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  近年來，智能水凝膠在不同領(lǐng)域中展現(xiàn)出巨大的潛力。通過調(diào)控聚合物網(wǎng)絡(luò)的鏈取向，極大地拓寬了水凝膠的變形能力。其中，刺激響應(yīng)水凝膠在受到外界刺激后，能實現(xiàn)可逆的形狀轉(zhuǎn)變，但其變形行為大多不可編程。相比之下，形狀記憶水凝膠可以被固定成不同的臨時形狀，在刺激觸發(fā)后恢復(fù)到永久形狀，但其變形行為是不可逆的。如何在同一水凝膠中實現(xiàn)變形的可編程性和可逆性還有待進一步的研究。

  該工作通過向聚丙烯酸(PAA)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)中加入聚乙烯醇(PVA)，制備了具有半互穿網(wǎng)絡(luò)的水凝膠。利用PVA在冰凍-融化(FT)循環(huán)鏈段結(jié)晶的特性，使水凝膠具有可編程性，在外力作用下水凝膠形狀被固定，形成各向異性網(wǎng)絡(luò)（圖1a）。當(dāng)外界IS上升時，聚合物網(wǎng)絡(luò)發(fā)生聚集，水凝膠表現(xiàn)為IS響應(yīng)收縮。在拉伸方向上，網(wǎng)絡(luò)的彈性恢復(fù)和IS響應(yīng)收縮路徑相同，而在垂直拉伸方向上則相反。因此，水凝膠表現(xiàn)出各向異性收縮行為（圖1b）。

  因此，水凝膠可以通過PVA結(jié)晶被編程為不同的幾何形狀，并且在外界IS變化時呈現(xiàn)出不同的變形行為。同時，由于PVA結(jié)晶區(qū)在室溫下為熱力學(xué)穩(wěn)定狀態(tài)，因此水凝膠可以在多個循環(huán)中保持其變形特性（圖2）。 

圖2 水凝膠的可逆變形行為

  最后，通過數(shù)字光3D打印技術(shù)，水凝膠可以被設(shè)計成復(fù)雜的3D形狀。水凝膠形狀編程后，可以通過改變外界IS實現(xiàn)類似于蜻蜓揮動翅膀的仿生行為，實現(xiàn)了變形行為的多樣性，為軟驅(qū)動器的設(shè)計及應(yīng)用拓寬了道路（圖4）。

  上述成果以“Reversible Shape-Shifting of an Ionic Strength Responsive Hydrogel Enabled by Programmable Network Anisotropy”為題發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces上，論文第一作者為碩士生溫鑫，通訊作者為陳狄助理研究員和趙騫教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c11693

  下載：Reversible Shape-Shifting of an Ionic Strength Responsive Hydrogel Enabled by Programmable Network Anisotropy