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華南理工大學(xué)唐本忠院士團隊秦安軍教授 Green Chem.: 基于“榫卯”靈感開發(fā)基于CS?的活化內(nèi)炔的自發(fā)、多組分聚合反應(yīng)
2023-12-21  來源：高分子科技

  含硫聚合物作為功能性高分子材料具有巨大的應(yīng)用潛力，但發(fā)展結(jié)構(gòu)多樣化、反應(yīng)高效的含硫聚合物制備反應(yīng)仍然具有挑戰(zhàn)性。目前硫醇、單質(zhì)硫和硫化物等已被用作含硫聚合物制備的常用材料，但CS2作為一種容易獲得的富含硫的C1原料，其聚合反應(yīng)的發(fā)展仍十分有限，存在反應(yīng)條件要求高、耗時長或易產(chǎn)生有害副產(chǎn)物等問題。


  華南理工大學(xué)唐本忠院士團隊秦安軍教授課題組一直致力于發(fā)展基于活化炔的高效自發(fā)點擊聚合反應(yīng)（Aggregate, 2023, 4, e350. Macromolecules, 2020, 53, 2516.），并在前期的工作中，觀察到活化內(nèi)炔單體雖然有合成簡單、穩(wěn)定性高等優(yōu)勢，但與末端炔烴相比反應(yīng)活性顯著降低（如：與胺類單體反應(yīng)時，需要60 ℃或者更高的反應(yīng)溫度）。因此，發(fā)展溫和條件下內(nèi)炔單體的聚合反應(yīng)將進一步推動這一領(lǐng)域的發(fā)展。


  借鑒中國傳統(tǒng)“榫卯”建筑中以卯釘嵌入榫頭加固連接的思想，該課題組近期開發(fā)了一種以CS2為“卯釘”加強仲胺單體和活化內(nèi)炔單體的自發(fā)、多組分、高效、綠色聚合新反應(yīng)，并高效制備了含硫聚合物（如圖1所示）。 


圖1. 活化內(nèi)炔1a、仲胺2a和CS2的自發(fā)聚合反應(yīng)。


  通過在線紅外監(jiān)測研究表明（圖2），CS2與仲胺單體可先形成高親核性的二硫代氨基甲酸衍生物中間體，隨后在室溫、無需催化劑的條件下與活化內(nèi)炔單體在溶劑中發(fā)生自發(fā)聚合反應(yīng)，成功地得到了具有高分子量的聚（S-酰基乙烯基-N,N-二烷基二硫代氨基甲酸酯）（PADDCs）（Mw達31 900）。 


圖2. 添加CS2前后PADDCs在DMSO中聚合的在線紅外光譜分析結(jié)果


  PADDCs表現(xiàn)出高折射率（在632.8 nm的折光指數(shù)達到1.7471）、良好的透光率、易于加工、優(yōu)異的成膜能力和可低溫?zé)峤饣厥盏纫幌盗袃?yōu)異的性能（圖3、4）？傊撗芯抗ぷ鳛榈湍芎、最大限度地減少廢物產(chǎn)生和有效利用CS2資源制備功能性含硫聚合物開辟了一條綠色高效的新途徑。 


圖3 PADDCs聚合物的折光指數(shù) 


圖4. PADDCs的超薄薄膜展開能力


  該工作以“Green Synthesis of Sulfur-Containing Polymers by Carbon Disulfide-based Spontaneous Multicomponent Polymerization”為題發(fā)表在Green Chemistry上（Green Chem., 2024, DOI: 10.1039/D3GC02415F.），論文第一作者為華南理工大學(xué)陳旭博士，通訊作者為華南理工大學(xué)秦安軍教授和唐本忠院士。相關(guān)研究工作獲得國家自然科學(xué)基金、廣東省基金等的資助。


  原文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/gc/d3gc02415f

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