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中國科大趙旸教授/港中大徐東艷教授 Nano Lett.：超分子聚合物中的氫鍵對聲子輸運的調控研究
2024-10-23  來源：高分子科技

  超分子聚合物被認為是一類獨特的聚合物，往往對外部刺激具有強烈的物理或化學響應性，特別是溫度的變化，這種獨特的特性使超分子聚合物在熱管理領域具有巨大的應用潛力。氫鍵是超分子聚合物中主要聚合驅動力，具有高強度和高可逆性的特點，強烈地影響聚合物的分子構象和分子聚集。一些研究表明，聚合物中的氫鍵可以顯著影響聚合物內的聲子傳輸，這種影響的程度與氫鍵的密度、均勻分布和強度有關。然而，超分子聚合物中聲子輸運的影響機制尚未完全明確，仍然缺乏實驗結果建立氫鍵強度與聚合物熱導率的關系。


  近日，趙旸教授團隊聯(lián)手徐東艷教授團隊通過調整分子間氫鍵的強度，報道了一種在分子水平上通過非共價鍵大幅度調控超分子聚合物纖維中聲子輸運的方法。在這項研究中，基于三聚氰胺和三種簡單的羥基苯甲酸官能團位置異構體合成了三種超分子聚合物纖維，實驗結果表明它們的導熱系數(shù)差值高達 289%。差示掃描量熱法實驗結果表明三種超分子聚合物的熱穩(wěn)定性存在差異，并且與聚合物熱導率密切相關。傅里葉紅外光譜實驗和密度泛函理論的計算結果表明，造成三者之間熱導率差異的原因是三聚氰胺與羥基苯甲酸中形成氫鍵的結合位點不同，進一步造成分子間氫鍵的結合強度存在差異。更強的氫鍵減少了缺陷，提供了更穩(wěn)定的熱通路，減少了聲子散射，提高了熱導率。這項工作為調控超分子聚合物纖維的熱導率提供了一個新穎的方法，相變聚合物作為一種理想的候選材料，有望應用于熱開關、熱整流、熱能存儲和超靈敏傳感器等領域，這種熱導率的調控方法有望實現(xiàn)具有高且可控熱開關比的全聲子器件。


圖1. 三種超分子聚合物的（a）合成示意圖；(b) FTIR譜圖； (c) SEM圖像；(d)紫外可見光譜譜圖；(e) WAXS圖


圖2. （a）測試纖維的SEM圖；（b）三種超分子聚合物纖維的熱導率


圖3. 三種超分子聚合物的（a）DSC結果圖和（b）變溫FTIR譜圖；（c）超分子聚合物纖維中聲子輸運的示意圖


圖4. Mp、Ms和Mm的分子構型和結合能


  該工作以“Phonon Transport in Supramolecular Polymers Regulated by Hydrogen Bonds”為題發(fā)表于《Nano Letters》期刊上，并且入選為期刊的內頁封面。中國科學技術大學趙旸教授和香港中文大學徐東艷教授為論文的共同通訊作者，中國科學技術大學孟婷博士為論文的第一作者。中國科學技術大學張忠教授和汪國睿教授為本工作提供了指導性建議。該研究得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、廣東省教育廳研究項目和深圳市科技創(chuàng)新委員會項目的支持。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.4c04306

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（責任編輯：xu）
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