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  當(dāng)前，大多數(shù)可拉伸單電極TENG是由柔性導(dǎo)電材料組成的，其中包括導(dǎo)電復(fù)合材料，離子液體，水凝膠，以及導(dǎo)電纖維。然而，電極的厚度通常很難達(dá)到超薄的水平，而器件的整體厚度也較大。對于可拉伸TENG來說，較厚的器件將限制其舒適性和兼容性。盡管一些離子水凝膠擁有出色的拉伸性，但是其在長期存放下會發(fā)生脫水或液體溶劑蒸發(fā)等現(xiàn)象，加之其低機(jī)械強(qiáng)度和低導(dǎo)電率，同樣限制了其大規(guī)模的實(shí)際應(yīng)用。而導(dǎo)電纖維的制備工藝步驟較為繁雜限制了其在能源獲取器件或傳感器領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用�；趯�(dǎo)電復(fù)合材料的可拉伸電極，因?yàn)榧婢吡己脤?dǎo)電性，柔軟可拉伸性，以及低成本可大規(guī)模制備等優(yōu)點(diǎn)，在生物力學(xué)監(jiān)測和自供電電子技術(shù)的研究中得到了廣泛的關(guān)注和研究。

  在提升TENG輸出性能的方法中，盡管已有研究利用電暈充電方式為介電材料注入電荷，增加表面電荷密度，從而提高TENG的輸出，但是將這種方法用于處理導(dǎo)電復(fù)合電極材料卻鮮有研究。針對以上問題，中科院北京納米能源與系統(tǒng)研究所李舟研究員團(tuán)隊(duì)采用了一種簡單的，可大規(guī)模制備且成本低廉的制備方法，制備了一種基于可充電碳黑/聚氨酯復(fù)合材料（CB/TPU）的超薄可拉伸單電極TENG（CT-TENG）。在經(jīng)過電暈充電后，所制備的CT-TENG可達(dá)到41V的開路電壓（V_OC），比未經(jīng)充電處理的樣品提高了8倍左右。

圖1. (a) 單電極模式下CT-TENG內(nèi)部結(jié)構(gòu)的示意圖；(b) 電暈充電過程的示意圖；(c) CT-TENG在原始、彎曲、拉伸和扭轉(zhuǎn)狀態(tài)下的照片

  圖1a展示了單電極工作模式下的CT-TENG，由均勻混合的CB和TPU基體組成。其中，一部分CB互相連接，形成滲流網(wǎng)絡(luò)，提供了導(dǎo)電的通路，而另一部分團(tuán)聚的CB以獨(dú)立分布的孤島形式存在，這些孤島不與構(gòu)成導(dǎo)電通路的CB滲流網(wǎng)絡(luò)相連�；贑B與TPU的導(dǎo)電復(fù)合材料可以用作摩擦納米發(fā)電機(jī)的可拉伸電極和摩擦起電層，使CT-TENG能夠在拉伸形變下穩(wěn)定工作。起電層材料中含有CB時，其電荷儲存能力會因?yàn)镃B的存在而得到顯著的提升。圖1b展示了采取電暈充電的方法通過高壓極化電源對CT-TENG進(jìn)行充電，使更多正電荷能夠通過這一方式注入到CT-TENG之中，以提高其表面電荷密度。在高極化電壓下，均勻嵌入在TPU基體中的眾多CB孤島或分散的CB納米顆粒充當(dāng)了電荷捕獲位點(diǎn)的角色，從而增加了電荷存儲的活性界面。由電暈充電產(chǎn)生的正電荷因此而被CB捕獲，存儲在分散的CB納米顆�；駽B孤島之中，共同促成了充電后CB/TPU復(fù)合材料的高表面電荷密度和低表面電荷耗散率。

圖2. 單電極模式下CT-TENG的工作機(jī)理和輸出性能。（a） 電暈充電前后接觸摩擦帶電效應(yīng)引起的CT-TENG電荷分布示意圖。（b） CT-TENG的工作原理示意圖。（c-e）電暈充電前后不同CB填充量的CT-TENG的V_OC、I_SC和Q_SC比較。（f-h）電暈充電前后C-8的V_OC、I_SC和Q_SC的比較

  圖2a展示了電暈充電對CT-TENG表面電荷密度影響的示意圖，圖2b則表明了工作在單電極模式下，CT-TENG與PTFE薄膜在循環(huán)的接觸分離過程中產(chǎn)生交流電的原理圖。經(jīng)過電暈充電之后，因?yàn)镃B孤島中儲存了正電荷，從而使得CT-TENG在與PTFE薄膜接觸分離的過程中，展現(xiàn)出了增強(qiáng)的摩擦起電效應(yīng)。經(jīng)過電暈充電處理后，不同CB填充量的CT-TENG電學(xué)輸出性能都得到了顯著提高。這些不同CB填充量對樣品不同電學(xué)輸出的幅值比較如圖2c-e所示。其中，充電后的CB含量8 wt%的樣品C-8在V_OC、I_SC和Q_SC三項(xiàng)指標(biāo)中都具有最高的電學(xué)輸出，這種提升是由于CB孤島在電暈充電過程中捕獲了大量正電荷，提高了表面電荷密度，摩擦起電效應(yīng)隨之增強(qiáng)。在所有樣品中，C-8擁有最多處于滲流狀態(tài)的CB孤島，能夠捕獲最大量的正電荷，從而表現(xiàn)出最佳的輸出性能。當(dāng)CB導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)隨著填充量的升高而逐漸變得密集時，越來越多的CB孤島被并入導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，成為了CT-TENG電極的一部分，因此正電荷捕獲位點(diǎn)減少，可充電容量也隨之降低。電暈充電前后C-8的輸出性能，其相應(yīng)的V_OC、I_SC和Q_SC輸出波形在圖2f-h進(jìn)行了展示。

圖3. CT-TENG的電學(xué)輸出和穩(wěn)定性。(a-c) CT-TENG在0.5至3.0 Hz的不同工作頻率下的電學(xué)輸出；(d-f) CT-TENG在不同拉伸應(yīng)變下的電學(xué)輸出；(g) CT-TENG的可靠性和穩(wěn)定性測量，其中V_OC記錄時間為3000秒

  隨后，此工作還測試了C-8在不同頻率，各種拉伸應(yīng)變下的輸出性能以及穩(wěn)定性，如圖3所示。其中，當(dāng)施加的工作頻率由0.5 Hz升高到3.0 Hz時，V_OC和Q_SC的輸出不存在頻率依賴性，然而I_SC會隨著工作頻率的加快而發(fā)生明顯的提高。這是因?yàn)樵诠潭ǖ淖畲笠苿泳嚯x下，可移動摩擦層與CT-TENG接觸分離的速度會隨著工作頻率的增加而增加，最終導(dǎo)致了更快的電子轉(zhuǎn)移速率和更高的電流輸出。另外，可以看到所有電學(xué)輸出均是先隨著應(yīng)變的增大而略有增加，當(dāng)達(dá)到30%應(yīng)變時，峰值達(dá)到最大，隨后，當(dāng)應(yīng)變持續(xù)增大至60%，電學(xué)輸出的峰值不再增大，而是顯著降低。這一結(jié)果是由于C-8導(dǎo)電率降低和摩擦接觸表面積增加的耦合效應(yīng)所導(dǎo)致的。一方面，當(dāng)C-8被拉伸時，由CB組成的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)將逐漸減少相互連通且重疊的面積，失去導(dǎo)電通路，致使其導(dǎo)電性降低。在被拉伸的早期階段，只有部分導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)受到拉伸的影響，保留下來的導(dǎo)電通路數(shù)量足夠維持電子流和電學(xué)輸出。另一方面，在拉力的影響下，有效摩擦接觸面積先增大后減小。隨著拉伸應(yīng)變量的不斷增大，C-8內(nèi)的CB導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)會在拉力下進(jìn)一步受損，導(dǎo)致導(dǎo)電通路明顯減少，導(dǎo)電性降低。能夠流經(jīng)其內(nèi)部的電子數(shù)量減少，從而導(dǎo)致電學(xué)輸出進(jìn)一步減小。

圖4. CT-TENG用于機(jī)械能量收集的演示。(a) 輸出電壓、電流和 (b) 功率密度對不同外部負(fù)載電阻的依賴性；(c) 用整流器和電容器驅(qū)動電子設(shè)備的電路圖；對于2μF電容器，CT-TENG在 (d) 不同工作頻率（0.5-3 Hz）和 (e) 不同電容容量（1-22μF）下的充電曲線；CT-TENG為 (f) 20個LED供電的數(shù)字圖像，圖案為“NG”，(g) 溫濕度計和 (h) 電子計算器

  CT-TENG還可以被當(dāng)作能量采集器件使用，如圖4所示，C-8在130 MΩ的外部負(fù)載下達(dá)到~4.95 mW/m²的最大功率密度。結(jié)合橋式整流器、商用電容器和不同的低功率電子設(shè)備形成的整流器電路，可以用來構(gòu)建自供電的能源系統(tǒng)，為電容充電，以及為LED燈、溫濕度計和計算器供電。圖4d和4e展示了C-8在不同的工作頻率（0.5-3 Hz）下及固定頻率下為不同電容值的電容器進(jìn)行充電的結(jié)果，電容器的充電速度隨著工作頻率的增加而逐漸增加，即在固定電容值的情況下，充電速度與工作頻率呈正比例關(guān)系。而使用電容器的電容值越小，充電至一定電壓的速度越快。

圖5. 生理信號和關(guān)節(jié)運(yùn)動監(jiān)測。(a) 帶有藍(lán)色實(shí)心圓圈標(biāo)記的檢測部位的人體示意圖，還顯示相應(yīng)檢測零件的數(shù)字圖像；(b) 輸出電壓響應(yīng)實(shí)時監(jiān)測橈動脈脈搏；右側(cè)放大圖是一個完整的橈動脈脈沖波形。(c) “T”“E”“N”“G”發(fā)音的電壓輸出和相應(yīng)的頻譜分析結(jié)果，以檢測聲帶振動；(d) 通過在人體腹部安裝CT-TENG進(jìn)行腹部呼吸監(jiān)測；連接在手指和手腕上的CT-TENG的V_OC，用于檢測 (e) 手指彎曲，(f) 手腕彎曲和 (g) 手指輕觸

  在人體生理信號當(dāng)中，脈搏是評價人的身心狀態(tài)的重要指標(biāo)之一。為了測量人體脈搏，CT-TENG被貼附到手腕的橈動脈處來感知脈搏。如圖5b所示，CT-TENG可以記錄正常脈搏的實(shí)時信號，波形放大圖則展示了其中一次脈搏實(shí)時信號中的三個細(xì)微波峰，顯示出較高的傳感分辨率，良好的敏感性和生理信號感知能力。同時，CT-TENG還可以清楚地識別出不同字母發(fā)音的變化以及連續(xù)的呼吸信號（圖5c-d）。此外，CT-TENG還可用于監(jiān)測其他人體運(yùn)動信號，諸如關(guān)節(jié)活動及輕觸傳感，如圖5e-g所示。

  這一研究工作最近發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces上。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c13840