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吉大宋文龍教授、中科院理化所王樹濤研究員《Adv. Mater.》：受黏膜啟發(fā)的電響應(yīng)潤滑超分子共價水凝膠
2023-10-01  來源：高分子科技

  人體各器官或器官之間的生物功能一般是在動態(tài)的液體環(huán)境中實現(xiàn)的，如眼、胃腸道、呼吸道、宮頸黏膜中的粘液、軟骨中的滑液等。黏膜在生物電信號或生物化學(xué)信號的作用下分泌的粘液，與界面/表面的潤滑密切相關(guān)。同時，黏膜也可以為生理營養(yǎng)物質(zhì)的輸送和生物信號的交流提供保護(hù)。然而，對于受黏膜啟發(fā)的水凝膠來說，能夠在外部刺激下動態(tài)的分泌液體且保持水凝膠整體框架不發(fā)生改變是一項重大的挑戰(zhàn)。


  近日，吉林大學(xué)宋文龍教授課題組和中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所王樹濤研究員課題組合作發(fā)展了一種受黏膜啟發(fā)的電響應(yīng)潤滑超分子-共價水凝膠。該水凝膠由絲素蛋白電響應(yīng)超分子非共價部分和聚丙烯酰胺/聚乙烯醇共價互穿網(wǎng)絡(luò)組成。在電場的作用下，水凝膠發(fā)生部分的凝膠-溶膠轉(zhuǎn)變，陰極側(cè)水凝膠表面會隨著電場的施加形成溶膠層，從而模擬黏膜分泌粘液的動態(tài)過程（圖1）。在電場調(diào)節(jié)下，水凝膠的摩擦學(xué)性能、力學(xué)性能、表面模量及表面粘度、微觀形貌、浸潤性等都隨之發(fā)生相應(yīng)改變。同時，通過在聚合物網(wǎng)絡(luò)中引入具有不同帶電側(cè)基的電響應(yīng)組分，驗證了這種制備電響應(yīng)潤滑超分子-共價水凝膠方式的普適性。這種受黏膜啟發(fā)的電響應(yīng)超分子-共價水凝膠為設(shè)計仿生黏膜、軟體驅(qū)動器或機器人提供了一種可行途徑。 


圖1：電場作用下受黏膜啟發(fā)的超分子-共價水凝膠的電響應(yīng)機理。(a) 黏膜表面粘液狀態(tài)示意圖。(b)和(c) 電場作用下受黏膜啟發(fā)水凝膠的電響應(yīng)機理。


  利用超分子和共價網(wǎng)絡(luò)協(xié)同策略，合成的受黏膜啟發(fā)的超分子-共價水凝膠在陰極側(cè)的摩擦系數(shù)會隨電場作用時間逐漸從0.115 ± 0.005降低到 0.062 ± 0.003（圖2a和c）。通過水凝膠的電流也會隨電場作用時間的變化（圖2b）。該水凝膠的力學(xué)性能如斷裂強度約為3.60 ± 0.18 MPa（圖2e），且會隨體系中共價組成聚乙烯醇含量的增加而增加。相較于水凝膠體系中單一組分的力學(xué)性能：聚丙烯酰胺水凝膠 (2.49 ± 0.21 MPa)、聚乙烯醇水凝膠 (0.005 ± 0.001 MPa)和絲素蛋白水凝膠 (0.47 ± 0.03 MPa)，該水凝膠都要展現(xiàn)更好的力學(xué)性能（圖2f），從而保證其后續(xù)應(yīng)用的潛力。 


圖2：受黏膜啟發(fā)的超分子-共價水凝膠表面摩擦及理化性質(zhì)表征。


  電場作用下水凝膠的表面可以隨電極的轉(zhuǎn)換明顯觀察到溶膠層的出現(xiàn)和消失（圖3a, b和c）。水凝膠表面溶膠層厚度隨電場作用時間約從53μm增加到116μm（圖3d）。水凝膠表面浸提液的絲素蛋白熒光強度也會隨著電場施加的時間而增加（圖f），進(jìn)一步印證了水凝膠電響應(yīng)潤滑的機理。 


圖3：受黏膜啟發(fā)的超分子-共價水凝膠表面溶膠層的表征。 


圖4：受黏膜啟發(fā)的超分子-共價水凝膠的摩擦學(xué)行為。


  實驗中制備的系列水凝膠表面的摩擦系數(shù)在電場施加后明顯下降，表現(xiàn)出良好的電場響應(yīng)性（圖4a）。其中摩擦系數(shù)的變化差別會隨著絲蛋白在水凝膠中含量的減少而降低（圖4b）。在一系列可控的荷載和剪切速率的調(diào)控下，該水凝膠表面的摩擦力保持良好的電場響應(yīng)性（圖4c和d）。 同時該水凝膠表面的摩擦系數(shù)在電場施加前后展現(xiàn)可逆性。 


圖5：受黏膜啟發(fā)的超分子-共價水凝膠制備方法普適性的探究。


  為了探究受黏膜啟發(fā)的超分子-共價水凝膠制備方法的普適性（圖5），實驗中選定的一系列電響應(yīng)聚合物，其重要特點是高分子鏈的側(cè)基是帶電基團(tuán)，能夠發(fā)生電凝膠化。當(dāng)把這一類電響應(yīng)聚合物引入到水凝膠設(shè)計中，新制備的水凝膠都表現(xiàn)出電場響應(yīng)潤滑特性，從而證明了制備方法的普適性。


  該成果近期以Mucosa-Inspired Electro-Responsive Lubricating Supramolecular-Covalent Hydrogel為題發(fā)表在Advanced Materials上（Adv. Mater. 2023, 2307705）,文章的第一作者為吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士生康劍燁，通訊作者為吉林大學(xué)超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點實驗室的宋文龍教授。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202307705

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