胞或細胞器膜蛋白構象的有序轉(zhuǎn)變能夠引起膜通透性的變化，進而影響分子運輸和細胞凋亡等生命活動。然而，像生物系統(tǒng)那樣調(diào)控囊泡膜通透性對于合成高分子來說存在巨大挑戰(zhàn)。

  近日，四川大學高分子科學與工程學院丁明明教授和譚鴻教授以“Ordered Conformation-Regulated Vesicular Membrane Permeability”為題在Angewandte Chemie International Edition上首次報道了通過聚氨基酸二級構象的有序轉(zhuǎn)變來調(diào)控聚合物囊泡膜通透性。在前期工作中，該團隊提出了利用疏水鎖和氧化門控調(diào)控聚氨基酸構象有序轉(zhuǎn)變的新方法，并通過構象驅(qū)動聚合物膠束-囊泡轉(zhuǎn)變（J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 6604-6610）。在此基礎上，研究人員通過合理設計得到了聚氨基酸囊泡，該聚合物囊泡在活性氧作用下構象由β折疊轉(zhuǎn)變?yōu)?em>α螺旋，進而降低膜的厚度，并重構氫鍵和相行為，從而在保留囊泡完整性的同時增強其膜通透性，實現(xiàn)了小分子和大分子物質(zhì)的特異性跨膜轉(zhuǎn)運。

  研究者以膽固醇修飾的半胱氨酸為疏水段，聚乙二醇為親水段合成兩親性聚半胱氨酸（MPEG-PLCC），通過調(diào)控鏈段數(shù)得到兩親性聚氨基酸囊泡。該聚合物側鏈硫醚鍵能夠被活性氧（ROS）氧化成砜鍵或亞砜鍵，其構象由β折疊逐步轉(zhuǎn)變?yōu)?em>α螺旋。聚合物氧化前后均保持完整囊泡結構，但有趣的是氧化后的自組裝體囊泡膜明顯變薄。

  囊泡膜結構的變化勢必會對其釋放行為產(chǎn)生一定影響，研究發(fā)現(xiàn)氧化條件下，包載了疏水性分子的囊泡具有優(yōu)異的釋放行為，這主要歸因于聚合物氧化后極性增強、液晶相的形成和構象轉(zhuǎn)變?nèi)齻�因素。此外，聚合物囊泡氧化后膜通透性大大增強，對不同分子量的親水性分子表現(xiàn)出特異性的控釋行為，并能夠充當納米反應器進行特異性的催化反應。

  受人體葡萄糖激酶的啟發(fā)，進一步將葡萄糖氧化酶包載入囊泡內(nèi)，獲得了能夠在葡萄糖作用下分泌胰島素的智能聚合物囊泡。其具有優(yōu)異的糖響應釋放行為及長循環(huán)能力，在體內(nèi)顯示出優(yōu)異的降血糖能力及低副作用。該研究通過活性氧響應的構象轉(zhuǎn)變增強了囊泡膜通透性，對于理解天然生物膜和蛋白質(zhì)的結構和功能具有重要的科學價值，在生物技術和生物醫(yī)學領域具有廣闊的應用前景。

  以上相關成果發(fā)表于Angewandte Chemie International Edition (DOI: 10.1002/anie.202109637)。論文的第一作者為四川大學高分子科學與工程學院研究生鄭毅和王作杰，通訊作者為丁明明教授和譚鴻教授。該項研究工作得到國家自然科學基金委、四川省科技廳和高分子材料工程國家重點實驗室項目資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202109637