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  實(shí)現(xiàn)液晶彈性體內(nèi)部液晶基元取向的控制是實(shí)現(xiàn)對(duì)其變形行為調(diào)控的關(guān)鍵。常見的液晶取向方法例如拉伸二次交聯(lián)取向，磁場(chǎng)/電場(chǎng)輔助取向，表面模板取向和擠出取向都無法解耦網(wǎng)絡(luò)合成與取向調(diào)控兩個(gè)過程。同時(shí)由于液晶彈性體網(wǎng)絡(luò)的共價(jià)交聯(lián)屬性，通過上述方法引入的液晶基元難以實(shí)現(xiàn)擦除與重編程。在液晶彈性體網(wǎng)絡(luò)中引入動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵可以在一定程度上解決上述問題，但是這些方法也使得化學(xué)合成變得更加復(fù)雜，同時(shí)液晶彈性體的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)也會(huì)因?yàn)閯?dòng)態(tài)共價(jià)鍵的可逆反應(yīng)而發(fā)生不可逆的改變。因此，設(shè)計(jì)一種簡(jiǎn)單而普適的液晶基元調(diào)控策略變得十分必要。

  為此，賓夕法尼亞大學(xué)的楊澍教授團(tuán)隊(duì)提出了一種全新的熵編程的取向方法。通常來說，在液晶彈性體的合成過程中，研究者們會(huì)盡量避免引入溶劑而導(dǎo)致液晶基元取向的破壞。但是，本文反其道而行之，通過在液晶前驅(qū)體中加入一定比例的良溶劑制備了完全交聯(lián)的各向同性液晶油凝膠 （如圖1a所示）。對(duì)于該熵編程的取向方法而言，液晶基元的排列取決于油凝膠的溶劑揮發(fā)方式。如下圖1b所示，由于溶脹本身是各向同性的，因此，當(dāng)液晶油凝膠在揮發(fā)溶劑的過程中不受到任何外力的作用時(shí)（自由揮發(fā)），由于液晶基元的分子剛性導(dǎo)致的微孔結(jié)構(gòu)呈無序狀態(tài)，同時(shí)液晶基元也為各向同性狀態(tài)。但是當(dāng)該液晶油凝膠在單軸拉伸的狀態(tài)下?lián)]發(fā)溶劑時(shí)（變形揮發(fā)），所得到的微孔將垂直于拉伸方向取向而液晶基元?jiǎng)t會(huì)沿著拉伸方向取向。

圖1. 液晶油凝膠的合成與揮發(fā)編程

  由于液晶基元在揮干后的鏈活動(dòng)性受限，因此所形成的微孔結(jié)構(gòu)具有良好的穩(wěn)定性可以充當(dāng)固定液晶基元取向的物理交聯(lián)點(diǎn)，單軸拉伸揮發(fā)溶劑的LCE膜可以有穩(wěn)定的約100%的可逆驅(qū)動(dòng)。而作為對(duì)照組，自由揮發(fā)的樣條不具有驅(qū)動(dòng)行為。通過上述的方法研究者可以在單個(gè)薄膜中引入各種非線性驅(qū)動(dòng)。如圖3a所示，起始的矩形液晶油凝膠可以通過在溶劑揮發(fā)過程中施加相應(yīng)的變形而編程為三種不同的3D結(jié)構(gòu)并且具有可逆變形行為，包括彎曲，波浪和扭轉(zhuǎn)等。同時(shí)由于固定液晶基元的微孔結(jié)構(gòu)可以通過將薄膜再次溶脹而消除，因此通過溶劑揮發(fā)所引入的液晶基元取向和臨時(shí)形狀可以根據(jù)應(yīng)用場(chǎng)景進(jìn)行可逆的擦除與重編程，如圖3b所示，不同的可逆變形（伸長(zhǎng)/收縮，彎曲和扭轉(zhuǎn)）可以在單個(gè)薄膜中逐步實(shí)現(xiàn)。

圖2 液晶網(wǎng)絡(luò)的變形行為探究

圖3 液晶網(wǎng)絡(luò)變形行為的引入與重編程

  由于上述的編程過程對(duì)材料網(wǎng)絡(luò)的化學(xué)組成無特定要求（僅需要引入一定比例的良溶劑），因此上述方法可以適用于不同的液晶單體（例如RM82和RM257）和不同擴(kuò)鏈劑的任意組合。同時(shí)由于上述方法的液晶取向過程發(fā)生于網(wǎng)絡(luò)完全交聯(lián)后，因此實(shí)現(xiàn)了液晶網(wǎng)絡(luò)合成和液晶基元調(diào)控的解耦�；谏鲜鎏匦�，研究者利用折紙和剪紙技術(shù)制備了如圖4的三維紙鶴 （a）和金字塔（b）結(jié)構(gòu)，并通過特定揮發(fā)賦予其可逆變形行為。

圖4 液晶折紙紙鶴與剪紙金字塔

  為了更進(jìn)一步豐富液晶彈性體的變形行為，研究者利用數(shù)字化光處理技術(shù)（DLP）對(duì)液晶油凝膠進(jìn)行3D打印，然后通過變形揮發(fā)的方式對(duì)其形狀和液晶基元進(jìn)行編程，如圖5a所示。值得指出的是，DLP技術(shù)相較于現(xiàn)有的常用于液晶彈性體3D打印的墨水直寫技術(shù)（DIW）具有更快的制備速度和更高的分別率，但是其由于打印機(jī)理的限制在之前的研究中難以應(yīng)用于液晶彈性體的3D打印�；谌軇⿹]發(fā)的熵編程技術(shù)，研究者利用DLP技術(shù)實(shí)現(xiàn)了具有三維復(fù)雜結(jié)構(gòu)和復(fù)雜變形的液晶彈性體的構(gòu)建，同時(shí)可以根據(jù)應(yīng)用場(chǎng)景實(shí)現(xiàn)對(duì)變形行為的重編程。

圖5 液晶網(wǎng)絡(luò)的DLP打印

  相關(guān)論文發(fā)表在《Advanced Materials》上，其中金斌杰博士為第一作者，賓夕法尼亞大學(xué)楊澍教授為通訊作者。同時(shí)得到了浙江大學(xué)趙騫教授課題組的支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202107855