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東華大學(xué)陳義旺/胡華偉課題組 Angew：通過側(cè)鏈氟功能化控制分子間相互作用實現(xiàn)19%有機(jī)太陽能電池
2024-02-13  來源：高分子科技

  有機(jī)太陽能電池（OSCs）由于其成本低、重量輕、透明且能夠使用溶液制備大面積器件而獲得了廣泛的研究關(guān)注。得益于非富勒烯受體（NFA）和與之匹配的聚合物供體的發(fā)展，OSCs的能量轉(zhuǎn)換效率（PCE）已被提高到19%。然而，OSC 仍然落后于無機(jī)和鈣鈦礦同類產(chǎn)品，需要進(jìn)一步探索和創(chuàng)制新的 NFA，以優(yōu)化其電子結(jié)構(gòu)特性和聚集特征，從而實現(xiàn)器件性能的突破。


  氟功能化有機(jī)半導(dǎo)體的分子主鏈或側(cè)鏈已被證明在調(diào)整OSC材料的能級、分子堆積、表面能以及活性層形貌等方面非常有效。例如，前期研究表明，在Y系列NFA的末端基團(tuán)中引入三氟甲基基團(tuán)可以實現(xiàn)超窄帶隙和3D互穿的分子堆積網(wǎng)絡(luò)。近期的研究中，氟代烷基鏈已成功引入到Y系列NFAs的吡咯單元中，從而降低表面能，有效地調(diào)控垂直相分布，進(jìn)而提升器件效率。然而，目前尚未探索將氟代側(cè)鏈引入Y系列NFAs外部側(cè)鏈的可能性。此外，操控含氟烷基受體的分子堆積和相分離仍然是一個挑戰(zhàn)，因為過多的氟化可能導(dǎo)致不理想的形貌并損害器件性能。因此，研究Y系列NFAs的側(cè)鏈氟功能化的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系對于精確控制氟代鏈、最終實現(xiàn)高性能OSC至關(guān)重要。



  基于此，東華大學(xué)陳義旺教授、胡華偉研究員以及香港理工大學(xué)馬睿杰博士等展開了合作。他們通過精確合成具有不同程度氟功能化外端側(cè)鏈的NFA，構(gòu)建了名為BTP-F0和BTP-F5的兩個受體材料。通過理論和實驗研究，研究人員發(fā)現(xiàn)側(cè)鏈氟化顯著提高了整體平均靜電勢（ESP）和電荷平衡因子，從而有效改善了ESP引起的分子間靜電相互作用，進(jìn)而精確調(diào)節(jié)分子堆積和活性層形貌。因此，基于BTP-F5的有機(jī)太陽能電池表現(xiàn)出增強(qiáng)的結(jié)晶度以及相區(qū)純度，同時減小了相區(qū)尺寸和優(yōu)化了器件在垂直方向上的材料的相分布。這進(jìn)一步促進(jìn)了激子的擴(kuò)散，抑制了電荷復(fù)合并改善了電荷的提取效率。最終，基于BTP-F5的二元和三元OSC器件分別實現(xiàn)了17.3%和19.2%的能量轉(zhuǎn)換效率。這項研究工作表明，對Y系列非富勒烯受體外側(cè)鏈進(jìn)行精準(zhǔn)氟官能化是實現(xiàn)高效有機(jī)太陽能電池理想相分離、提高器件效率的有效策略。 


圖 1. (a) PM1、BTP-F0 和 BTP-F5 的化學(xué)結(jié)構(gòu). (b) BTP-F0和BTP-F5的優(yōu)化分子幾何結(jié)構(gòu)和靜電勢圖. (c) 氯仿溶液中的吸收光譜. (d)薄膜的歸一化吸收光譜. e) 材料的能級圖. 


圖 2. (a) J-V) 曲線. (b) 器件PCE分布. (c) EQE譜圖和積分JSC. (d) Jph-Veff 關(guān)系圖. (e) JSC與光強(qiáng)度關(guān)系圖；(f) VOC與光強(qiáng)度關(guān)系圖；(g)TPC曲線。(h)TPV衰減曲線。(i)電荷遷移率。 


圖 3. 不同器件的瞬態(tài)吸收光譜


 圖 4. 不同薄膜的GIWAXS維衍射圖樣以及 R-SoXS 曲線 


圖 5. (a) 共混薄膜的薄膜深度依賴性光吸收光譜. (b) 模擬激子產(chǎn)生示意圖. (c) 不同薄膜深度對應(yīng)激子產(chǎn)生速率. (d) 氟功能化對相分布和激子產(chǎn)生的影響機(jī)制示意圖.  

                                  

  作者合成了兩種不同程度氟化側(cè)鏈的不對稱NFA，并對氟功能化對其電子結(jié)構(gòu)特性、分子堆積以及相關(guān)器件性能的影響進(jìn)行了系統(tǒng)研究。研究結(jié)果表明，精確控制側(cè)鏈氟化能夠增強(qiáng)由ESP誘導(dǎo)的供體/受體分子間靜電相互作用，從而改善分子堆積和活性層形貌。在此基礎(chǔ)上，基于BTP-F5的二元器件的效率提高到了17.3%，而基于BTP-F0的器件的PCE為16.1%。此外，基于PM1:BTP-PC6:BTP-F5的三元有機(jī)太陽能電池實現(xiàn)了19.2%的PCE。這項研究工作表明，通過對Y系列NFA外側(cè)鏈進(jìn)行適度氟官能化來調(diào)整ESP誘導(dǎo)的分子間靜電相互作用，是實現(xiàn)最佳共混物形態(tài)的有效策略。這種調(diào)整有助于在追求高效有機(jī)太陽能電池時實現(xiàn)更高的JSC和FF。


  總之，通過精確控制NFA側(cè)鏈氟化可以有效地調(diào)控器件相區(qū)純度、多尺度形貌以及獲得更有利的垂直相分布，有助于實現(xiàn)優(yōu)異的光電轉(zhuǎn)化性能。相關(guān)工作以Over 19% Efficiency Organic Solar Cells Enabled by Manipulating the Intermolecular Interactions through Side Chain Fluorine Functionalization為題發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition (DOI: 10.1002/202400086)。東華大學(xué)胡華偉研究員、陳義旺教授、以及香港理工大學(xué)馬睿杰博士為論文通訊作者。該研究工作致謝國家自然科學(xué)基金和中央高；鸬闹С，以及上海光源BL16B1 線站的支持。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202400086

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