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  近年來，凝膠材料獨(dú)特且高度可調(diào)的力學(xué)特性已引起各學(xué)科的極大關(guān)注。然而，溶劑在凝膠內(nèi)外的動(dòng)態(tài)遷移，容易干涸或溶脹，穩(wěn)定性低，已經(jīng)成為制約凝膠材料深入應(yīng)用的瓶頸問題。雖然已經(jīng)開發(fā)出多種策略來提高凝膠的穩(wěn)定性，然而，從熱力學(xué)角度來看，聚合物可能始終處于某種 "平衡溶脹 "狀態(tài)，如果凝膠中的溶劑含量偏離平衡狀態(tài)，溶劑的遷移是難以避免的。若要準(zhǔn)確控制凝膠中的溶劑含量，需要有效抑制溶劑遷移的動(dòng)力學(xué)過程。

圖1. 基于“分子阻塞”超分子機(jī)制的有機(jī)凝膠構(gòu)建思路

  機(jī)械互鎖作用通過分子結(jié)構(gòu)中的幾何關(guān)系而非共價(jià)鍵將不同的分子連接起來，這使得非共價(jià)連接的分子可以從動(dòng)力學(xué)角度保持穩(wěn)定的聚集。西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院“智能高分子”團(tuán)隊(duì)的吳宥伸副教授和張彥峰教授，從機(jī)械互鎖超分子原理中汲取靈感，提出了“分子阻塞”的超分子機(jī)制，利用溶劑分子與交聯(lián)網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)之間的尺寸差異帶來的阻滯，有效抑制溶劑在凝膠內(nèi)的遷移。

圖2. “分子阻塞”有效限制溶劑遷移

圖3.大范圍內(nèi)材料模量的連續(xù)調(diào)控與高阻尼特性

  此外，分子堵塞效應(yīng)作為一種非共價(jià)耗散機(jī)制，賦予了“分子阻塞”凝膠獨(dú)特的粘彈性力學(xué)，使其具有超高阻尼，在全模量調(diào)控范圍內(nèi)的阻尼系數(shù)大于0.3，最大阻尼系數(shù)達(dá) 1.9；在 10,000 s^-1 的霍普金森分裂壓桿測試中，最大沖擊韌性達(dá)到 40.68 MJ m^-3，達(dá)到和超過了商業(yè)化的聚氨酯和聚脲材料。具有超低模量和高阻尼的“分子阻塞”凝膠可有效保護(hù)雞蛋從 1 米高處掉落而不發(fā)生破裂，高強(qiáng)度“分子阻塞”凝膠可保護(hù)陶瓷裝甲經(jīng)受步槍射擊6次而不發(fā)生碎裂。 

圖4.“分子阻塞”凝膠優(yōu)異的阻尼抗沖擊效果

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202306882

  課題組主頁：https://gr.xjtu.edu.cn/web/yanfengzhang