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  在過(guò)去的幾十年里，數(shù)以百萬(wàn)計(jì)的病人受到由細(xì)菌引起的各種健康和威脅生命的疾病的影響，而且隨著耐多藥細(xì)菌的出現(xiàn)而變得更加嚴(yán)重。因此，迫切需要制備出新型防護(hù)材料來(lái)解決這一嚴(yán)重的衛(wèi)生保健問(wèn)題。通常，熔噴膜由超細(xì)纖維組成，用于去除微粒，但是它們?cè)谌コ☆w粒特別是在100-1000 nm范圍內(nèi)使得過(guò)濾無(wú)效，需要特定的納米材料提高其過(guò)濾效率。而電紡納米纖維材料的高比表面積和體積比，超高強(qiáng)度、高表面能以及作為液體穿透的屏障的能力,這些特性賦予了它們作為再生醫(yī)學(xué)的新型生物材料的潛在應(yīng)用。天津工業(yè)大學(xué)李婷婷副教授與臺(tái)灣逢甲大學(xué)林佳弘特聘教授、亞洲大學(xué)樓靜文特聘教授合作，基于前期對(duì)日光驅(qū)動(dòng)光敏抗菌熔噴膜的研究(J. Clean. Prod 2021.126395)，提出將串珠結(jié)構(gòu)的PCL/ZIF8納米纖維膜與抗菌熔噴膜復(fù)合制備光動(dòng)力型高效過(guò)濾的抗菌微納米復(fù)合膜。研究?jī)?nèi)容以“Daylight-driven rechargeable, antibacterial, filtrating micro/nanofibrous composite membranes with bead-on-string structure for medical protection” 發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》。

光動(dòng)力抗菌微納米纖維復(fù)合過(guò)濾膜的制備

  首先合成一種高比表面積和可光催化的金屬骨架ZIF8晶體。然后，將合成ZIF8晶體加入到PCL溶液中，利用靜電紡絲方法噴涂在抗菌熔噴膜表面制備出光動(dòng)力型高效過(guò)濾抗菌的微納米復(fù)合膜。其中，PCL/ZIF8溶液會(huì)在抗菌熔噴膜表面形成明顯的串珠結(jié)構(gòu)，從而提高復(fù)合膜的顆粒過(guò)濾性能。最終制備的微納米纖維膜具備可重復(fù)抗菌、可儲(chǔ)存性且高效抗菌的新型復(fù)合纖維膜 (見(jiàn)圖1)。

圖1 PPCL@PDA/TAEG/PCL/ZIF8抗菌復(fù)合膜制備過(guò)程

抗菌微納米纖維膜過(guò)濾和抗菌性能表征

圖2 (a) PPCL@PDA/TAEG/PCL-ZIF8抗菌復(fù)合膜的過(guò)濾效率； (b) PPCL@PDA/TAEG/PCL-ZIF8抗菌復(fù)合膜對(duì)PM_2.5的過(guò)濾效率

  由圖2可知，隨著ZIF-8含量的增加，復(fù)合膜的過(guò)濾效率逐漸增加，而且攔截小分子的能力逐漸加強(qiáng)。當(dāng)ZIF-8的含量增加到0.9%時(shí)，復(fù)合膜的過(guò)濾效率最高，且在直徑為500 nm的超細(xì)顆粒時(shí)去除效率達(dá)到99%以上。病菌的直徑大小為0.5-5 μm左右，選擇和PM_2.5同樣粒徑為2.5 μm的粒子以評(píng)估復(fù)合膜對(duì)病菌的攔截能力。隨著ZIF-8含量增加，復(fù)合膜過(guò)濾效率對(duì)應(yīng)增加，過(guò)濾效率最終達(dá)到99.99%。

圖3  (a) 串珠式過(guò)濾器空氣過(guò)濾示意圖； (b) 串珠結(jié)構(gòu)示意圖及抗菌復(fù)合膜掃描電鏡；(c) 空氣中細(xì)菌通過(guò)單根納米纖維的攔截機(jī)制及抗菌復(fù)合膜掃描電鏡

  當(dāng)空氣中的有害物質(zhì)通過(guò)復(fù)合膜時(shí)，由于微納米纖維結(jié)構(gòu)使得復(fù)合膜過(guò)濾掉空氣中的大部分顆粒物，同時(shí)由于復(fù)合膜的抗菌作用，微生物在經(jīng)過(guò)復(fù)合膜時(shí)會(huì)被殺滅，從而達(dá)到凈化空氣的作用，串珠式過(guò)濾器的優(yōu)異去除效率有助于納米纖維能夠有效攔截病菌和空氣雜質(zhì)，而納米尺寸的珠子卻能減少填充密度并減輕過(guò)濾器阻力(見(jiàn)圖3)。

圖4 日光照射1小時(shí)后放置在黑暗條件下，PPCL@PDA/TAEG/PCL/ZIF8抗菌復(fù)合膜釋放的?OH (a)和H₂O₂ (b)的濃度； (c) ?OH的濃度與時(shí)間的關(guān)系(白色表示照射，灰色表示黑暗)；(d) H₂O₂的濃度與時(shí)間的關(guān)系(白色表示照射，灰色表示黑暗)

  微納米復(fù)合膜經(jīng)過(guò)20 min間隔的明暗疲勞循環(huán)輻照測(cè)試，復(fù)合膜的活性并未降低，光輻照后ROS的濃度穩(wěn)定增加。復(fù)合膜最大?OH和H₂O₂的釋放量分別為13009.41μg/g和405.72 μg/g，分別對(duì)應(yīng)于216.82和6.76 μg·g^-1·min^-1的充電速率。除此之外，微納米復(fù)合膜經(jīng)過(guò)七個(gè)循環(huán)之后，未觀察到充電容量的顯著降低，復(fù)合膜仍舊保留89.9%和65.1%的?OH和H₂O₂充電容量，說(shuō)明復(fù)合膜具有很好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，表明其可以用作多次重復(fù)利用的醫(yī)用抗菌防護(hù)材料(見(jiàn)圖4)。

圖5 微納米復(fù)合膜的抗菌性能測(cè)試

  無(wú)論是在光照或黑暗條件下，復(fù)合膜在相同接觸時(shí)間內(nèi)對(duì)金黃色葡萄球菌的殺菌率比大腸桿菌高。而且在光照條件下，細(xì)菌與復(fù)合膜接觸30 min，復(fù)合膜對(duì)金黃色葡萄球菌的殺菌率達(dá)到99%以上。說(shuō)明復(fù)合膜對(duì)金黃色葡萄球菌的殺菌速率較快，對(duì)革蘭氏陽(yáng)性細(xì)菌比較敏感。但隨著接觸時(shí)間的增加，復(fù)合膜對(duì)大腸桿菌的殺菌率也會(huì)達(dá)到95%以上(見(jiàn)圖5)。

  綜上所述，研究的復(fù)合膜既具有穿著舒適性又具有高效過(guò)濾及可充電可儲(chǔ)存的抗菌性能，將為開(kāi)發(fā)清潔能源和醫(yī)用防護(hù)服材料提供了一種新的設(shè)計(jì)思路，在可重復(fù)使用抗菌口罩、醫(yī)用防護(hù)服和抗菌空氣凈化材料等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。論文的共同第一作者為天津工業(yè)大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院李婷婷副教授和研究生張恒同學(xué)，天津工業(yè)大學(xué)和臺(tái)灣逢甲大學(xué)林佳弘特聘教授為論文的通訊作者。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金、福建省自然科學(xué)基金和天津市自然科學(xué)基金的支持。

  論文鏈接 https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.130007