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中科院新疆理化所竇新存團隊 Adv. Sci：具有優(yōu)異皮膚滲透性能的標記材料用于人員的持久性、抗干擾、隱形標記
2022-07-05  來源：高分子科技

  標記技術是指通過物理或化學方法標記人和物，從而實現(xiàn)特異性識別目標的一種方法。根據(jù)被標記物和標記目的不同，可分為防偽、財產(chǎn)標記、生物監(jiān)控、嫌疑人標記、爆炸物標記識別、非法麻醉品跟蹤等。熒光標記技術因具有自然光下不顯色、發(fā)光穩(wěn)定、顏色可調(diào)和可視化辨別等優(yōu)點，已成為標記領域的研究熱點。然而，該技術仍面臨在復雜應用場景下抗環(huán)境干擾性差的問題，特別是易受紫外光激發(fā)下灰塵、皮膚組織、熒光染料或植物等自身熒光的干擾。此外，人員的標記性能易受日常洗漱及代謝的影響導致標記持久性差。因此，如何設計獲得兼具優(yōu)異抗環(huán)境干擾性及高效標記性能的人員標記材料，是推進標記材料在人員標記領域?qū)嶋H應用的關鍵，具有重要的研究意義。


  近期，中國科學院新疆理化技術研究所痕量化學物質(zhì)感知團隊祖佰祎研究員、竇新存研究員針對特殊人員標記領域難題，設計開發(fā)了聚乙烯亞胺（Polyethyleneimine，PEI）修飾的Mn2+摻雜NaYF4:Yb/Er上轉(zhuǎn)換納米顆粒（Upconversion nanoparticles，UCNPs）體系，有效滿足了強標記、抗干擾、隱形標記人員的實際需求（圖1）。 


圖1 用于皮膚標記的PEI-UCNPs設計示意圖。a）PEI-UCNPs制備方案和PEI為配體的NaYF4立方結(jié)構(gòu)；b）PEI靜電勢分布；c）抗干擾性能；d）PEI-UCNPs滲透皮膚導致的強標記性能


  研究人員利用UCNPs的上轉(zhuǎn)換特性降低環(huán)境背景干擾，從增強UCNPs發(fā)光強度和提升其與人員皮膚粘附能力角度出發(fā)，深入研究了Mn2+摻雜對UCNPs發(fā)光強度和發(fā)光顏色的影響，探討了PEI不同分子量和接枝量對其修飾的UCNPs的皮膚滲透能力和皮膚標記性能影響。通過理論與實驗結(jié)合，表明PEI-UCNPs依靠具有高密度正電荷的PEI與脂質(zhì)之間的強靜電相互作用（圖2），極大地促進了PEI-UCNPs化學滲透進入皮膚表層（145 μm）。實驗結(jié)果表明，該策略達到的皮膚標記性能分別為油酸配體修飾UCNPs和無配體修飾UCNPs的54倍和5.8倍。 


圖2 PEI-UCNPs的滲透機制。a）無約束仿真的初始仿真快照示意圖；b）滲透過程隨時間變化的模擬快照；c）相互作用能隨時間的演化
在此基礎上，研究人員分別采用自來水沖洗、肥皂水洗滌、洗手液洗滌、醫(yī)用酒精噴涂、濕巾擦拭100次實驗，進一步驗證了標記材料的強標記性能：洗滌100次后保留的PEI-UCNPs的發(fā)光強度比仍維持在11%以上，4×4標記陣列的有效標記點數(shù)趨于穩(wěn)定（10個以上），檢出率大于60%。同時，該材料也具有優(yōu)異的抗干擾性，標記性能不受長余輝發(fā)光的熒光染料、熒光油墨、紅色CdSe@ZnS量子點和生活必需品等14種物質(zhì)影響，檢出率大于75%（圖3）。 


圖3 PEI-UCNPs強標記和抗干擾性能。a）多種洗滌方式不同周期（5-100）洗滌前后，豬皮上標記4×4陣列的發(fā)光圖：i）自來水沖洗，ii）肥皂水洗滌，iii）洗手液洗滌，iv）醫(yī)用酒精噴涂，v）濕巾擦拭；b）洗滌100次后的有效熒光標記點數(shù)；c）標記的抗干擾性能評估：對比熒光染料或化妝品i）干擾前和ii）干擾后的發(fā)光強度比以及相應的發(fā)光圖像；d）PEI-UCNPs在多種日常干擾物存在下標記區(qū)域的識別比較：在i）自然光、ii）365 nm和iii）980 nm光照下


  研究人員還進一步驗證了PEI-UCNPs作為人員標記材料的實用性，綜合評估了其在各種實際場景的標記性能和抗干擾性能。結(jié)果表明：標記的手指在不銹鋼桌子、墻壁、木材上隨機按、壓、摩擦100個循環(huán)周期，標記在帶有多種長余輝熒光染料的文身豬皮上，標記的頭發(fā)使用洗發(fā)水清洗100次，標記的滌綸、棉等布料洗滌100循環(huán)周期后，標記材料的紅色發(fā)射均可被明顯識別。因此，證實該標記材料在實際應用環(huán)境中亦具有持久的標記效果和良好的抗干擾性能（圖4）。 


圖4 PEI-UCNPs綜合實際應用性能評估。標記的手指多次摩擦后的a）可視化示意圖和b）實際圖像；c）在i）自然光、ii）365 nm和iii）980 nm光照以及iv-vi）添加各種長余輝熒光染料的情況下標記的文身豬皮圖片；d）不同循環(huán)周期（0-100）下，標記的頭發(fā)洗滌前后的光學和發(fā)光圖像；e）在自然光和980 nm光照下，i-ii）標記的單根頭發(fā)和iii-iv）洗滌100個循環(huán)周期的顯微圖像；f）不同循環(huán)周期（0-100）下，標記的不同材質(zhì)的衣服洗滌前后的發(fā)光圖像；g）洗滌100次后發(fā)光強度比和標記點數(shù)


  相關工作以Highly Retentive, Anti-interference, and Covert Individual Marking Taggant with Exceptional Skin Penetration 為題，發(fā)表在Advanced Science（DOI: 10.1002/advs.202201497）上，碩士研究生鐘良根和博士研究生李繼廣為共同第一作者，導師祖佰祎研究員和團隊負責人竇新存研究員為共同通訊作者。


  論文信息：

  Highly Retentive, Anti-interference, and Covert Individual Marking Taggant with Exceptional Skin Penetration

  Lianggen Zhong#, Jiguang Li#, Baiyi Zu,* Xiaodan Zhu, Da Lei, Guangfa Wang, Xiaoyun Hu, Tianshi Zhang, Xincun Dou*

  Advanced Science

  DOI: 10.1002/advs.202201497

  原文鏈接：http://doi.org/10.1002/advs.202201497


作者簡介：


  竇新存，中國科學院新疆理化技術研究所，研究員/博導，國家高層次人才計劃（2019）入選者。2004、2009年于華東師范大學和中科院固體所分獲學士和博士學位。2009-2011年于新加坡南洋理工大學從事博士后研究，F(xiàn)任爆炸物安全科學自治區(qū)重點實驗室主任。長期致力于痕量爆炸物檢測方法研究，在爆炸物的高靈敏、快速、識別檢測原理和器件設計方面發(fā)展了系列新的解決方案，相關進展發(fā)表在Adv. Mater.、Nano Lett.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Sci.等國際期刊。攻克了痕量爆炸物檢測系列關鍵技術，授權中國發(fā)明專利30余項，成功研發(fā)8項爆炸物現(xiàn)場檢測分析裝備并規(guī)；瘧糜诜纯志S穩(wěn)及大型活動，部分裝備入選國家“十三五”科技成就展，以第一完成人獲得2022年度“新疆最美科技工作者”、2020年度新疆科技進步一等獎、第九屆新疆青年科技獎（2019）、中國儀器儀表學會青年科技獎（2016）等獎勵。曾入選中科院引進國外杰出人才計劃、首批天山領軍人才、新疆百名高層次人才引進計劃、新疆自治區(qū)杰青等人才計劃。


  祖佰祎，中國科學院新疆理化技術研究所，研究員/博導，主要從事可視化識別材料與器件研究。在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Funct. Mater.、Small、Anal. Chem.等國際著名期刊發(fā)表文章30余篇，授權中國發(fā)明專利21項，獲國家及公安部檢驗報告6份，發(fā)布地方標準1項，立項海關行業(yè)標準2項。主持國家重點研發(fā)計劃課題、國家自然科學基金面上項目、自治區(qū)重點研發(fā)計劃課題、自治區(qū)自然科學基金重點項目等16項。入選國家自然科學基金新疆聯(lián)合基金本地青年（2020年）、中國科學院青年創(chuàng)新促進會成員（2018年）、新疆杰出青年科技人才（2018年）等。獲新疆科技進步一等獎（2020年度，第二完成人）和中國儀器儀表學會科技進步二等獎（2020年，第三完成人）。

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（責任編輯：xu）
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