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  鋰（Li）金屬的理論容量比傳統(tǒng)石墨材料（3860 vs 372 mAh g^-1）高一個(gè)數(shù)量級(jí)，被認(rèn)為是極有前途的高能量密度電池負(fù)極材料。準(zhǔn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)（QSE）得到了廣泛的研究，它是解決包括鋰金屬電池在內(nèi)的可充電電池安全問(wèn)題的有效策略。然而，現(xiàn)有電解質(zhì)包括準(zhǔn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)難以與還原性強(qiáng)的鋰金屬負(fù)極和氧化性高的金屬氧化物正極同時(shí)兼容。因此，開(kāi)發(fā)高安全性準(zhǔn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)，且同時(shí)可以在正、負(fù)極材料表面形成耐高氧化和耐高還原電位的SEI層，是構(gòu)建高能量密度、高安全性鋰金屬電池的有效手段。

  近日，河南大學(xué)特種功能材料教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室趙勇課題組設(shè)計(jì)了一種“含硅聚醚的多功能聚合物網(wǎng)絡(luò)”，并證明了硅摻雜的聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)作為一個(gè)多功能單元，不僅可以誘導(dǎo)在正負(fù)極表面形成穩(wěn)定和穩(wěn)健的富含Li_xSiO_y的SEI層，同時(shí)解決了準(zhǔn)固態(tài)鋰金屬電池中電解質(zhì)與正負(fù)極的相容性問(wèn)題，而且具有交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的聚合物骨架有利于抑制液態(tài)電解質(zhì)的揮發(fā)，提高電池安全性（圖1）。

  該工作以“A Multifunctional Silicon-Doped Polyether Network for Double Stable Interfaces in Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries”為題發(fā)表在國(guó)際學(xué)術(shù)期刊Small（Small, DOI: 10.1002/smll.202106395）上。河南大學(xué)特種功能材料教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室博士研究生張琦為論文第一作者，趙勇教授為論文通訊作者。該研究得到中組部、國(guó)家自然科學(xué)基金委、河南省科技廳、河南省教育廳和河南大學(xué)的支持。

圖1 準(zhǔn)固態(tài)鋰金屬電池中含硅的多功能網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)在陰極和陽(yáng)極上形成穩(wěn)定固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）層、以及聚合物交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)抑制電解液揮發(fā)的示意圖。

圖2 含硅聚合物光學(xué)照片、分子結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性和力學(xué)性能表征。

圖3 含硅聚合物電解質(zhì)電化學(xué)穩(wěn)定性、離子傳導(dǎo)率、抑制電解液揮發(fā)的表征。

圖4 聚合物電化學(xué)性能測(cè)試（包括準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)和凝膠電解質(zhì)的鋰金屬電池性能表征）。

圖5 含硅聚合物電解質(zhì)和常規(guī)凝膠電解質(zhì)組裝的鋰金屬電池循環(huán)前后正極材料LiFePO₄電極形貌和組分表征。

圖6 含硅聚合物電解質(zhì)和常規(guī)凝膠電解質(zhì)組裝的鋰金屬電池循環(huán)前后正極材料三元NCM811形貌和穩(wěn)定性表征。

圖7 含硅聚合物電解質(zhì)和常規(guī)凝膠電解質(zhì)組裝鋰對(duì)稱電池的性能測(cè)試及其相應(yīng)結(jié)構(gòu)表征。

  本研究構(gòu)筑了一種含硅的聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)并將其應(yīng)用到鋰金屬電池準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)（QSE）中。含硅聚合物上Si-O鍵和交聯(lián)結(jié)構(gòu)的引入可以誘導(dǎo)陰極和陽(yáng)極表面都能形成穩(wěn)定而堅(jiān)固的SEI層，組裝后的Li|QSE|Li、Li|QSE|LiFePO₄和Li|QSE|LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂電池的循環(huán)穩(wěn)定性均有顯著提高。此外，該含硅聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)可抑制液態(tài)電解質(zhì)的揮發(fā)，從而提高了電池的安全性。硅摻雜的聚合物交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)為構(gòu)建高性能、高安全性的金屬基電池提供了理論基礎(chǔ)和技術(shù)手段。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202106395