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天大封偉教授團隊 Mater. Horiz.：刷狀聚合物內(nèi)嵌圖案化液態(tài)金屬網(wǎng)絡實現(xiàn)高效動態(tài)熱管理
2023-11-26  來源：高分子科技

  隨著器件集成度的提高和使用環(huán)境的日益復雜，熱界面材料在實際應用中往往面臨著界面接觸差、應力集中等問題。這些問題容易導致材料發(fā)生不規(guī)則變形、熱膨脹和擠壓，甚至出現(xiàn)振動，從而造成溫度梯度過大和局部溫度過熱的情況。這不僅會導致界面層分離、熱控制失效和工程失效。因此，為了確保良好的散熱效果，我們需要設計一種能夠自動適應應用環(huán)境、與不規(guī)則、粗糙和動態(tài)的接觸表面實現(xiàn)緊密貼合。同時，在不同的溫度場中，這種材料還需要保持良好的快速熱疏導能力。新型柔彈性導熱材料將成為解決這一問題的重要策略之一。通過構筑定向的石墨烯垂直陣列與液態(tài)金屬雙連續(xù)導熱通路，并且合理設計具有超低模量，高變形性的刷形聚合物，可以提供解決高導熱-低模量難以兼顧的新策略。



  近日，天津大學封偉教授領導的FOCC團隊設計合成了一種高性能聚合物基軟彈性的導熱復合材料。首先，首先通過真空輔助工藝將垂直排列的石墨烯氣凝膠（VGA）與刷形聚二甲基硅氧烷（BPDMS）復合，結合激光刻蝕技術在VGA/BPDMS材料表面設計了相互連接的液態(tài)金屬網(wǎng)絡路徑，制備了圖案化液態(tài)金屬/石墨烯氣凝膠/刷狀聚二甲基硅氧烷復合材料（LM-VGA/BPDMS）（圖1a）。引入低彈性模量的刷狀聚合物賦予LM-VGA/BPDMS卓越的彈性和柔軟性。液態(tài)金屬的網(wǎng)絡路徑具有優(yōu)異的導熱性和可變形性，極大地提高了LM-VGA/BPDMS復合材料與加熱器/散熱器接觸時的熱傳遞性能。所制備的LM-VGA/BPDMS復合材料與最先進的商業(yè)TIMs相比在靜態(tài)和動態(tài)界面熱傳遞能力方面的優(yōu)越性。本文研究結果為可重復使用的高性能TIMs的構建提供了深入的見解，這在動態(tài)界面熱管理和復雜環(huán)境中的熱感應等領域具有重要的潛在應用價值。


1 材料合成及表征


  利用物理浸漬填充法將刷形聚二甲基硅氧烷填充到垂直石墨烯陣列（VAFG）的空隙內(nèi)制備VGA/BPDMS復合材料，隨后結合激光刻蝕技術形成預制凹槽，注入低模量、高導熱的液態(tài)金屬，制備一系列圖案化的液態(tài)金屬LM-VGA/BPDMS復合材料，包括點陣狀（D-LM）、線陣狀（L-LM）和網(wǎng)絡狀（N-LM）的液態(tài)金屬路徑。通過對其復合形貌進行表征，石墨烯陣列呈明顯的垂直取向結構，與刷形PDMS結合能力強，且經(jīng)刻蝕及Plasma處理后的VGA/BPDMS復合基體與液態(tài)金屬的界面接觸良好，有利于聲子在兩相界面的傳輸。


圖1. LM-VGA/BPDMS的制備過程及表征


2 力學性能


  采用了一種側鏈含有硅氫基團的甲基氫基硅氧烷-二甲基硅氧烷共聚物，作為刷狀聚合物的骨架，接枝單乙烯基十二酸丙酯作為側鏈，并使用雙乙烯基封端的聚二甲基硅氧烷作為共價交聯(lián)鏈段，通過改變交聯(lián)鏈與側鏈的摩爾比，成功制備了剪切儲存模量從約1.6到32.4 kPa不等的柔軟彈性體。與雙連續(xù)導熱網(wǎng)絡復合后，研究定制化液態(tài)金屬網(wǎng)路及VGA含量對機械性能的影響（圖2d-h）。材料具有卓越的柔韌性和超低的彈性模量，不僅能夠適應復雜表面結構的界面，而且可以在低壓力條件下充分填充接觸表面的間隙，可以有效降低接觸熱阻（Rc）。 


圖2. 刷型聚二甲基硅氧烷及LM-VGA/BPDMS的力學性能


（3） 雙連續(xù)導熱網(wǎng)路的導熱性能


  垂直石墨烯網(wǎng)絡和定向連續(xù)液態(tài)金屬（LM）網(wǎng)絡結構的協(xié)同效應被認為可以極大地增強復合材料的熱導率（圖3）。與隨機分散的LM顆粒相比，定向連續(xù)的LM傳導路徑降低了填料與填料之間的界面熱阻，使聲子傳輸更加迅速。N-LM-VGA/BPDMS的κ⊥和κ//值分別測得為7.11 Wm–1K–1和4.47 Wm–1K–1，相較于純樹脂基體，分別增加了3850%和2380%。通過對接觸熱阻進行測試，發(fā)現(xiàn)在0.4 kPa壓力下， Rc低至14.1 ± 1.08 Kmm2W–1, 有利于界面?zhèn)鳠帷?/span> 


圖3. LM-VGA/BPDMS復合材料的導熱性能


（4） 動態(tài)熱管理


  由于存在振動、壓縮、彎曲或熱膨脹不匹配等復雜工作條件，熱傳遞界面的結構和間隙不斷發(fā)生變化，如圖4a所示。N-LM/VGA/BPDMS能隨實現(xiàn)靜態(tài)/動態(tài)散熱環(huán)境下的界面穩(wěn)定傳熱。此外，作者采用N-LM/VGA/BPDMS復合材料作為熱界面材料，銅作為散熱器（圖4f-g），并與商用硅膠墊Larid HD 90000進行對比，評估了其熱管理性能。本研究的N-LM/VGA/BPDMS復合材料可以在低壓力的條件下作為熱界面材料展現(xiàn)出優(yōu)異的靜態(tài)/動態(tài)散熱能力，且具有良好的穩(wěn)定性。因此，它作為高強度和長期使用的散熱器組件具有巨大的潛力。 


圖4. LM/VGA/BPDMS復合材料的動態(tài)熱管理能力


5 不規(guī)則界面?zhèn)鳠峒盁醾鞲?/span>


  N-LM-VGA/BPDMS復合材料具有高的熱導率、優(yōu)越的可壓縮性、回彈能力和拓撲適應性，可以實現(xiàn)在不規(guī)則界面（波浪形，三角形，山形）之間的高效穩(wěn)定傳遞，并可循環(huán)多次使用（圖5）。通過COMSOL模擬，探索了不規(guī)則界面之間應力與熱量的分布情況。此外，N-LM-VGA/BPDMS復合材料，可以準確感知不規(guī)則物體的溫度分布。因此，該材料不僅有望成為高性能的TIMs，還可作為批量芯片溫度檢測和熱傳感器系統(tǒng)中不可或缺的組成部分。  


圖5. LM/VGA/BPDMS復合材料不規(guī)則界面?zhèn)鳠嵝阅芗盁岣兄獞?/span>


  因此本文結論如下：


  1) 通過構筑垂直定向石墨烯和定向連續(xù)液態(tài)金屬網(wǎng)絡的雙重熱傳導網(wǎng)絡， N-LM-VGA/BPDMS復合材料表現(xiàn)出高效的熱傳遞性能，包括高導熱率（κ⊥ = 7.11 Wm–1K–1和κ// = 4.47 Wm–1K–1）和低熱接觸阻力（Rc = 14.1 Kmm2W?1, 0.04 MPa）。


  2) 得益于刷狀聚二甲基硅氧烷的可變形性、超軟彈性和低模量，N-LM-VGA/BPDMS能夠承受高彈性應變（壓縮率高達60%）并具有極低的彈性模量（低至10.13 kPa）。因此，N-LM-VGA/BPDMS復合材料不僅在與商業(yè)TIMs相比表現(xiàn)出優(yōu)異的散熱效率，而且在壓力控制下還展現(xiàn)出高效穩(wěn)定的多級散熱和動態(tài)界面散熱。


  3) 此外，憑借其優(yōu)異的適應性、柔軟性和回彈性，制備的復合材料在多種不規(guī)則界面之間的熱傳遞中具有可重復使用的潛力；谄鋬(yōu)異的熱傳遞性能和非殘留性能，該復合材料在批量芯片溫度檢測和熱感應元件方面具有巨大的應用潛力。


  相關研究成果近期以“Patterned liquid metal embedded in brush-shaped polymer for dynamic thermal management”為題發(fā)表在期刊Materials Horizons上。天津大學材料學院博士生何青霞為論文第一作者，封偉教授與國家級青年人才秦盟盟研究員為論文通訊作者。該項研究受到國家自然科學基金重點項目的支持。


  FOCC團隊長期致力于導熱材料的研究，近年來團隊在國家自然科學基金杰出青年基金、重點基金以及科技部重點研發(fā)等項目的支持下在碳納米管、石墨烯材料（Carbon, 2014, 77, 1054-1064；RSC Adv., 2014,4(20),10090-10096；Carbon, 2016, 104:157-168；Carbon, 2016, 109:575-597；Carbon, 2017, 116, 81-93；Adv. Funct. Mater., 2018, 28(45), 1805053；Carbon, 2018, 13,149e159；Carbon, 2019, 149: 281-289；Compos. Sci. Technol., 2022: 109406）、聚合物基碳復合材料（Carbon, 2016, 109:131-140；Compos. Part A. Appl. Sci. Manuf., 2016, 91:351-369；Compos. Commun., 2018, 9, 33-41；Adv. Funct. Mater., 2019,1901383；Mater. Sci. Engineering R, 2020, 142, 100580；Carbon, 2022, 196: 902-912；Adv. Funct. Mater., 2021, 2107082、Adv. Funct. Mater.2023, 33, 2211985）、導熱自修復復合材料（Nano-Micro Lett. 2022, 14:135；Macromolecules, 2020, 142, 100580；Carbon, 2021, 179, 348-357；高分子學報, 2021, 52(03):272-280；功能高分子學, 2020, 33(06): 547-553）等方面的研究和設計上取得了一系列的原創(chuàng)性成果。


  原文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/mh/d3mh01498c

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（責任編輯：xu）
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