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  超分子塑料，是指由非共價鍵，包括：氫鍵、金屬配位鍵、離子鍵、主客體作用，通過高密度堆積形成具有類塑料性質的聚合物材料。超分子塑料因聚合物網絡內具有動態(tài)可逆的非共價鍵可以實現(xiàn)重整和修復，不會產生嚴重的白色污染問題。高密度非共價鍵的堆積雖然可以賦予超分子塑料高硬度和高強度，但是，同時也帶來了高脆性和水汽/溫度敏感性，這將極大限制超分子塑料的實際應用潛力。

  為了解決這一問題，南京理工大學化學與化工學院傅佳駿教授團隊提出了一種通過精細剪裁氫鍵結構來制備無色透明高性能超分子塑料(SMP)的策略，制備的SMP同時兼具高硬度、高強度、高韌性、環(huán)境穩(wěn)定性和可修復/可回收的特性。選擇異佛爾酮二異氰酸酯(IPDI)和1,4-丁二醇(2-氨基丙基)醚(BEA)作為原料，通過簡單的一步縮聚反應的就可制得SMP。SMP無色透明(透光率>90%)，斷裂強度為63.1 MPa，楊氏模量達到0.96 GPa，韌性為32.7 MJ m^-3，斷裂韌性高達2.41 MPa m^-1/2，材料還具有良好的耐濕、耐溫和耐酸堿性。此外，由于SMP多級氫鍵網絡的動態(tài)可逆性，SMP在高溫下可以重整。同時，借助于痕量異丙醇(IPA)加速網絡重構，SMP可以在更溫和的條件下(60 °C)下實現(xiàn)高效修復。

圖1. a)SMP的合成路線以及組裝示意圖；b)SMP和普通塑料(厚度：1 mm)的透光率光譜圖；c)SMP的 FTIR-濃度曲線；d)SMP的¹H-NMR-濃度曲線；e)SMP的DSC 曲線；f)SMP 的 XRD 圖；g)SMP的SAXS圖。

圖2. a–c) SMP的高硬度、高強度和高韌性的證明；d)在溫度~ 25 °C；濕度~ 60%下測試SMP和SMP-C₁(對比樣)的拉伸應力-應變曲線；e)力學性能參數(shù)對比圖；f, g)SMP 和 SMP-C₁的力-位移曲線以及K_IC值對比；h)SMP和典型塑料的韌性和 K_IC 比較；i)MD計算拉伸過程中SMP 和 SMP-C₁氫鍵數(shù)量的變化；j)SMP同步和異步二維FTIR光譜圖；k)拉伸2D梯度FTIR圖；l, n)和m, o)SMP和SMP-C₁拉伸和斷裂界面對比圖。

圖3. a)SMP在不同溫度下應力-應變曲線; b)SMP和 SMPs-C₂(對比樣)的儲能模量-溫度曲線；c)SMP在不同溫度下的蠕變性能；d)SMPs在潮濕環(huán)境(相對濕度~70%，溫度~25 °C)中暴露不同時間后的拉伸應力-應變曲線；e)SMP和SMP-C₂的水蒸氣吸附和脫附等溫線；f)SMP在不同溶劑中浸泡演化圖；g-l)SMP和SMP-C₂的MD模擬水分子滲入過程和分子內氫鍵數(shù)目對比。

圖4. a)SMP原始樣品和修復后的應力-應變曲線；b)SMP可修復證明圖; c)斷口用痕量IPA處理后SMP樣品ATR-FTIR-時間譜; d)斷裂面的熒光顯微鏡演化圖；e)SMP 在不同溫度下的蠕變回復圖; f)τ與SMP的1000/T的Arrhenius圖；g)SMP樣條在不同回收循環(huán)次數(shù)的拉伸應力-應變曲線。

圖5. a)不同溫度下SMP 的介電常數(shù)/介電損耗-頻率圖；c, d)SMP薄膜展示高透明度和柔韌性；e)不同厚度的SMP薄膜在以3 mm的曲率半徑反復彎曲10000次后的透光率; f, g)SMP 薄膜的2D和3D AFM圖像； h)SMP薄膜可修復表面劃痕；i)基于SMP的觸摸屏覆蓋窗口演示：用手指可以流暢地繪制圖案。

  為了保護液晶顯示器(LCD)或有機發(fā)光二極管(OLED)屏幕，目前市場對兼具硬度、抗沖擊、可修復的無色透明可折疊介電保護膜的需求非常緊迫。由于聚合物網絡內大量的極性基團，SMP在商用觸摸屏的工作頻率下(10⁶Hz)表現(xiàn)出高介電常數(shù)(~10)和低介電損耗(~0.028)。相較下，聚苯乙烯、聚(4-乙烯基苯酚)和聚甲基丙烯酸甲酯的介電常數(shù)分別僅為2.6、4.1和3.5。SMP作為保護窗，展示了優(yōu)異的柔韌性和耐磨性，手指折疊和摩擦10,000次循環(huán)后，沒有出現(xiàn)明顯折痕，透明度也保持不變。SMP在30 min內借助IPA蒸汽就可以實現(xiàn)自主愈合，非常適合作為保護屏使用。

  文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202212564