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中科大李闖教授團(tuán)隊(duì) AFM：利用可見(jiàn)光雙向調(diào)制聚合物的耗散相變
2023-10-12  來(lái)源：高分子科技

  相變行為是自然界普遍存在的一種現(xiàn)象，廣泛發(fā)生在生命系統(tǒng)的微觀及宏觀尺度上，從而賦予生物體一系列特定的結(jié)構(gòu)和功能。受此啟發(fā)，人們嘗試?yán)孟喾蛛x的合理設(shè)計(jì)，進(jìn)而開(kāi)發(fā)人工合成相變材料和功能系統(tǒng)，成功實(shí)現(xiàn)了自組裝和催化反應(yīng)等過(guò)程的時(shí)空控制、凝膠等軟材料的力學(xué)增強(qiáng)、以及仿生結(jié)構(gòu)色的性能調(diào)控等諸多功能。人工合成聚合物因具有分子量可設(shè)計(jì)性和結(jié)構(gòu)靈活性，成為構(gòu)建仿生相變材料的重要選擇之一。近年來(lái)，高臨界溶液溫度（UCST）聚合物因其特有的溫敏相變特性而備受關(guān)注，目前人們已經(jīng)能夠通過(guò)控制聚合物鏈之間相互作用力進(jìn)而調(diào)節(jié)UCST聚合物的相變行為，然而相變過(guò)程通常是單向的，缺乏類(lèi)似生命系統(tǒng)的動(dòng)態(tài)適應(yīng)性。因此，開(kāi)發(fā)動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)聚合物原位相變行為的新策略成為高分子相變材料領(lǐng)域新的挑戰(zhàn)之一。


  近期，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)李闖教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了利用光作為清潔燃料以非侵入性和高度可逆的方式雙向調(diào)節(jié)UCST聚合物的耗散相變行為。通過(guò)引入螺吡喃作為光活性單元，利用其可逆光異構(gòu)化帶來(lái)的凈電荷增加或減少?gòu)亩{(diào)節(jié)聚合物鏈之間的靜電相互作用以及構(gòu)型重排，最終使其相變溫度向更低或更高的方向移動(dòng)，實(shí)現(xiàn)了動(dòng)態(tài)雙向調(diào)制聚合物的光能耗散相變過(guò)程（圖1）。 


圖1螺吡喃功能化的UCST共聚物光誘導(dǎo)相變過(guò)程


  由于螺吡喃分子具有光耗散特性和暗環(huán)境自發(fā)松弛特性，UCST聚合物相變過(guò)程呈現(xiàn)出高度的動(dòng)態(tài)和可調(diào)節(jié)性。通過(guò)交替打開(kāi)和關(guān)閉光照可以重復(fù)且無(wú)創(chuàng)地調(diào)制溶液的相反透明度變化，并結(jié)合光掩模圖案化技術(shù)從而構(gòu)建一系列可以暗環(huán)境自發(fā)擦除的瞬態(tài)正/負(fù)形狀和圖案，實(shí)現(xiàn)聚合物溶液的高度重復(fù)使用性（圖2）。 


圖2 光調(diào)控UCST聚合物高度可逆圖案化并用于產(chǎn)生濁度互補(bǔ)的正負(fù)圖案


  此外，這種雙向相變移動(dòng)的程度和速度可以通過(guò)操縱外部照光條件或改變聚合物的組成/濃度來(lái)靈活調(diào)節(jié)，因此可以嚴(yán)格控制UCST聚合物溶液發(fā)生相變過(guò)程的時(shí)間窗口。利用兩種體系相變過(guò)程帶來(lái)的相反濁度變化，可以實(shí)現(xiàn)溶液下方覆蓋信息的精準(zhǔn)按需呈現(xiàn)或隱藏，實(shí)現(xiàn)信息的瞬態(tài)存儲(chǔ)和按需顯示（圖3）。 


圖3 控制光照強(qiáng)度和濃度調(diào)節(jié)相變速率和程度用于信息的保護(hù)和顯示


  利用兩種體系完全相反的光致透射率變化，作者又設(shè)計(jì)并構(gòu)建了垂直組合雙層結(jié)構(gòu)（圖4），同樣顯示出光驅(qū)動(dòng)互補(bǔ)信息存儲(chǔ)和雙重瞬態(tài)加密的巨大潛力，大大提高了信息加密的準(zhǔn)確性和安全性。這項(xiàng)研究工作提供了一種利用可見(jiàn)光對(duì)聚合物耗散相變進(jìn)行動(dòng)態(tài)雙向時(shí)空調(diào)制的方法，為設(shè)計(jì)其他具有類(lèi)生命般高度可調(diào)和適應(yīng)性特征的相變聚合物材料提供了新思路。 


圖4 光驅(qū)動(dòng)的透射率變化產(chǎn)生互補(bǔ)圖案和形狀用于瞬態(tài)信息存儲(chǔ)和加密


  該工作以“Bidirectionally Modulating the Dissipative Phase Transition of UCST Polymers in a Programmable Manner Using Visible Light”為題發(fā)表在《Adv. Funct. Mater》上。論文第一作者是中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)博士生儲(chǔ)昭淼，通訊作者是中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)高分子科學(xué)與工程系李闖特任教授。該工作得到中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)、安徽省自然科學(xué)基金的支持。


  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202307332

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