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浙理工王新平教授團(tuán)隊(duì)王風(fēng)亮博士 Macromolecules：受限聚合物薄膜非單調(diào)松弛動(dòng)力學(xué)
2024-10-26  來(lái)源：高分子科技

  界面相互作用是決定材料界面現(xiàn)象和物理性能的關(guān)鍵因素，在超薄涂層、微電子器件、芯片制程、生物材料以及復(fù)合材料等重要新興產(chǎn)業(yè)和工程應(yīng)用中起著極為重要的作用。正確理解界面相互作用強(qiáng)度對(duì)受限聚合物薄膜鏈松弛與纏結(jié)演化的規(guī)律不僅是高分子科學(xué)的重要組成部分，而且是微納米高分子材料加工和設(shè)計(jì)的理論基礎(chǔ)。由于缺乏實(shí)驗(yàn)手段，目前研究界面相互作用強(qiáng)度對(duì)受限聚合物薄膜鏈松弛與纏結(jié)演化的影響僅集中在計(jì)算機(jī)模擬上，仍然缺乏實(shí)驗(yàn)的直接證據(jù)。



  浙理工王新平教授團(tuán)隊(duì)通過監(jiān)測(cè)液滴表面張力作用下薄膜蠕變行為發(fā)展了一種表征固體基底上受限聚合物薄膜鏈松弛與纏結(jié)的新實(shí)驗(yàn)方法(Soft matter 2016, 12, 6120?6131；Macromolecules 2021, 54, 3735?3743)；诖朔椒，該工作研究了界面相互作用強(qiáng)度對(duì)受限纏結(jié)聚苯乙烯(PS)薄膜鏈松弛及纏結(jié)演化的影響。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)PS薄膜在界面能(γs–p)為44.9和2.3 mJ m?2的基底上時(shí)，其鏈松弛時(shí)間隨膜厚度的減小分別呈單調(diào)遞減和遞增的趨勢(shì)。對(duì)于γs–p從33.5 mJ m?2降至10.6 mJ m?2的基底，PS薄膜的鏈松弛時(shí)間隨薄膜厚度減小先降低，隨后又單調(diào)增加，如圖1所示。
他們提出了一個(gè)新的物理模型來(lái)描述這種獨(dú)特的松弛行為，該模型綜合考慮了基底效應(yīng)、表面效應(yīng)以及解纏結(jié)效應(yīng)對(duì)受限PS薄膜鏈松弛時(shí)間的影響， (1)利用此模型，擬合得到了有效層界面厚度(hs)、PS與基底之間的摩擦系數(shù)(ζs/ζ0)及歸一化的PS鏈間平均纏結(jié)數(shù)目(Z(h)/Z(bulk))。


圖1. PS-168k薄膜(Mw=168 kg?mol-1)在不同γs–p基底上整鏈松弛時(shí)間的膜厚依賴性。實(shí)線是利用公式(1)對(duì)數(shù)據(jù)的擬合。


  該模型揭示了PS薄膜鏈松弛時(shí)間非單調(diào)行為的起源。對(duì)于γs–p從33.5 mJ m?2降至10.6 mJ m?2的基底，PS薄膜鏈松弛時(shí)間非單調(diào)行為歸因于解纏結(jié)效應(yīng)與基底效應(yīng)之間的競(jìng)爭(zhēng)：解纏結(jié)效應(yīng)加速了PS鏈的松弛動(dòng)力學(xué)，而基底效應(yīng)則延緩了這一過程(圖2)。而當(dāng)γs–p= 2.3 mJ m?2，PS薄膜在界面處的摩擦系數(shù)迅速增加，屏蔽了解纏結(jié)的趨勢(shì)，并主導(dǎo)了PS薄膜的松弛動(dòng)力學(xué)。進(jìn)一步通過蒙特卡洛模擬結(jié)合原始路徑分析證實(shí)了這種獨(dú)特的松弛機(jī)制。該研究揭示了受限聚合物薄膜松弛行為的復(fù)雜機(jī)制，為納米受限聚合物材料的加工提供了基礎(chǔ)理論的指導(dǎo)。


圖2. (a) PS薄膜在不同γs–p基底上基底效應(yīng)的膜厚依賴性。(b) PS薄膜在不同γs–p基底上歸一化纏結(jié)數(shù)目的膜厚依賴性。


  以上研究成果近期以“Competition between Disentanglement Effect and Interfacial Effect Determines the Chain Relaxation Dynamics of Entangled Ultrathin Polystyrene Films”為題，發(fā)表在學(xué)術(shù)期刊Macromolecules上(Macromolecules 2024, 57, 9688-9697)。博士后王風(fēng)亮為文章第一作者，王新平教授為通訊作者。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金(22173081, 22161160317和 22073093)和河北省自然科學(xué)基金(Grant B 2020507044)等項(xiàng)目的資助與支持。廣東工業(yè)大學(xué)石彤非教授、中國(guó)人民警察大學(xué)李思佳博士、南京大學(xué)李佳翔博士提供了模擬計(jì)算, 為論文共同作者，特此感謝。


  全文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c01788

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