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  兩性離子型水凝膠的網(wǎng)鏈可通過(guò)靜電水合作用形成水化層，從而防止細(xì)菌、蛋白質(zhì)等物質(zhì)的黏附在材料表面，在生物、防污領(lǐng)域具有極大應(yīng)用價(jià)值。然而，兩性離子型水凝膠由于含水量較高而引發(fā)聚合物濃度低、分子鏈間作用弱等問(wèn)題，最終導(dǎo)致其機(jī)械性能較差。通過(guò)將兩性離子聚合物與其它合成聚合物/填充材料復(fù)合是提高兩性離子型水凝膠的重要解決途徑之一，然而同時(shí)這也會(huì)降低網(wǎng)絡(luò)中的兩性離子聚合物濃度，使其兩性離子特征被削弱。因此，亟需從分子設(shè)計(jì)層面開發(fā)出一種新型的純兩性離子型水凝膠。

示意圖  含苯環(huán)及咪唑鹽的兩性離子型單體結(jié)構(gòu)及其凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)

  針對(duì)上述問(wèn)題，本文制備了一種同時(shí)含苯環(huán)和咪唑結(jié)構(gòu)的兩性離子型單體（VBIPS），用其制備了一種高韌性純兩性離子型水凝膠。為更好研究其微觀增韌機(jī)制，本文同時(shí)設(shè)置了三組對(duì)照組凝膠，包括可商業(yè)直接購(gòu)買的常用兩性離子型單體水凝膠（SBAA、SBMA）以及僅含苯環(huán)結(jié)構(gòu)的DVBAPS水凝膠。

圖1  兩性離子型水凝膠的結(jié)構(gòu)表征及拉伸性能表征

  通過(guò)與參照組水凝膠的形態(tài)、拉伸性能比較后發(fā)現(xiàn)，在同時(shí)引入苯環(huán)和咪唑鹽后，VBIPS水凝膠能在水中能抵御溶脹，同時(shí)其拉伸性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于三組參照水凝膠，拉伸韌性達(dá)到了SBAA水凝膠的40倍。

圖2  兩性離子型水凝膠的斷裂行為表征

  在裂紋擴(kuò)展過(guò)程中，VBIPS水凝膠可通過(guò)裂口鈍化在一定程度上延緩大尺寸（3 mm）裂紋的擴(kuò)展，其斷裂能達(dá)到SBAA水凝膠的近60倍。斷裂特征尺寸計(jì)算顯示相較于其他三組參照水凝膠，VBIPS水凝膠裂紋尖端的能量耗散區(qū)更大，其抵御裂紋能力更強(qiáng)。

圖3  兩性離子型水凝膠的微觀結(jié)構(gòu)形態(tài)及流變測(cè)試結(jié)果

  作者隨后探討了VBIPS水凝膠的增韌機(jī)制，發(fā)現(xiàn)隨著苯環(huán)和咪唑鹽的引入，VBIPS水凝膠的轉(zhuǎn)變溫度提升到了室溫以上，因此在室溫下能夠通過(guò)顯微鏡觀察到微相分離結(jié)構(gòu)（宏觀不透明）。而三種參照組凝膠則在室溫下保持均一透明。時(shí)溫疊加曲線分析顯示VBIPS水凝膠中的兩相結(jié)構(gòu)，即強(qiáng)弱相的強(qiáng)度存在明顯分布，且強(qiáng)相部分被明顯增強(qiáng)。在外力的作用下，弱相耗散能量，強(qiáng)相維持固態(tài)。

圖4  環(huán)境pH值對(duì)VBIPS水凝膠的影響

  此外，VBIPS聚合物網(wǎng)鏈的電荷情況受環(huán)境pH值的影響。VBIPS凝膠的等電點(diǎn)在pH值5附近，且在等電點(diǎn)左右機(jī)械性能最佳；過(guò)酸或者過(guò)堿性都會(huì)破壞靜電相互作用及pi-pi堆疊而削弱材料整體的機(jī)械性能。

圖5  VBIPS水凝膠的自愈合功能

  VBIPS水凝膠還具備自愈合功能。借助酸處理可以使物理交聯(lián)點(diǎn)在酸性環(huán)境下的解離并在中性環(huán)境下的重建，從而提高鏈段運(yùn)動(dòng)能力、增強(qiáng)水凝膠的自愈合效果。

圖6  兩性離子型水凝膠的防細(xì)菌粘附性能

  苯環(huán)和咪唑鹽的引入在短時(shí)間尺度內(nèi)不會(huì)影響水凝膠的防污效果，但從長(zhǎng)時(shí)間尺度下水凝膠的防污效果仍然會(huì)由于網(wǎng)絡(luò)中疏水單元的增加而削弱。通過(guò)鹽水刺激引發(fā)網(wǎng)鏈的反聚電解質(zhì)效應(yīng)可釋放已粘附的細(xì)菌從而達(dá)到自清潔的目的。

圖7  基于VBIPS離子凝膠的柔性電子器件

  通過(guò)溶劑置換引入咪唑鹽離子液體可獲得導(dǎo)電性、延展性較佳的離子凝膠。該凝膠能夠在極端環(huán)境（-50℃）下保持不錯(cuò)的電導(dǎo)率及可扭轉(zhuǎn)性，并能用于監(jiān)測(cè)手指運(yùn)動(dòng)。

  上述工作以“Molecularly Engineered Zwitterionic Hydrogels with High Toughness and Self-Healing Capacity for Soft Electronics Applications”為題發(fā)表在材料領(lǐng)域權(quán)威期刊《Chemistry of Materials》上，通訊作者為浙江工業(yè)大學(xué)的鄭司雨副研究員和楊晉濤教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.1c02781