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中山大學(xué)郭宏磊課題組等《Chem. Mater.》：高強(qiáng)度、水下黏附和應(yīng)變傳感疏水水凝膠材料
2023-07-26  來源：高分子科技

  合成疏水水凝膠由于其較強(qiáng)的力學(xué)性能和抗溶脹性能在軟機(jī)器人、3D打印、組織修復(fù)等方面具有廣泛的應(yīng)用前景。然而疏水水凝膠中較大的疏水聚集區(qū)域不但影響凝膠的透明性，而且還會使凝膠在拉伸過程中產(chǎn)生較大的回滯和殘余應(yīng)變，阻礙疏水水凝膠的實(shí)際應(yīng)用。


  針對這一問題，中山大學(xué)化工學(xué)院郭宏磊副教授課題組在疏水凝膠的制備階段在主鏈上通過引入少量的靜電相互作用制備了系列具有高強(qiáng)度導(dǎo)電疏水水凝膠材料。通過在疏水水凝膠中引入靜電作用能夠有效抑制形成較大的疏水聚集區(qū)域，同時還賦予了其良好的透明性和韌性，以及空氣和水下表現(xiàn)出的穩(wěn)定的黏附性能和優(yōu)異的應(yīng)變傳感性能。該類型水凝膠材料有望應(yīng)用于可穿戴設(shè)備、柔性傳感器等多個領(lǐng)域。 


圖1. 利用疏水和靜電協(xié)同作用制備具有高強(qiáng)度、黏附性和導(dǎo)電性的水凝膠材料


  疏水水凝膠通常在有機(jī)溶劑聚合并通過溶劑交換制備得到。然而傳統(tǒng)的疏水凝膠在水中會形成一層致密的疏水層，溶劑交換過程極為緩慢。本研究中，引入少量靜電作用后的疏水水凝膠表現(xiàn)出較快的溶劑交換過程，溶劑交換平衡后不但體積收縮同時還呈現(xiàn)出高度的透明性。這一現(xiàn)象主要?dú)w因于凝膠表面的疏水層中存在著無規(guī)分布的親水的電解質(zhì)單元區(qū)域，這些靜電作用區(qū)域有利于加快溶劑交換速率。 


圖2. (a) 疏水凝膠的制備過程中的溶脹行為 


圖3.水凝膠的拉伸性能對比


  本研究中所制備的疏水型p(EA-co-DAC)/STPP水凝膠表現(xiàn)出了優(yōu)異的力學(xué)性能，其韌性遠(yuǎn)超過均聚的pEA 和pDAC/STPP水凝膠，這主要?dú)w因于凝膠中同時存在的疏水和靜電協(xié)同作用。 


圖4.水凝膠的低回滯和自恢復(fù)性能


  由于靜電作用的引入抑制了疏水作用區(qū)域的聚集，p(EA-co-DAC)/STPP水凝膠在拉伸過程中的回滯顯著減小，同時該水凝膠表現(xiàn)出更快的自恢復(fù)性能和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。通過流變測試中的鹽-時等效方法對p(EA-co-DAC)/STPP 水凝膠的研究發(fā)現(xiàn)，該水凝膠快速的自恢復(fù)來源于其較短的靜電作用松弛時間（<0.026 s）和相對較小的疏水相區(qū)尺寸。 


圖5.水凝膠的空氣和水下黏附以及傳感應(yīng)用


  作者在之前研究中發(fā)現(xiàn)，p(EA-co-DAC)/STPP 在空氣下具有較強(qiáng)的黏附性能，在本工作中，作者發(fā)現(xiàn)該水凝膠的黏附同樣能應(yīng)用于水下環(huán)境，其水下黏附強(qiáng)度最高可達(dá)55 kPa。同時由于該水凝膠具有較好的導(dǎo)電性（0.2 S/m），其表現(xiàn)出優(yōu)異的拉伸應(yīng)變響應(yīng)性，在較大的應(yīng)變區(qū)間下（300-500%）GF值最大可達(dá)6.88。這一特性使得疏水水凝膠在空氣和水下的手指運(yùn)動等運(yùn)動檢測中都表現(xiàn)出了良好的傳感性能。 


圖6.不同疏水水凝膠的力學(xué)性能，導(dǎo)電性能和自恢復(fù)性能


  在疏水凝膠主鏈中引入靜電作用的制備方法還具有普適性。該類疏水水凝膠的高強(qiáng)度來源于疏水水凝膠本身，而靜電作用的引入賦予其凝膠高強(qiáng)度，水下黏附和導(dǎo)電性和快速自恢復(fù)等性能。


  通過調(diào)控疏水水凝膠中的相結(jié)構(gòu)尺寸制備的疏水水凝膠材料具有較高的透光率、力學(xué)性能和較低的回滯損耗、空氣和水下粘接以及應(yīng)變傳感性能。本研究中提出了利用靜電作用抑制疏水作用的聚集同時賦予其粘附性和導(dǎo)電性，未來有望拓展疏水水凝膠材料在可穿戴器件、生物醫(yī)藥、組織工程等多個領(lǐng)域中的應(yīng)用。


  相關(guān)研究成果以“Tough hydrophobic hydrogels for monitoring human moderate motions in both air and underwater environments”為題發(fā)表在 《Chemistry of Materials》上。文章第一作者為是澳門大學(xué)博士生黃廣（原中山大學(xué)碩士研究生），中山大學(xué)郭宏磊，孟國哲和澳門大學(xué)張平為論文的通訊作者。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.3c00867

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