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華東師大高國(guó)華、川大王濱燊《ACS AMI》：可溶脹有機(jī)無(wú)機(jī)雜化聚合物的構(gòu)筑及催化二氧化碳促進(jìn)環(huán)氧丙烷水合反應(yīng)
2023-03-25  來(lái)源：高分子科技

  溶脹是一種常見的自然現(xiàn)象，廣泛涉及于人類生活的各個(gè)領(lǐng)域，包括生物醫(yī)藥、衛(wèi)生用品、食品和生物分離等。目前，有機(jī)材料的溶脹已有諸多研究。相比之下，大多數(shù)無(wú)機(jī)材料卻難以溶脹。為促使無(wú)機(jī)材料達(dá)到高度溶脹和分散，將其與可溶脹的有機(jī)材料雜化成為了一種極具潛力的辦法。


  近期，華東師范大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院/上海市綠色化學(xué)與化工過(guò)程綠色化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室高國(guó)華教授與四川大學(xué)新能源與低碳技術(shù)研究院王濱燊特聘副研究員帶領(lǐng)團(tuán)隊(duì)將有機(jī)溶脹聚離子液體材料與無(wú)機(jī)水滑石材料雜化，首次合成了一種可溶脹的有機(jī)無(wú)機(jī)雜化聚合物（PIL@CHT），并將其應(yīng)用于高效催化二氧化碳促進(jìn)環(huán)氧丙烷的水合反應(yīng)制備1,2-丙二醇（圖1）。所得新型可溶脹有機(jī)無(wú)機(jī)雜化聚合物在Hansen溶度參數(shù)大于24.4 MPa1/2的溶劑中表現(xiàn)出高度溶脹，且溶脹能力與溶劑的Hansen溶度參數(shù)呈線性正相關(guān)關(guān)系。其中，在Hansen溶度參數(shù)最大的水中表現(xiàn)出最大的摩爾溶脹度（QM = 305.3 mmol/g）。冷凍掃描電鏡結(jié)果表明PIL@CHT在水中溶脹后呈現(xiàn)出一種粗糙的多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，直徑約為8~12微米；此時(shí)，與聚離子（PIL）緊密接枝的水滑石顆粒（CHT）高度分散于溶脹形成的孔道表面，這與PIL和CHT的物理混合物（PIL+CHT）在水中溶脹后出現(xiàn)的相分離現(xiàn)象形成鮮明的對(duì)比（圖2）。


圖1. 可溶脹有機(jī)無(wú)機(jī)雜化聚合物的構(gòu)筑及其催化二氧化碳促進(jìn)環(huán)氧丙烷水合反應(yīng)制備1,2-丙二醇的示意圖


圖2. （A）干燥狀態(tài)下的有機(jī)無(wú)機(jī)雜化聚合物PIL@CHT的掃描電鏡圖像，在水中充分溶脹后的（B）有機(jī)無(wú)機(jī)雜化聚合物PIL@CHT和（C&D）聚離子液體和水滑石的物理混合物PIL+CHT的冷凍掃描電鏡圖像


  此外，一種二氧化碳助催化環(huán)氧丙烷水合反應(yīng)制備1,2-丙二醇的新路徑也被提出。與傳統(tǒng)的環(huán)氧丙烷直接水合反應(yīng)的路徑不同，二氧化碳的參與促使其與環(huán)氧丙烷首先發(fā)生環(huán)加成反應(yīng)生成中間產(chǎn)物碳酸丙烯酯；碳酸丙烯酯進(jìn)一步原位水解生成目標(biāo)產(chǎn)物1,2-丙二醇并釋放二氧化碳。反應(yīng)前后二氧化碳不會(huì)被消耗，且新的反應(yīng)路徑可以在降低水合比（水與環(huán)氧丙烷的摩爾比）的同時(shí)抑制副反應(yīng)的發(fā)生（圖3）；诖，PIL@CHT憑借其優(yōu)異的溶脹能力將有機(jī)組分（PIL）和無(wú)機(jī)組分（CHT）的活性位點(diǎn)緊密連接，并促使兩相之間的活性位點(diǎn)與反應(yīng)底物充分接觸，在催化二氧化碳促進(jìn)環(huán)氧丙烷水合反應(yīng)過(guò)程中表現(xiàn)出優(yōu)異的協(xié)同催化效果。


圖3. 1,2-丙二醇的合成路線示意圖


  這項(xiàng)工作將聚離子液體優(yōu)異的溶脹能力作為驅(qū)動(dòng)力，成功地協(xié)助難溶脹的無(wú)機(jī)材料實(shí)現(xiàn)了微米尺度的溶脹和分散，開拓了有機(jī)材料和無(wú)機(jī)材料協(xié)同作用的應(yīng)用前景。該工作以“Fabrication of Swellable Organic-Inorganic Hybrid Polymers for CO2?Assisted Hydration of Propylene Epoxide”為題發(fā)表在《ACS Appl. Mater. Interfaces》上（DOI：10.1021/acsami.2c23332）。文章第一作者為華東師范大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院碩士研究生黨璐璐。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委和國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c23332

  下載：Fabrication of Swellable Organic-Inorganic Hybrid Polymers for CO2?Assisted Hydration of Propylene Epoxide

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