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西工大黃維院士團隊李鵬教授、王騰蛟副教授 AFM：柔性抑菌氣凝膠生理電極實現(xiàn)長效可持續(xù)人機交互應(yīng)用
2024-02-15  來源：高分子科技

  人機交互技術(shù)已在臨床醫(yī)療實踐中展現(xiàn)出優(yōu)異的應(yīng)用前景，近年來物聯(lián)網(wǎng)（Internet of Things，IoT）和身聯(lián)網(wǎng)（Internet of Bodies，IoB）的飛速發(fā)展也為人機交互技術(shù)提供了巨大的發(fā)展空間。作為人機交互技術(shù)的關(guān)鍵組成部分，應(yīng)用于人機交互界面的電極材料是其技術(shù)創(chuàng)新的核心之一。傳統(tǒng)剛性電極材料存在用戶舒適度低、接觸阻抗高、信號質(zhì)量差等問題。近年來，柔性電子材料的發(fā)展為人機交互技術(shù)的進步提供了極大助力，開發(fā)柔性電極材料用于解決人機交互界面持續(xù)穩(wěn)定信號獲取等關(guān)鍵科學(xué)問題得到了研究者的廣泛關(guān)注。研究者們開發(fā)了多種基于水凝膠材料的柔性生理電極，保證了電極在短期使用過程中的生物組織相容性。然而水凝膠電極在長期使用過程容易大量失水導(dǎo)致電極形變進而降低信號獲取能力，同時也會伴隨細(xì)菌滋生誘發(fā)的皮膚炎癥問題。因此亟待開發(fā)可用于人機交互界面長效工作的新型柔性抑菌生理電極材料。


  近日，西北工業(yè)大學(xué)柔性電子研究院黃維院士團隊李鵬教授、王騰蛟副教授提出制備基于可降解醋酸纖維素復(fù)合材料的長效、質(zhì)輕、抑菌功能的柔性氣凝膠電極用于人機界面長期、安全、高質(zhì)量的生理信號監(jiān)測（圖1）。柔性纖維素氣凝膠材料不僅具備質(zhì)輕、多孔且特征，其結(jié)構(gòu)中豐富的羥基官能團可以大量吸收和保留電解液（吸水性≈800%），延遲使用過程中電解液的流失，進而大幅度提升柔性電極使用時效。此外，柔性氣凝膠由醋酸纖維素基質(zhì)通過熱誘導(dǎo)相分離一步法制備，通過配方優(yōu)化實現(xiàn)了電極材料本征柔性調(diào)控（儲存模量 ≈1 MPa），使其與人體皮膚貼合適配度良好，保證了使用過程中生理信號的高質(zhì)量獲取（皮膚接觸阻抗≈29 kΩ，20 Hz）。纖維素氣凝膠材料制備過程復(fù)合了銀納米線@聚吡咯（AgNWs@PPy）核殼結(jié)構(gòu)納米添加劑，在保證生理電信號獲取質(zhì)量的同時賦予柔性電極廣譜抑菌抗污能力，極大地提升了柔性氣凝膠電極在人機交互界面的使用時效。同時，氣凝膠電極可自然干燥，且干燥后可保證其宏觀和微觀形貌不變，有利于患者多次使用以降低成本。在有效性方面，氣凝膠電極相較商用電極采集的信號信噪比更高，使用時間更長。特別當(dāng)商用電極在12小時后失去信號采集能力時，氣凝膠電極仍能清晰地記錄相應(yīng)的生理電信號特征。此外，纖維素及其衍生物是綠色、無毒、具有可持續(xù)性和生物相容性的聚合物材料，廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域，不僅提升了柔性氣凝膠材料在臨床推廣可行性，同時熱誘導(dǎo)相分離制備法簡化了電極生產(chǎn)流程，有望推進大規(guī)模產(chǎn)業(yè)轉(zhuǎn)化。 


圖1. 柔性氣凝膠電極制備及信號采集示意圖


  在該項研究中，柔性氣凝膠長效保濕特征是有效提升電極在人機交互界面長效高質(zhì)量工作的前提。通常商用濕電極的使用時間為3小時至6小時，且隨著時間推移其表面凝膠干燥進而極大程度降低使用性能。如圖2a所示，商用濕電極的接觸阻抗在24小時內(nèi)從31.37 ± 4.30 kΩ增加到5.43 ± 1.84 MΩ，而氣凝膠電極的接觸阻抗在24小時后仍能保持在200 kΩ左右（20 Hz）（圖2c, d）。電極接觸阻抗的增加主要歸因于導(dǎo)電凝膠內(nèi)水分蒸發(fā)，但由于氣凝膠電極具有類似海綿狀的微觀結(jié)構(gòu)以及纖維素本征保濕能力，使其在長期應(yīng)用中保持更低的接觸阻抗和更長的使用時間。 


圖2. 柔性氣凝膠電極及商業(yè)電極在長期使用中接觸阻抗分析


  該文作者對柔性氣凝膠電極抑菌性能進行評價（圖3）。在體外抑菌實驗中，作者將商用電極、醋酸纖維素以及柔性氣凝膠電極與細(xì)菌共孵育，發(fā)現(xiàn)氣凝膠電極組的大腸桿菌Log Reduction Value為1.72 ± 0.33（殺菌率97.8%以上），遠(yuǎn)高于商業(yè)電極及纖維素本身。該結(jié)果表明，氣凝膠電極的抑菌性能可能歸因于AgNWs表面氧化釋放的Ag+，而聚吡咯包覆的AgNWs具有更長的Ag+釋放時間，進而達(dá)到長效抑菌目的，該功能的實現(xiàn)對長期人體健康監(jiān)測和輔助臨床醫(yī)療診斷具有重要意義。 


圖3. 柔性氣凝膠電極抑菌性能測試


  此外，作者利用睜閉眼腦機接口范式（睜眼（EO）/閉眼（EC））比較商用金杯電極與氣凝膠電極的腦電信號采集能力。該實驗過程中會要求志愿者閉眼60秒，然后睜開眼睛60秒。采集的腦電信號經(jīng)過50 Hz陷波和5-45Hz帶通濾波進行處理。柔性氣凝膠電極和商用電極被放置在枕葉區(qū)相鄰位置。從閉眼和睜眼的60秒腦電信號中計算功率譜密度。根據(jù)頻率范圍，腦電信號可以分為α（8-12 Hz）、β（13-30 Hz）、γ（>30 Hz）和δ（1-4 Hz）頻帶。在使用EO/EC范式時，最顯著的特征出現(xiàn)在α波段，如圖4所示，。圖中還顯示了其他頻段如β（13-30 Hz）、γ（>30 Hz）的功率譜密度，但在EO/EC范式下這些波段的功率譜密度沒有明顯差異。商用電極和柔性氣凝膠電極測得的腦電信號功率譜密在6小時內(nèi)的結(jié)果相似。在12小時后，由于凝膠干燥，商用電極失去了與頭皮皮膚接觸和檢測腦電信號的能力，而氣凝膠電極內(nèi)部仍然儲存大量導(dǎo)電凝膠并能檢測到相關(guān)腦電特征，并在功率譜圖中識別出閉眼和睜眼之間的明顯差異。至于商用電極，信號一開始很好，但隨著時間的推移逐漸退化。12小時后，商用電極的信號幅度顯著下降，無法用于信號監(jiān)測。這種信號衰減可以歸因于凝膠的干燥。由于柔性氣凝膠電極內(nèi)持有的導(dǎo)電凝膠總體積遠(yuǎn)大于商用電極頂部涂抹的凝膠量，且良好的多孔結(jié)構(gòu)有利于保濕，因此氣凝膠電極的失水速度要慢得多，從而使柔性氣凝膠電極的使用時間更長。 


圖4. 使用商業(yè)電極與柔性氣凝膠電極進行睜閉眼腦電信號采集


  該工作以“Sponge Inspired Flexible, Antibacterial Aerogel Electrode with Long-Term High-Quality Electrophysiological Signal Recording for Human-Machine Interface”為題發(fā)表在Advanced Functional Materials上。西北工業(yè)大學(xué)柔性電子研究院黃維院士，李鵬教授和王騰蛟副教授為論文的通訊作者，西北工業(yè)大學(xué)柔性電子研究院碩士研究生王俊杰為第一作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃、陜西省杰出青年科學(xué)基金、陜西省重點研發(fā)計劃和重慶市自然科學(xué)基金等的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202309704

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