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東華大學(xué)夏于旻課題組《Chem. Eng. J》：基于竹仿生，由POM纖維制備的可回收、可變形的微纖維油水分離材料
2023-01-20  來源：高分子科技

  隨著現(xiàn)代工業(yè)的快速發(fā)展，化工廠排放的含油廢水以及漏油事故造成的油污染事件將逐漸增多，導(dǎo)致嚴(yán)重的水污染，這一現(xiàn)象會使生態(tài)系統(tǒng)惡化，使人們賴以生存的淡水資源受到巨大威脅。因此基于其對生態(tài)系統(tǒng)和人類健康的重要性，在全球范圍內(nèi)，油水混合物的分離都已成為一項重大挑戰(zhàn)。近期，由于聚合物具有多樣性和可加工性的優(yōu)勢，大量研究人員使用聚合物來制造油水分離膜。制備油水分離聚合物膜需要兩個前提，一是材料對油水具有特殊浸潤性，二是具有3D多孔結(jié)構(gòu)。


  近期，東華大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院夏于旻副教授課題組，通過仿生竹得到竹纖維素再制備纖維素漿粕造紙的過程，將聚甲醛(POM)拉伸纖維通過機(jī)械拆解法制備得到POM微纖維(PMF)，再得到POM微纖維膜(PMFM)。 


圖1.竹子造紙工藝：（a1）竹子;（b1）竹內(nèi)部纖維素排列示意圖;（c1）竹纖維素微纖維；（d1）濾紙。合成纖維(POM)制備微纖維膜的工藝流程：（a2）合成纖維(POM纖維)。（b2）POM拉伸纖維內(nèi)部取向的原纖化結(jié)構(gòu)；（c2）PMF；（d2）PMFM。


  POM微纖維是一種具有潛力的油水分離材料，它有十分優(yōu)異的疏水性和親油性，高度穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)，以及獨(dú)特的微纖維材料的可回收性和可變形性。


  將POM拉伸纖維剪切成2cm左右的短切纖維，再在水環(huán)境中用機(jī)械粉碎機(jī)對短切纖維進(jìn)行剪切，粉碎和拆解得到PMF水分散液，通過抽濾，烘干等操作得到PMF和PMFM。同時，使用POM初生纖維也經(jīng)過上述相同制備工藝得到了POM初生纖維粉末樣品，發(fā)現(xiàn)其無法制備得到分離膜這是因為POM拉伸纖維中具有熱牽伸過程帶來的高度取向的原纖化結(jié)構(gòu)，通過拆解這種原纖化結(jié)構(gòu)即可制備得到微纖維，進(jìn)而通過微纖維間的相互穿插、交疊、支撐得到微纖維膜。這種原纖化結(jié)構(gòu)和微纖維結(jié)構(gòu)在POM初生纖維和初生纖維粉末中是不具備的。此外，在制備策略方面，PMF的制備過程中僅用到了去離子水，沒有使用任何化學(xué)試劑，實現(xiàn)了零污染，這種策略對微纖維材料的環(huán)保性制備具有重要的借鑒意義。 


圖2.（a）用POM初生纖維和POM拉伸纖維制備POM初生纖維粉末和PMF的工藝，以及機(jī)械剪切、粉碎和拆解示意圖；（b）POM初生纖維粉末；（c）PMF；（d）（g）PMFM照片；（e）POM初生纖維粉末的SEM照片；（f）PMF的SEM照片。


  PMFM具有超疏水性。在不同的機(jī)械粉碎時間下，得到的PMFM最高的空氣中的水接觸角達(dá)到了131°，而在油中的水接觸角可高達(dá)160°，且在10次循環(huán)內(nèi)，PMFM的空氣中和油中的水接觸角分別維持在130°和160°左右，較之前無明顯下降。 


圖3.（a）PMFM的阻水能力；（b）不同機(jī)械粉碎時間得到的PMFM的空氣中水接觸角；機(jī)械粉碎時間為（b1）5分鐘、（b2）30分鐘、（b3）50分鐘、（b4）120分鐘的PMFM的SEM照片；（d）油水分離前后PMFM空氣中的水接觸角；（e）環(huán)己烷中的水接觸角；（f）氯仿中的水接觸角；（g）環(huán)己烷中，水滴在PMFM表面滾動不粘附。


  PMF具有超親油性。PMF可在0.1s內(nèi)將油完全吸附，并且對于各種油和有機(jī)溶劑的吸附量在11-20倍。其中對于氯仿的吸附量最大，為自身重量的19.5倍，且在10次循環(huán)內(nèi)仍能保持較高的吸附量。 


圖4.（a）環(huán)己烷吸附；（b）氯仿的吸附；（c）PMF在10個循環(huán)內(nèi)對氯仿和環(huán)己烷的吸附能力；（d）PMF對各種油和有機(jī)溶劑的吸附能力。


  PMF可以直接吸附油相。將PMF直接投入含有油相的水（油相漂浮在水面或沉在水底）中，輕微攪拌后即可將油相吸附完全，且吸附后PMF會粘附聚集成團(tuán)塊狀，經(jīng)打撈后可留下清潔的水體。 


圖5.（a）PMFM吸附和分離水中的氯仿；（b）PMFM吸附和分離水中的環(huán)己烷；PMF吸附和分離水中的氯仿；（d）PMF吸附和分離水中的環(huán)己烷。


  使用PMFM分離油水混合物的分離效率超過99%接近100%，且在10次循環(huán)內(nèi)分離效率依舊維持在99%以上。此外，PMF的耐溶劑性使得其可分離各種各樣的油及有機(jī)溶劑和水混合物，PMF的可回收性保證了其重復(fù)分離油水混合物時的效率，可變形性確保其可適用于的各種復(fù)雜的油水分離環(huán)境。 


圖6.（a）氯仿（紅色）-水（藍(lán)色）分離過程以及分離前后氯仿和水的體積；（b）10次循環(huán)內(nèi)氯仿-水分離效率和的連續(xù)分離效率；（c）氯仿-水混合物的連續(xù)分離過程。 


圖7.（a）PMF浸入各種油和有機(jī)溶劑后的剩百分比；（b）10個循環(huán)內(nèi)，回收的PMF的空氣、環(huán)己烷和氯仿中的水接觸角，圖示為在空氣、環(huán)己烷、氯仿中靜置10小時的水接觸角；（c）回收的PMF的各種油和有機(jī)溶劑的油吸附量。（d）10個循環(huán)內(nèi)，回收的PMF的氯仿-水分離效率和連續(xù)分離效率。（e）將PMF構(gòu)造為油水分離杯進(jìn)行氯仿-水混合物的分離。


  該項成果以“Preparation of recyclable and deformable POM microfiber for oil-water separation with nature-inspired top-bottom strategy”為題發(fā)表在Chemical Engineering Journal期刊上。課題組博士生金文斌為本論文第一作者，通訊作者為夏于旻副教授。


  論文鏈接：https://authors.elsevier.com/a/1gQ6s4x7R2gHav

  論文DOI鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.141332

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