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  全聚合物太陽電池（all-PSCs）相比于其他體系的有機(jī)太陽電池具有更好的穩(wěn)定性和機(jī)械柔性，更適合大面積制備。低成本，可大量合成的聚（3-己基噻吩）（P3HT）是目前實現(xiàn)有機(jī)太陽電池工業(yè)化生產(chǎn)最有前景的聚合物給體材料。然而，相比于一般的D-A共聚物給體，P3HT基all-PSCs在篩選匹配的聚合物受體和形貌調(diào)控方面具有更大的挑戰(zhàn)，器件性能長期處于較低水平。

  近日，華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點實驗室段春暉課題組報道了通過搭配與P3HT熱力學(xué)相容的聚合物受體制備高效P3HT基all-PSCs。研究發(fā)現(xiàn)，在三種高效聚合物受體（N2200、PYT、DCNBT-IDT）中，N2200和PYT與P3HT熱力學(xué)不相溶，與P3HT共混時，會導(dǎo)致過度的相分離。而DCNBT-IDT與P3HT表現(xiàn)出良好的熱力學(xué)相容性，二者在共混薄膜中形成了混合良好的纖維結(jié)構(gòu)。最終基于P3HT:DCNBT-IDT共混體系器件的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）達(dá)到了7.35%，創(chuàng)下了P3HT基all-PSCs的新紀(jì)錄，遠(yuǎn)高于以往的文獻(xiàn)報道。這些結(jié)果為進(jìn)一步提高P3HT基all-PSCs的器件性能提供了思路，促進(jìn)了高效、低成本的太陽電池產(chǎn)業(yè)化的實現(xiàn)。

圖1. P3HT和聚合物受體的化學(xué)結(jié)構(gòu)式。

  基于P3HT:DCNBT-IDT共混體系的器件相較于P3HT:N2200和P3HT:PYT體系表現(xiàn)出更高的短路電流密度（J_sc）和EQE響應(yīng)，PCE得到顯著提升。電荷的傳輸和復(fù)合研究表明，P3HT:DCNBT-IDT共混體系具有最平衡的載流子遷移率以及最低的電荷復(fù)合。P3HT:PYT共混體系則存在低電子遷移率導(dǎo)致的不平衡的電荷傳輸以及嚴(yán)重的陷阱復(fù)合，限制了器件性能。

  共混活性層形貌表征顯示了三種共混體系中差異明顯的聚集特征。具有最大RMS粗糙度的P3HT:PYT共混薄膜中存在大尺寸的聚集體。另一方面，P3HT:DCNBT-IDT共混薄膜呈現(xiàn)最均勻的形貌特征，表現(xiàn)出最優(yōu)的混合性質(zhì)和相尺寸。在P3HT:N2200和P3HT:PYT共混薄膜TEM圖中都能觀察到大尺寸的相分離。過度的相分離和過大的相尺寸會導(dǎo)致激子在解離前就發(fā)生嚴(yán)重的孿生復(fù)合。與之相反，P3HT和DCNBT-IDT在共混薄膜中良好的混合結(jié)構(gòu)創(chuàng)造了更多的D–A界面，有利于激子解離。同時，在P3HT:DCNBT-IDT共混薄膜中可以觀察到具有清晰明暗對比的纖維結(jié)構(gòu)，這種形態(tài)保證了載流子的高效傳輸，抑制了電荷復(fù)合。

圖3. P3HT全聚合物共混薄膜的（a）AFM高度圖、（b）AFM相圖和（c）TEM襯度圖。

  相互作用參數(shù)（χ_aa）的計算從熱力學(xué)角度為P3HT:聚合物受體共混薄膜之間的形貌差異給予了合理的解釋。原理上，大的χ_aa表示聚合物之間的熱力學(xué)相容性差，混合的程度低。顯然，P3HT與N2200和PYT之間的熱力學(xué)相容性遠(yuǎn)低于DCNBT-IDT。

圖4. P3HT全聚合物共混體系的（a）DSC曲線和（b）熔點壓制法擬合曲線計算相互作用參數(shù)。

  研究以“High-efficiency P3HT-based all-polymer solar cells with a thermodynamically miscible polymer acceptor”為題發(fā)表在《Solar RRL》雜志（DOI: 10.1002/solr.202200073）。華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點實驗室作為第一完成單位，本科生李悠樂，研究生吳寶奇、張月為文章共同第一作者，華南理工大學(xué)段春暉教授為通訊作者。感謝國家重點研發(fā)項目（2017YFA0206600，2019YFA0705900）、國家自然科學(xué)基金（21875072，U20A6002）、廣東省引進(jìn)創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團(tuán)隊計劃（2019ZT08L075）、大連理工大學(xué)精細(xì)化工國家重點實驗室開放基金（KF1901）、中國博士后科學(xué)基金會（2020TQ0102）的資助。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/solr.202200073