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  近日，浙江大學(xué)劉昭明研究員在無機(jī)離子寡聚體的可控聚合領(lǐng)域發(fā)表觀點(diǎn)論文，相關(guān)工作以題為Controllable polymerization of inorganic ionic oligomers for precise nanostructural construction in materials在ACS Nano上發(fā)表。論文系統(tǒng)探討了無機(jī)離子寡聚體的可控聚合在納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與合成中的特點(diǎn)、研究進(jìn)展以及未來面臨的挑戰(zhàn)與機(jī)遇，為納米科學(xué)的發(fā)展提供新思路和方向。

現(xiàn)有問題：無機(jī)納米結(jié)構(gòu)的合成精度與有機(jī)、生物合成的差距

  以共價(jià)鍵基礎(chǔ)的有機(jī)及高分子合成體系已經(jīng)發(fā)展出系統(tǒng)的反應(yīng)方法，能夠從分子的定向設(shè)計(jì)出發(fā)，構(gòu)筑不同熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)穩(wěn)態(tài)的分子、納米結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)自下而上的納米結(jié)構(gòu)構(gòu)建。相比之下，無機(jī)離子化合物的合成受限于離子鍵的非方向性和飽和性，無機(jī)離子傾向于不可控的成核-生長過程，往往越過分子尺度的單元，直接形成相對(duì)穩(wěn)定的納米晶體或非晶單元。這種差異導(dǎo)致無機(jī)離子化合物納米結(jié)構(gòu)的調(diào)控多局限于對(duì)顆粒尺寸、形貌及組裝上，可調(diào)控要素相對(duì)較少，使得無機(jī)納米結(jié)構(gòu)的合成精度通常低于有機(jī)納米結(jié)構(gòu)合成。然而在自然界中，生物體通過有機(jī)分子及復(fù)雜的生物調(diào)控機(jī)制，能夠精確調(diào)控礦物前驅(qū)體的自由能能壘和生長動(dòng)力學(xué)，展現(xiàn)出超越人工合成的精細(xì)且復(fù)雜的納米結(jié)構(gòu)。這表明，如果能系統(tǒng)地發(fā)展無機(jī)離子和離子簇的鍵合方法，建立無機(jī)離子化合物的分子級(jí)化學(xué)合成與組裝方法學(xué)，有望克服傳統(tǒng)結(jié)晶路徑的限制，從而能夠像有機(jī)和高分子化合物一樣，合成出不同熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)穩(wěn)態(tài)的無機(jī)離子化合物分子、納米結(jié)構(gòu)。

發(fā)展機(jī)遇：從分子尺度無機(jī)離子化合物的可控裝配到納米結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)構(gòu)建

  2019年，無機(jī)離子寡聚體及其聚合反應(yīng)的發(fā)現(xiàn)成功實(shí)現(xiàn)了分子尺度無機(jī)離子化合物的穩(wěn)定與合成，為分子尺度無機(jī)離子裝配與納米結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)合成提供更多機(jī)會(huì)。近年來，以無機(jī)離子寡聚體作為基元，通過控制無機(jī)離子寡聚體間的成鍵反應(yīng)，研究者們開發(fā)了一系列用于納米結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)調(diào)控與材料合成方法。以此為基礎(chǔ)，論文系統(tǒng)分析了無機(jī)離子寡聚體的可控聚合在納米結(jié)構(gòu)合成的優(yōu)勢，總結(jié)提出了無機(jī)離子寡聚體可控聚合精確調(diào)控納米結(jié)構(gòu)的三種策略：一是無機(jī)離子分子拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)控制，以實(shí)現(xiàn)線性或樹枝狀結(jié)構(gòu)的離子分子鏈；二是對(duì)無機(jī)離子寡聚體進(jìn)行官能團(tuán)修飾，通過化學(xué)反應(yīng)將無機(jī)離子寡聚體與有機(jī)分子結(jié)合，形成有機(jī)-無機(jī)雜化分子，或者將兩種不同的無機(jī)離子寡聚體結(jié)合形成無機(jī)-無機(jī)雜合分子，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)分子級(jí)的結(jié)構(gòu)調(diào)控；三是通過引入有機(jī)單體和聚合物模板或外場，調(diào)控?zé)o機(jī)離子寡聚體的聚合反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)一維納米纖維、多級(jí)有序結(jié)構(gòu)的構(gòu)建。最后，文章探討了無機(jī)離子寡聚體聚合所構(gòu)建的精細(xì)納米結(jié)構(gòu)為力學(xué)增強(qiáng)、能源轉(zhuǎn)換、環(huán)境保護(hù)、生物醫(yī)學(xué)材料相關(guān)材料及一些傳統(tǒng)認(rèn)知外的新材料開發(fā)提供的支持。

圖1. 無機(jī)、有機(jī)與高分子合成化學(xué)中的差異，以及無機(jī)離子寡聚體在納米結(jié)構(gòu)合成中的優(yōu)勢

圖2. 無機(jī)離子寡聚體的可控聚合在納米結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)構(gòu)建方面的研究進(jìn)展

未來挑戰(zhàn)：無機(jī)離子可控聚合的研究方向

  無機(jī)離子寡聚體及其可控聚合反應(yīng)的發(fā)現(xiàn)將無機(jī)納米結(jié)構(gòu)的合成拓展到了分子尺度。雖然經(jīng)過了一定程度的發(fā)展，許多精細(xì)甚至超出傳統(tǒng)認(rèn)知的納米結(jié)構(gòu)及材料被合成出來，但該領(lǐng)域仍有許多問題有待探索：首先，目前的研究多集中在一維結(jié)構(gòu)的調(diào)控，如何實(shí)現(xiàn)二維和三維拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的可控合成仍是難題之一。其次，拓展無機(jī)離子寡聚體的種類，以指導(dǎo)不同組分材料的設(shè)計(jì)，也是未來的重要發(fā)展方向。此外，如何實(shí)現(xiàn)無機(jī)離子寡聚體從納米尺度到宏觀尺度的長程定向聚合，對(duì)于高性能材料的開發(fā)至關(guān)重要�；诖耍髡咧赋�，未來的研究方向應(yīng)聚焦于拓展無機(jī)離子寡聚體的種類和官能團(tuán)化反應(yīng)的合成策略，并通過結(jié)合理論計(jì)算、人工智能、增材制造等技術(shù)，進(jìn)一步理解和控制無機(jī)離子寡聚體及其聚合反應(yīng)，助力功能材料結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)合成。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.4c18704