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常州大學(xué)蔣必彪/楊宏軍團(tuán)隊(duì) Macromolecules：質(zhì)子轉(zhuǎn)移聚合合成高分子量可降解聚合物
2022-09-14  來(lái)源：高分子科技

  可降解聚合物的合成一直是高分子科學(xué)發(fā)展的前沿課題。目前，可降解聚合物多由縮聚或開環(huán)聚合的方法制備，但是這些方法或局限于單體種類有限，或困囿于聚合成本太高，發(fā)展受限。乙烯基單體種類眾多、成本低廉，如若能通過(guò)特殊的合成方法（如質(zhì)子轉(zhuǎn)移聚合）將乙烯基單體合成可降解聚合物則極具發(fā)展前景。但是，這類反應(yīng)機(jī)理不明確，副反應(yīng)眾多，更重要的是產(chǎn)物分子量太低，因此缺乏必要的力學(xué)性能。


  常州大學(xué)蔣必彪/楊宏軍團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期從事聚合物合成反應(yīng)方法的研究。針對(duì)這一難題，該課題組詳細(xì)研究了質(zhì)子轉(zhuǎn)移聚合的反應(yīng)過(guò)程，并發(fā)現(xiàn)此聚合反應(yīng)中的副反應(yīng)主要為Rauhut-Currier （RC）反應(yīng)（圖1）。該反應(yīng)導(dǎo)致了體系中羥基和雙鍵比例嚴(yán)重失衡，因此無(wú)法得到高分子量聚合物。為此，該課題組提出通過(guò)在向聚合體系的引入少量二烯烴來(lái)調(diào)節(jié)羥基和雙鍵比例的策略。一方面，補(bǔ)加的二烯烴可以彌補(bǔ)原有雙鍵因RC反應(yīng)導(dǎo)致的缺失，另一方面利用RC反應(yīng)可將聚合物鏈偶合（圖2）。通過(guò)上述策略，該課題組最終借助質(zhì)子轉(zhuǎn)移聚合方法成功合成了重均分子量高達(dá)355.8 kg/mol的可降解聚合物。 


圖1. 質(zhì)子轉(zhuǎn)移聚合反應(yīng)中，Rauhut-Currier 反應(yīng)影響制備聚合物的分子量。


圖2. 二烯烴的偶聯(lián)劑作用合成高分子量可降解聚合物。


  在此基礎(chǔ)上，該課題組還通過(guò)質(zhì)子轉(zhuǎn)移共聚反應(yīng)得到了最大拉伸強(qiáng)度為30 MPa，斷裂伸長(zhǎng)率為到27.8%的可降解聚合物材料。更重要的是，該聚合物材料因具有特殊的尼龍3結(jié)構(gòu)，不僅沒有細(xì)胞毒性，而且可以明顯提高細(xì)胞活力（圖3）。 


圖3. (a) MTT法測(cè)定不同濃度的S3和PEI的細(xì)胞活力;(b) Hoechst 33258細(xì)胞與DOX-S3孵育后的熒光顯微鏡圖像以及合并圖像。


  這項(xiàng)工作以“Preparing Degradable Polymers with Promising Mechanical Properties by Hydrogen Transfer Polymerization”為題，發(fā)表在Macromolecules上（DOI：org/10.1021/acs.macromol.2c01305）。本研究由江蘇省自然科學(xué)優(yōu)秀青年基金(BK20170056)和江蘇省高等學(xué)校學(xué)術(shù)重點(diǎn)項(xiàng)目(PAPD)資助。第一完成人為常州大學(xué)碩士研究生姚洪新。


  文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.2c01305

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